Titre : Procédé, système et dispositif de détermination d'une quantité de matière fissile dans une installation La présente invention concerne un système, un dispositif et un procédé de détermination d'une quantité de matière fissile dans une installation, et plus particulièrement dans une installation à démanteler.

ÉTAT DE LA TECHNIQUE ANTÉRIEURE

La présente invention s'applique à la détermination non destructive de la masse de matière fissile dans une installation ou un équipement, dans un environnement pouvant être très irradiant, plus particulièrement avant démantèlement. Cette détermination est basée sur la mesure du flux neutronique in situ qui est de faible amplitude dans de telles conditions.

Le flux neutronique est émis en général par des émetteurs alpha a tels que le Plutonium mais également les actinides mineurs tels que le Curium et l'Américium ; la contribution de chacun d'eux devra être nécessairement prise en compte lors de l'interprétation de la mesure.

Actuellement, pour la mesure des flux neutroniques in situ, les détecteurs mis en œuvre sont le plus souvent des compteurs cylindriques de type proportionnel remplis d'Helium-3 sous 4 bar qui détectent les neutrons préalablement thermalisés par un bloc en polyéthylène haute densité PEHD. Ces détecteurs très sensibles au rayonnement gamma doivent nécessairement être protégés par un blindage, par exemple en plomb, si l'ambiance radiologique dépasse 0,01 Gy/h. Si le débit du rayonnement gamma devient trop élevé, il est possible d'utiliser des compteurs à dépôt de bore pouvant fonctionner correctement jusqu'à environ 1 Gy/h mais au détriment d'une efficacité de détection significativement plus faible. Pour des valeurs encore supérieures de débit de dose, des chambres à fission à l'uranium-235 peuvent être mises en œuvre mais dans ce cas l'efficacité de détection des neutrons thermiques est très réduite.

Plus récemment, pour répondre à la pénurie d'approvisionnement en Helium-3, de nouvelles techniques ont été développées sur la base de matériaux scintillants dopés au Lithium-6 ou au Bore-10, mais ces matériaux sont encore plus sensibles au rayonnement gamma que l'Helium-3 pour une sensibilité neutronique inférieure. Actuellement, dans le cadre de projets de démantèlement, l'utilisation de compteurs proportionnels pour la mesure neutronique in situ requiert la mise en œuvre de dispositifs relativement complexes et coûteux. Les adaptations correspondantes sur les opérations de démantèlement nécessitent, pour chaque point de contrôle, l'installation au plus près de l'équipement d'un bloc en polyéthylène (éventuellement protégé par du plomb) dont les dimensions sont très significatives. De plus, pour les zones les moins accessibles, des tubes de guidage doivent être installés selon des règles spécifiques respectant des caractéristiques précises concernant par exemple, le rayon de courbure. Chaque détecteur doit être câblé à un appareillage électronique d'amplification à haute tension, localisé à distance. Par ailleurs, les sensibilités de détection (en général, de l'ordre de quelques dizaines de g de Plutonium) sont très dépendantes des conditions d'environnement, en particulier du bruit de fond lié à l"irradiation gamma, qui peuvent varier significativement d'un point de contrôle à l'autre.

Ainsi, les compteurs neutroniques proportionnels utilisés dans les opérations de démantèlement présentent une sensibilité de détection relativement faible, une sensibilité au rayonnement gamma et une variabilité des performances selon l'environnement du point de mesure. De plus, ces dispositifs sont coûteux et complexes à mettre en œuvre surtout dans les environnements très irradiants.

L'objet de la présente invention est par conséquent de proposer un système et un procédé de détermination d'une quantité de matière fissile dans une installation remédiant aux inconvénients précités, en particulier en permettant une détermination efficace et à faible coût des masses de matière fissile dans des zones très irradiantes.

EXPOSE DE L'INVENTION

La présente invention concerne un système de détermination d'une quantité de matière fissile dans une installation, comportant : - un dispositif d'activation neutronique adapté pour être placé dans une zone de l'installation pendant une durée d'irradiation prédéterminée, le dispositif d'activation neutronique comprenant une matrice en un matériau thermaliseur de neutrons, de préférence en polyéthylène haute densité, intégrant une première cible d'activation neutronique dans une section entre des faces avant et arrière de ladite matrice et selon une première distance prédéterminée de la face arrière de la matrice,

- un dispositif de spectrométrie gamma adapté pour mesurer l'activité de ladite première cible hors de ladite zone, et

- un dispositif informatique configuré pour calculer un flux neutronique émis par la matière fissile à partir de la mesure de l'activité, et pour déterminer la quantité de matière fissile en fonction dudit flux neutronique en utilisant en outre de données prédéterminées relatives à la composition isotopique de ladite matière fissile.

Le matériau thermaliseur de neutrons est typiquement du polyéthylène haute densité (PEHD) mais peut également être un autre matériau hydrogéné tel que la paraffine, préférence étant donnée au PEHD.

Ce système permet une détermination efficace et à faible coût des masses de matière fissile dans des zones très irradiantes où les techniques à base de compteurs proportionnels sont beaucoup plus complexes voire impossibles à mettre en œuvre. De plus, les cibles peuvent être réutilisées après une phase limitée de décroissance. En outre, une mise en œuvre simultanée de plusieurs dispositifs d'activation permet de réduire le niveau d'incertitude lors d'un contrôle.

Selon un mode de réalisation, le dispositif d'activation comporte une deuxième cible d'activation neutronique dans le domaine thermique, ladite deuxième cible étant intégrée dans ladite matrice dans un plan parallèle à celui de la première cible et selon une deuxième distance prédéterminée de ladite première cible, ladite deuxième distance prédéterminée entre les première et deuxième cibles étant plus grande que la première distance prédéterminée.

Avantageusement, le rapport entre les première et deuxième distances prédéterminées est de l'ordre de 1 à 4.

Avantageusement, chacune desdites première et deuxième cibles est constituée d'une matière présentant une section efficace de l'isotope constituant la cible dans le domaine thermique, une période radioactive de l'isotope fils correspondant et une concentration isotopique de l'isotope constituant la cible.

Avantageusement, chacune desdites première et deuxième cibles est constituée d'une matière sélectionnée parmi les matières suivantes : Tantale, Argent, Terbium, Cobalt, Cuivre, et Hafnium, et de préférence Tantale. Avantageusement, la mesure de l'activité de ladite première cible et/ou ladite deuxième cible est réalisée par spectrométrie gamma à haute résolution.

Avantageusement, les première et deuxième cibles sont constituées d'une matière identique.

Avantageusement, le dispositif informatique est configuré pour déterminer la localisation de la matière fissile en fonction du rapport des activités mesurées sur les première et deuxième cibles.

Selon un autre mode de réalisation, le dispositif d'activation comporte une troisième cible d'activation neutronique dans le domaine rapide, ladite troisième cible étant intégrée dans ladite matrice dans un plan parallèle à ceux des première et deuxième cibles.

Avantageusement, lesdites deuxième et troisième cibles sont intégrées en juxtaposition sur la face avant de ladite matrice.

Avantageusement, le dispositif informatique est configuré pour déterminer la forme chimique de la matière fissile en fonction du rapport des activités mesurées sur les troisième et deuxième cibles.

Avantageusement, ladite troisième cible est constituée d'une matière présentant une section efficace de l'isotope constituant la cible dans le domaine rapide, une période radioactive de l'isotope fils correspondant et une concentration isotopique de l'isotope constituant la cible.

Avantageusement, ladite troisième cible est constitué d'un matériau sélectionné parmi le Nickel et le Zinc et de préférence le Nickel.

Avantageusement, le dispositif de spectrométrie gamma est configuré pour mesurer l'activité depuis chacune des faces des cibles.

L'invention vise également, un dispositif d'activation neutronique, comportant une matrice en un matériau thermaliseur de neutrons, de préférence en polyéthylène haute densité et une première cible d'activation neutronique dans le domaine thermique constituée d'une matière sélectionnée parmi les matières suivantes : Tantale, Argent, Terbium, Cobalt, Cuivre, et Hafnium, et de préférence le Tantale, intégrée dans une section entre des faces avant et arrière de ladite matrice et selon une première distance prédéterminée de la face arrière de la matrice.

Avantageusement, le dispositif d'activation neutronique comporte une deuxième cible d'activation neutronique dans le domaine thermique constituée d'une matière sélectionnée parmi les matières suivantes : Tantale, Argent, Terbium, Cobalt, Cuivre, et Hafnium, et de préférence le Tantale, intégrée dans un plan parallèle à celui de la première cible et selon une deuxième distance prédéterminée de ladite première cible, ladite deuxième distance prédéterminée entre les première et deuxième cibles étant plus grande que la première distance prédéterminée.

Avantageusement, le dispositif d'activation neutronique comporte une troisième cible d'activation neutronique dans le domaine rapide constituée d'un matériau sélectionné parmi le Nickel et le Zinc et de préférence le Nickel, ladite troisième cible étant intégrée dans ladite matrice dans un plan parallèle à ceux des première et deuxième cibles.

L'invention vise aussi un procédé de détermination d'une quantité de matière fissile dans une installation, comportant les étapes successives suivantes : - positionner au moins un dispositif d'activation neutronique dans une zone de ladite installation pendant une durée d'irradiation prédéterminée, le au moins un dispositif d'activation neutronique comprenant une matrice en un matériau thermaliseur de neutrons, de préférence en polyéthylène haute densité, intégrant une première cible d'activation neutronique dans une section entre des faces avant et arrière de ladite matrice et selon une première distance prédéterminée de la face arrière de la matrice,

- extraire à la fin de la durée d'irradiation prédéterminée, ledit au moins un dispositif d'activation de ladite zone,

- mesurer au moyen d'un dispositif de spectrométrie gamma l'activité de ladite au moins une cible hors de ladite zone, - calculer au moyen d'un dispositif informatique un flux neutronique émis par la matière fissile à partir de la mesure de l'activité, et

- déterminer au moyen dudit dispositif informatique la quantité de matière fissile en fonction du flux neutronique calculé et en utilisant des données prédéterminées relatives à la composition isotopique de ladite matière fissile. Un des avantages essentiels procuré par l'invention est que les cibles d'activation neutronique ne sont pas sensibles aux flux d'irradiation gamma pour les niveaux d'énergies rencontrés lors des opérations de démantèlement, permettant ainsi une mise en œuvre du dispositif de l'invention dans des environnements très irradiants. BRÈVE DESCRIPTION DES DESSINS

D'autres particularités et avantages du dispositif et du procédé selon l'invention ressortiront mieux à la lecture de la description faite ci-après, à titre indicatif mais non limitatif, en référence aux dessins annexés sur lesquels : La Fig. 1 illustre de manière schématique un système de détermination d'une quantité de matière fissile dans une installation, selon un mode de réalisation de l'invention ;

La Fig. 2 illustre de manière schématique un procédé de détermination d'une quantité de matière fissile dans une installation en relation avec la Fig. 1, selon un mode de réalisation de l'invention ; La Fig. 3 illustre le spectre gamma d'une cible en Cobalt irradiée sur une durée d'environ deux mois par une source d'actinide, selon l'invention ;

Les Figs. 4A-4C illustrent de manière schématique un dispositif d'activation neutronique, selon différents modes de réalisation de l'invention ;

La Fig. 5 illustre un système expérimental d'activation neutronique adapté pour calibrer la réponse du dispositif à l'effet de la source neutronique, selon un mode de réalisation de l'invention ;

Les Figs. 6A et 6B illustrent les spectres gamma des première et troisième cibles relatives au Tantale et au Nickel respectivement, selon l'invention ; et

Les Figs. 7A et 7B illustrent le niveau d'activation selon la profondeur dans les première, troisième et deuxième cibles en mm pour une source placée à l'avant et à l'arrière du dispositif de détection respectivement, selon l'invention.

DESCRIPTION DÉTAILLÉE DE L'INVENTION

Le principe de la présente invention est de positionner une cible d'activation neutronique dans une zone à caractériser pour mesurer le flux neutronique in situ, dans un environnement pouvant être très irradiant, pendant une durée d'irradiation prédéterminée, et de mesurer ensuite l'activité de la cible hors de la zone à caractériser pour déduire la quantité de matière fissile dans cette zone.

La Fig. 1 illustre de manière schématique un système de détermination d'une quantité de matière fissile dans une installation, selon un mode de réalisation de l'invention. Ce système 1 comprend au moins un dispositif d'activation neutronique 3, un dispositif de spectrométrie gamma 5 et un dispositif informatique 7.

Le dispositif d'activation neutronique 3 comporte une matrice en un matériau thermaliseur de neutrons par exemple, en polyéthylène haute densité 9, dite matrice PEHD, intégrant au moins une cible 11 d'activation neutronique. Par cible d'activation neutronique, on entend une cible 11 composée d'un élément chimique dont le noyau capture un neutron n et émet un rayonnement gamma y spécifique à cet élément pour évacuer l'énergie en excès. Le spectre du rayonnement gamma émis par la cible 11 est ainsi représentatif du flux neutronique émis par la source 12 de matière fissile. On s'intéresse à deux types d'activation ou réactions neutroniques. La première réaction neutronique notée (n, y), associée à l'activation dans le domaine thermique, concerne la capture d'un neutron n par un noyau de la cible 11 formant un isotope dont la masse atomique est incrémenté d'une unité. L'isotope formé se trouve dans un état excité qui alors émet rapidement un rayonnement y pour se retrouver dans un état fondamental. La deuxième réaction neutronique notée (n, p), associée à l'activation dans le domaine rapide, concerne la capture d'un neutron n par un noyau de la cible 11 émettant un proton formant ainsi un autre noyau dont le numéro atomique est d'une unité plus faible que celui du noyau avant la capture neutronique. De façon analogue à la première réaction, l'isotope formé se trouve dans un état excité qui alors émet rapidement un rayonnement y pour se retrouver dans un état fondamental.

Avantageusement, la cible 11 d'activation neutronique est de type thermique c'est-à-dire, adapté pour la capture de neutrons thermiques. Cette cible est composée d'une matière choisie parmi les matières suivantes : Tantale Ta, Argent Ag, Terbium Tb, Cobalt Co, Cuivre Cu, et Hafnium Hf.

Le dispositif de spectrométrie gamma 5 est avantageusement un spectromètre gamma de haute résolution comportant un détecteur 13 (par exemple, un détecteur au Germanium HPGe) et un analyseur multicanal 15 adapté pour analyser l'activité de la cible 11 selon le spectre enregistré. Le dispositif informatique 7 est par exemple un ordinateur comportant de manière habituelle un processeur 17, des mémoires 19 et des unités d'entrée 21 et sortie 23. Le dispositif informatique 7 est couplé au dispositif de spectrométrie gamma 5 et comporte au moins un logiciel 25 configuré pour interpréter et analyser les spectres issus de l'analyseur multicanal 15. La Fig. 2 illustre de manière schématique un procédé de détermination d'une quantité de matière fissile dans une installation en relation avec la Fig. 1, selon un mode de réalisation de l'invention.

A l'étape El, au moins un dispositif d'activation neutronique 3 est positionné dans une zone à caractériser 31 pour intégrer le flux neutronique in situ pendant une durée d'irradiation prédéterminée. Cette durée est de l'ordre de quelques jours à quelques mois selon la sensibilité recherchée.

A l'étape E2 et après l'étape El, à la fin de la durée d'irradiation prédéterminée, le(s) dispositif(s) d'activation 3 est(sont) extra it(s) de la zone à caractériser 31 afin de mesurer ensuite, hors ligne, l'activité de chaque cible 11 par spectrométrie gamma.

En effet, à l'étape E3, l'activité A de chaque cible 11 est mesurée hors de la zone à caractériser par le dispositif de spectrométrie gamma 5. Cette mesure est représentée par un spectre S comportant un ensemble de raies Rl,...,Rn définissant le nombre de comptage en fonction des niveaux d'énergie en keV.

A titre d'exemple, la Fig. 3 illustre le spectre gamma S d'une cible 11 en Cobalt irradiée sur une durée d'environ deux mois par une source 12 d'actinide AmBe. Sur ce spectre S, les deux raies RI, R2 du Cobalt-60 créé par réaction (n, y) sur le Cobalt-59 apparaissent clairement aux énergies de 1173 keV et 1332 keV. On distingue également les raies R3, R4 de plus faible intensité du Fer-59 créé par réaction (n, p) sur le Cobalt-59. L'amplitude de ces dernières raies R3, R4 est beaucoup plus faible car les sections efficaces de la réaction (n, p) dans le domaine rapide sont significativement plus faibles que celles des réactions (n, y) opérant dans le domaine thermique.

Avantageusement, l'activité A peut être corrélée au flux neutronique F ayant frappé la cible 11 et indirectement à la quantité d'actinides selon la composition isotopique.

En effet, à l'étape E4, le dispositif informatique 7 est configuré pour utiliser la mesure de l'activité A (exprimée en Bq) afin de calculer un flux neutronique F (exprimé en neutrons par seconde n/s) émis par la source de matière fissile. On notera que le flux neutronique F est défini en fonction de l'activité A de la cible 11, du nombre / d'isotopes de la cible 11 créés par réaction neutronique (n, y) pour un neutron émis par la source, de la période ou demi-vie T de l'isotope fils de la cible 11, de la durée Tl d'activation de la cible 11 (typiquement de 1 à 6 mois) et de la durée T 2 d'attente entre la fin de la période d'activation et la mesure spectrométrique, selon la formule suivante :

Le nombre / d'isotopes créés par réaction neutronique (n, 7) peut être calculé par une simulation en trois dimensions de la configuration d'activation in situ de la cible 11. En effet, le dispositif informatique 7 utilise, par exemple, un modèle de calcul basé sur une technique connue de Monte Carlo pour N-Particules (dite code MCNP). Le modèle est qualifié par l'expérience pour estimer le nombre / d'isotopes créés par interaction (n, 7) dans la cible 11 rapporté à un neutron émis par la source 12 à caractériser. Ce modèle de calcul intègre l'ensemble des données physiques et chimiques disponibles sur l'équipement à contrôler pour obtenir une bonne représentativité.

Par ailleurs, les valeurs de la période ou demi-vie T et de la durée Tl sont connues selon la cible 11 utilisée. Par exemple, la période ou demi-vie T de l'isotope fils Tal82 pour une cible 11 en Tantale-181 est de 114,6 j et la durée Tl d'activation de cette cible 11 est typiquement de l'ordre de 1 à 6 mois.

Ainsi, le dispositif informatique 7 détermine le flux neutronique F émis par la source 12 de matière fissile à partir des données relatives aux variables et paramètres ci-dessus. A l'étape E5, le dispositif informatique 7 est configuré pour déterminer la quantité de matière fissile présente dans la zone à caractériser, à partir du flux neutronique F calculé à l'étape précédente et des données prédéterminées relatives à la composition chimique et isotopique de la matière fissile.

En effet, la masse M de matière fissile est égale au rapport entre le flux neutronique F et la fluence neutronique FO selon la relation suivante :

M = F /FO

On notera que la fluence neutronique FO d'une source 12 rapportée à un gramme de la source (par exemple, de Plutonium) dépend essentiellement de la composition chimique et isotopique de cette source 12.

Ainsi, la fluence neutronique FO est une valeur qui peut être déterminée préalablement de manière connue pour la personne du métier. Par exemple, dans le cas d'une source 12 en Plutonium, la fluence neutronique FO peut être déterminée selon deux méthodes. La première méthode consiste à utiliser des valeurs tabulées dans la littérature technique dans le cas où les formes chimiques de la source 12 sont simples comme par exemple, le Pu0 ₂ ou le PuF ₄ . Le calcul prend en compte les ratios isotopiques du Plutonium et les valeurs de fluence relatives à la composition chimique donnée. La deuxième méthode est plus adaptée pour des compositions chimiques complexes, et consiste à utiliser un logiciel spécialisé du type SOURCE4C.

Par ailleurs, on notera que le dispositif d'activation neutronique 3 utilisé dans le procédé ci- dessus peut être avantageusement configuré selon différents modes de réalisation.

En effet, les Figs. 4A-4C illustrent de manière schématique un dispositif d'activation neutronique, selon différents modes de réalisation de l'invention.

La Fig. 4A illustre un dispositif d'activation neutronique 3 selon un premier mode de réalisation, comportant une première cible 111 d'activation neutronique donnant lieu à des réactions de type (n, y). Ce dispositif 3 comporte une matrice PEHD 9 formant un bloc pouvant avoir une forme cylindrique, parallélépipédique ou une autre forme solide comportant des faces avant 33 et arrière 35 (par exemple, planes). La matrice PEHD 9 permet d'augmenter la sensibilité de la détection.

La première cible 111 est intégrée dans une section entre les faces avant 33 et arrière 35 de la matrice PEHD 9 sachant que cette section présente une surface au moins égale à celle de la cible 111. En outre, la cible 111 est disposée selon une première distance dl prédéterminée de la face arrière 35 de la matrice PEHD. A titre d'exemple, cette première distance prédéterminée est de l'ordre d'un cinquième de la distance d entre les faces avant 33 et arrière 35 de la matrice PEHD.

Selon un exemple particulier, la matrice PEHD 9 est un bloc parallélépipédique dont les dimensions sont de l'ordre de 10 cm x 10 cm x 5 cm, la profondeur entre les faces carrées avant 33 et arrière 35 du bloc étant de 5 cm. Par ailleurs, la première cible 111 présente des dimensions de l'ordre de 5 cm x 5 cm x 0,3 cm et est disposée dans une section entre les faces avant 33 et arrière 35 du bloc PEHD 9 selon une distance dl de 1 cm de la face arrière 35. Avantageusement, le bloc PEHD est composé d'un empilement de cinq sous-blocs ou modules dont chacun présente des dimensions de l'ordre de 5 cm x 5 cm x 1 cm. Ainsi, la cible 111 peut être insérée entre quatre sous-blocs d'un côté et un sous-bloc de l'autre côté de sorte que les faces carrées libres de l'empilement forment les faces avant 33 et arrière 35 du bloc.

Plusieurs matériaux donnant lieu à des réactions neutroniques (h,g) ont été évalués sur la base de données de référence et de modélisation selon différents critères spécifiques comprenant la section efficace de l'élément cible, la période radioactive de l'élément fils et la concentration isotopique de l'élément cible. Les matériaux suivants ont été présélectionnés : Tantale Ta, Argent Ag, Terbium Tb, Cobalt Co, Cuivre Cu, et Hafnium Hf. En particulier, des cibles en Tantale, Argent, et Terbium sont avantageuses à utiliser dans des zones, nécessitant des opérations de télémanipulation de durée significative, en particulier les zones d'accès complexes.

Par exemple, en utilisant une cible isotopique dont l'élément fils a une relativement longue durée de vie comme le Tantale-181 (période radioactive ou demi-vie du Tantale 182 de 114,6 jours) ou le Cobalt-59 (période radioactive ou demi-vie du Cobalt 60 de 5,27 ans) et de forte section efficace (22 b et 37 b respectivement, on notera que le symbole b désigne l'unité de section efficace qui est le barn), et en choisissant une durée d'activation élevée qui peut être de plusieurs mois et une durée de comptage en spectrométrie gamma également élevée (par exemple, plusieurs jours), on peut atteindre une grande sensibilité de détection (bien inférieure à 1 g de Plutonium d'origine civile). On notera que chaque local ou installation à caractériser est soumis à un certain niveau d'irradiation et de contamination. Ainsi, selon le niveau d'irradiation, le positionnement du dispositif d'activation 3 dans la zone à caractériser 31 peut nécessiter des moyens de télé-opération et/ou de robotisation. Quel que soit le nombre de points de contrôle, ces moyens peuvent avantageusement être mis en commun, ce qui limite les coûts et facilite la mise en place de plusieurs points de contrôle permettant de réaliser une « cartographie » neutronique de l'installation.

Par ailleurs, avant de placer le dispositif d'activation 3 dans un point de contrôle de la zone à caractériser, il est avantageux de le protéger de la contamination sous plusieurs enveloppes 37 de protection par exemple, en vinyle.

La Fig. 4B illustre un dispositif d'activation neutronique, selon un deuxième mode de réalisation où le dispositif d'activation neutronique comporte des première et deuxième cibles d'activation neutronique.

La première cible d'activation neutronique 111 est intégrée dans une section entre les faces avant 33 et arrière 35 de la matrice PEHD 9 selon une première distance prédéterminée de la face arrière 35 de la matrice 9 de manière similaire au mode de réalisation de la Fig. 4A. En outre, la deuxième cible 112 d'activation neutronique est intégrée dans la matrice PEHD dans un plan parallèle à celui de la première cible 111 et selon une deuxième distance d2 prédéterminée de cette première cible 111. La deuxième distance d2 prédéterminée entre les première 111 et deuxième 112 cibles est plus grande que la première distance dl prédéterminée. A titre d'exemple, le rapport entre les première dl et deuxième d2 distances prédéterminées est de l'ordre de 1 à 4. En reprenant le même exemple que celui de la Fig. 4A relatif à un bloc PEHD de 10 cm x 10 cm x 5 cm, la deuxième cible 112 présente les mêmes dimensions (i.e. 5 cm x 5 cm x 0,3 cm) que la première cible 111 et est disposée sur la face avant 33 du bloc. Ainsi, la distance entre les première 111 et deuxième 112 cibles est de l'ordre de 4 cm.

En utilisant des première 111 et deuxième 112 cibles constituées de la même matière (par exemple, Tantale-181) et selon la configuration ci-dessus, le rapport des activités mesurées sur les deux cibles est représentatif de la localisation de la source 12.

En effet, le dispositif informatique 7 est configuré pour déterminer la localisation de la source 12 neutronique dominante en fonction du rapport des activités mesurées sur les première 111 et deuxième 112 cibles et en tenant compte des première dl et deuxième d2 distances prédéterminées. Selon l'exemple ci-dessus, un ratio proche de 1 indique une localisation de la source 12 face au bloc PEHD 9 tandis qu'un ratio supérieur à 4 est caractéristique d'une localisation à l'arrière du bloc PEHD 9.

La Fig. 4C illustre un dispositif d'activation neutronique, selon un troisième mode de réalisation où le dispositif d'activation neutronique comporte trois cibles d'activation neutronique.

En plus des première 111 et deuxième 112 cibles selon la Fig. 4B, le dispositif d'activation 3 selon ce troisième mode de réalisation comporte une troisième cible 113 d'activation neutronique. La troisième cible 113 est une cible rapide réalisée dans un matériau sélectionné parmi le Nickel et le Zinc et de préférence le Nickel. Ces matériaux présentent des sections efficaces significatives pour l'activation dans le domaine rapide. En particulier, le Nickel est préféré car il présente une section efficace plus élevée que le Zinc.

La troisième cible 113 est intégrée dans la matrice PEHD 9 dans un plan parallèle à ceux des première 111 et deuxième 112 cibles. A titre d'exemple, les deuxième 112 et troisième 113 cibles sont intégrées en juxtaposition sur la face avant 33 de la matrice PEHD 9.

En reprenant l'exemple d'un bloc PEHD de 10 cm x 10 cm x 5 cm, la troisième cible 113 présente les mêmes dimensions (i.e. 5 cm x 5 cm x 0,3 cm) que les première 111 et deuxième 112 cibles et est disposée en dessous ou au-dessus de la deuxième cible 112 sur la face avant 33 du bloc.

La troisième cible 113 (par exemple en Nickel) en plus des première 111 et deuxième 112 cibles (par exemple, en Tantale) permet de déterminer la forme chimique de la matière fissile de la source 12 en fonction du rapport des activités mesurées sur les troisième 113 et deuxième 112 cibles. En effet, le rapport des activités de ces deux cibles mesurant les flux thermiques et rapides permet de déterminer un indicateur caractéristique de la chimie de la source 12 et en particulier, de sa teneur en hydrogène.

Par exemple, une deuxième cible 112 en Tantale en face avant 33 du bloc 9 permet de mesurer la composante thermique du spectre par le biais de la réaction d'activation T a ¹⁸¹ (n, g)Ta ¹⁸² . En outre, une troisième cible 113 en Nickel permet de mesurer la composante rapide du spectre par le biais de la réaction à seuil Ni ⁵⁸ (n,p)Co ⁵⁸ . Ainsi, la mesure de l'activité en Cobalt-58 puis le calcul du rapport d'activité formé sur les deux cibles Tantale et Nickel permettent d'identifier une signature du spectre neutronique de la source 12 caractéristique de sa forme chimique. Par exemple, les formes oxyde et fluorée du Plutonium, Pu0 ₂ et PUF ₄ présentent des spectres significativement différents et sont ainsi aisément discernables par ce moyen.

La Fig. 5 illustre un système expérimental d'activation neutronique permettant de calibrer la réponse du dispositif d'activation à l'effet de la source neutronique, selon un mode de réalisation de l'invention. Ce système comporte une source 12 de Pu0 ₂ et un dispositif d'activation neutronique 3 similaire à celui illustré sur la Fig. 4C.

Plus particulièrement, le dispositif d'activation neutronique 3 est un bloc 9 parallélépipédique en PEHD dont les dimensions sont de l'ordre de 10 cm x 10 cm x 5 cm. L'aire de chacune des faces avant 33 et arrière 35 du bloc 9 est de 10 cm x 10 cm. A titre d'exemple, chacune des première 111, deuxième 112 et troisième 113 cibles présente des dimensions de l'ordre de 5 cm x 5 cm x 0,3 cm. Les trois cibles sont disposées dans des sections parallèles aux faces avant 33 et arrière 35 du bloc PEHD. La première cible 111 est disposée selon une distance de 1 cm de la face arrière 35 du bloc PEHD tandis que les deuxième 112 et troisième 113 cibles sont disposées en juxtaposition sur la face avant 33 du bloc PEHD 9. Dans la suite, on se réfère au cas où les première 111 et deuxième 112 cibles sont constituées de Tantale tandis que la troisième cible 113 est constituée de Nickel.

Les Figs. 6A et 6B illustrent les spectres gamma des deuxième 112 et troisième 113 cibles relatives au Tantale et au Nickel respectivement, enregistrés après activation par la source Pu0 ₂ . Ces spectres montrent le nombre de comptage en fonction des niveaux d'énergie en keV. Le rapport des activités mesurées sur la base des spectres des figures 6A et 6B sur la deuxième cible 112 et la troisième cible 113 est très sensible à la composition chimique de la source permettant par exemple de distinguer entre une source de PuF ₄ ou de Pu0 ₂ .

On notera que dans l'exemple du système illustré sur la Fig. 5, la source 12 est placée pratiquement en contact avec les deuxième 112 et troisième 113 cibles au niveau de la face avant 33 du bloc 9. Selon une autre configuration (non représentée), la source 12 peut être placée au niveau de la face arrière 35 du bloc PEHD. Ainsi, la mesure de l'activité peut être réalisée depuis chacune des faces des cibles.

Ainsi, les Figs. 7A et 7B illustrent le niveau d'activation dans les première 111, deuxième 112 et troisième 113 cibles pour une source placée à l'avant 33 et à l'arrière 35 du bloc 9 respectivement, selon la profondeur dans chacune des cibles en mm. La source 12 est du côté 0 mm de l'échelle des abscisses pour la Fig. 7A tandis qu'elle est du côté 3 mm de l'échelle des abscisses pour la Fig. 7B. La localisation de la source 12 principale de neutrons peut alors être déterminée en calculant le rapport des activités A(lll) et A( 112) mesurées sur la première cible 111 et la deuxième cible 112 respectivement. En effet une source 12 placée face au bloc conduit à un rapport A(lll)/A(112) compris entre 1 et 2. En revanche, une source 12 placée à l'arrière du bloc conduit à un rapport A(lll)/A(112) supérieur à 4.

En outre les Figs. 7A et 7B montrent que le niveau d'activation dans les trois cibles n'est pas homogène que ce soit pour une source positionnée face au bloc ou à l'arrière du bloc. Ainsi l'inhomogénéité se traduit par une différence sensible entre les mesures d'activité des deux faces de chacune des cibles (5% à 10%), ce qui permet de confirmer la localisation de la source 12 principale vis-à-vis de la position du bloc 9. En particulier, de façon complémentaire, le comptage des deux faces de la première cible 111 permet la détection d'une hétérogénéité d'activation par une analyse du rapport de pics (haute énergie/basse énergie) ce qui renseigne indirectement sur la localisation de la source principale.

Ainsi, la présente invention présente plusieurs avantages vis-à-vis de l'état de l'art. Un premier avantage est la possibilité de mesurer des flux neutroniques dans des environnements extrêmement irradiants. Un deuxième avantage est que le procédé selon l'invention présente une sensibilité optimale liée à une synergie entre une cible (par exemple, en Tantale), un bloc en un matériau thermaliseur de neutrons (par exemple en PEHD) ainsi qu'une mesure spectrométrique par détecteur HPGe. Un troisième avantage est le fait que les constantes de temps des cibles sélectionnées sont adaptées à une mise en œuvre en zones difficiles d'accès conduisant à des temps d'intervention longs. Un quatrième avantage est la possibilité d'estimer la localisation de la source dominante par mesure spectroscopique de deux cibles (de préférence en Tantale) intégrées dans le même dispositif, également par la mesure spectroscopique de chacune des deux faces de la première cible. Un cinquième avantage est la possibilité d'identifier la forme chimique de la source par une mise en œuvre couplée de deux cibles de nature différente (par exemple, Tantale et Nickel) mesurant les flux thermique et rapide. Un sixième avantage est une réutilisation possible des cibles après une phase limitée de décroissance d'environ trois ans. Un septième avantage est le coût relativement faible du procédé de détection. Un huitième avantage est la possibilité d'utiliser simultanément plusieurs blocs dans des localisations différentes permettant de réduire le niveau d'incertitude lors d'un contrôle.