DOMAINE DE L'INVENTION

L'invention concerne l'étude et le suivi des radionucléides dans l'environnement, et notamment les dispositifs de piégeage et de mesure d'une quantité de tritium contenu dans l'air.

ETAT DE LA TECHNIQUE

Le tritium est l'isotope radioactif de l'hydrogène comprenant trois nucléons (un proton et deux neutrons). Il est représenté par le symbole chimique T, et se présente dans l'environnement sous trois formes chimiques :

l'eau tritiée, HTO, forme la plus abondante,

le tritium gazeux, HT,

le tritium organique, noté OBT, pouvant apparaître suite à des échanges environnementaux ou des réactions métaboliques d'êtres vivants.

La quantité de tritium dans l'environnement ayant augmenté avec le développement de l'utilisation de l'énergie nucléaire, il existe un besoin croissant d'analyser sa concentration et son comportement, notamment dans l'atmosphère.

On connaît déjà des dispositifs de piégeage de tritium contenu dans l'air. On connaît notamment des dispositifs, appelés barboteurs dont un exemple 10 est illustré schématiquement en figure 1 , comprenant des pots remplis d'eau 1 1 dans lesquels on injecte un flux d'air F à très bas débit - de l'ordre de 30 litres par heure en moyenne - sur une période longue de plusieurs jours. Le tritium contenu dans l'air est piégé par échange dans l'eau contenue dans les différents pots 1 1. Elle est ensuite analysée pour obtenir une indication de l'activité moyenne du tritium dans l'air au cours de la période de prélèvement.

Ce dispositif présente néanmoins des inconvénients. Tout d'abord, il s'agit d'un dispositif « actif », c'est-à-dire qui nécessite un apport d'énergie permanent, ce qui représente une contrainte matérielle. Ce dispositif est également coûteux et nécessite des interventions de maintenance.

En outre, la quantité de tritium contenue dans la vapeur d'eau initialement présente dans l'air est grandement diluée puisqu'elle est mélangée au volume d'eau contenu dans les pots, cette dilution limitant la sensibilité de la mesure. Un autre type de dispositif de piégeage de tritium a été développé, illustré schématiquement en figure 2, consistant à condenser la vapeur d'eau contenue dans l'air, pour récupérer le tritium présent dans l'air sous forme d'eau tritiée. Ce dispositif 20 est un système ouvert comprenant une canalisation 21 baignant dans l'air ambiant représenté sous forme de flux d'air F, dans laquelle circule un gaz g liquéfié à une température négative, et sur laquelle se condense la vapeur d'eau présente dans l'air en contact avec la canalisation. Le dispositif comprend en outre une ventilation 22 pour assurer le renouvellement de l'air ambiant à proximité de la canalisation. On peut récupérer, à la fin du prélèvement, l'eau condensée Ec pour analyser la quantité de tritium qu'elle contient.

Ce type de dispositif permet de réaliser des prélèvements d'air sur des périodes plus courtes (moins d'une heure), et donc ne permet pas d'obtenir une valeur moyennée de la quantité de tritium présent dans l'air sur des périodes de l'ordre de la semaine ou plus.

Ce dispositif présente les inconvénients d'être un système actif, coûteux à utiliser et difficile à mettre en place.

On connaît encore, en référence à la figure 3, un autre dispositif de prélèvement de tritium. Ce dispositif est passif, c'est-à-dire qu'il ne requiert aucune source d'énergie. Il comporte un réservoir 31 à l'intérieur duquel est placé un cylindre de matériau adsorbant 32, adapté pour prélever du tritium contenu dans l'air par adsorption.

Cependant, ce dispositif ne présente pas la même efficacité de prélèvement du tritium tout au long de la durée du prélèvement. En effet, le matériau adsorbant parvient rapidement, après une période de trois à quatre jours, à un état de saturation dans les couches superficielles du matériau absorbant, en contact avec l'environnement. Ceci empêche d'exploiter les résultats pour en déduire une activité moyenne de tritium dans l'environnement pendant une période de prélèvement dépassant la durée-seuil de saturation, typiquement 15 jours.

Il existe donc un besoin pour un dispositif de prélèvement de tritium permettant un échantillonnage du tritium représentatif de sa concentration atmosphérique dans l'environnement surveillé, pendant une période de prélèvement pouvant varier de 1 à 20 jours minimum, et permettant également de récupérer suffisamment d'eau tritiée à l'issue du prélèvement pour une analyse radiologique par scintillation. PRESENTATION DE L'INVENTION

L'invention a pour but de pallier au moins un des inconvénients cités ci- avant.

Un but de l'invention est ainsi de proposer un dispositif passif de prélèvement de tritium dans un environnement gazeux, permettant d'obtenir une valeur de l'activité moyenne du tritium tout au long du prélèvement.

Un autre but de l'invention est de proposer un dispositif de prélèvement de tritium économique, facile et rapide à déployer dans un environnement.

A cet égard, l'invention propose un dispositif de prélèvement de tritium présent dans un environnement gazeux, comprenant :

un réservoir en communication de fluide avec l'environnement gazeux, et une quantité de matériau adsorbant, disposée à l'intérieur dudit réservoir, adaptée pour adsorber le tritium contenu dans l'environnement gazeux, le dispositif comprenant au moins une ouverture de communication de fluide entre le réservoir et l'environnement gazeux,

le dispositif étant caractérisé en ce que:

la géométrie de l'ouverture de communication de fluide est adaptée, en fonction de la durée du prélèvement, pour que la quantité de matériau adsorbant ne soit pas saturée à l'issue du prélèvement, et,

le matériau adsorbant est conformé de manière à présenter une surface d'échange de révolution avec l'environnement gazeux. Avantageusement, mais facultativement, le dispositif de prélèvement de tritium selon l'invention peut en outre comprendre au moins l'une des caractéristiques suivantes :

la surface de l'ouverture ou la surface cumulée des ouvertures de communication de fluide est inférieure à 400 mm ² pour un prélèvement de 10 jours, et à 200 mm ² pour un prélèvement de 20 jours.

la ou les ouvertures de communication sont ménagées dans un couvercle ou une membrane rapportée sur ledit réservoir,

la membrane est une membrane hydrophile. Le dispositif comprend un couvercle circulaire rapporté sur le réservoir, les ouvertures de communication de fluide étant circulaires et disposées selon une disposition choisie parmi le groupe suivant :

o ouvertures disposées aux sommets d'un polygone régulier centré sur le centre du couvercle,

o ouvertures disposées aux sommets d'un polygone régulier centré sur le centre du couvercle, et une ouverture au centre du couvercle, o ouvertures disposées aux sommets d'un polygone régulier centré sur le centre du couvercle, et au milieu des côtés du polygone,

o ouvertures disposées aux sommets d'un polygone régulier centré sur le centre du couvercle, au milieu des côtés du polygone, et au centre du couvercle,

o ouvertures disposées aux sommets d'un polygone régulier centré sur le centre du couvercle, et sur au moins une diagonale du polygone de sorte que les ouvertures de ladite diagonale soient régulièrement réparties,

o ouvertures disposées aux sommets d'un polygone régulier centré sur le centre du couvercle, au milieu des côtés du polygone, et sur au moins une diagonale du polygone de sorte que les ouvertures de ladite diagonale soient régulièrement réparties,

o ouvertures disposées aux sommets d'un polygone régulier centré sur le centre du couvercle, au milieu des côtés du polygone, au centre du couvercle, et sur au moins une diagonale du polygone de sorte que les ouvertures de ladite diagonale soient régulièrement réparties, o ouvertures disposées en spirale,

o ouvertures aléatoirement réparties sur le couvercle,

le réservoir comprend des parois latérales symétriques autour d'un axe du réservoir, et la surface d'échange du matériau adsorbant est de révolution autour dudit axe.

la surface d'échange du matériau adsorbant est cylindrique, tronconique ou conique.

Le dispositif comprend en outre une paroi perméable disposée à l'intérieur du réservoir, le matériau adsorbant étant disposé entre les parois latérales du réservoir et la paroi perméable de sorte que ladite paroi perméable définit la surface d'échange entre le matériau adsorbant et l'environnement gazeux, la paroi perméable est une grille.

le matériau absorbant est choisi parmi le groupe suivant : gel de silice, tamis moléculaire, zéolithe, charbon actif.

L'invention propose également un procédé de prélèvement de tritium dans un environnement gazeux, comprenant les étapes consistant à :

déterminer une durée de prélèvement souhaitée,

- sélectionner une géométrie d'ouvertures de communication d'un dispositif de prélèvement selon l'une des revendications précédentes en fonction de la durée de prélèvement souhaitée, et disposer le dispositif dans l'environnement gazeux, et

maintenir le dispositif dans l'environnement gazeux pendant toute la durée du prélèvement.

BREVE DESCRIPTION DES FIGURES

D'autres caractéristiques, buts et avantages de la présente invention apparaîtront à la lecture de la description détaillée qui va suivre, au regard des figures annexées, données à titre d'exemples non limitatifs et sur lesquelles :

- la figure 1 , déjà décrite, représente schématiquement un dispositif de piégeage de tritium de l'art antérieur appelé barboteur,

la figure 2, déjà décrite, représente schématiquement un dispositif de piégeage de tritium de l'art antérieur par condensation.

La figure 3, déjà décrite, représente schématiquement un dispositif de prélèvement passif de tritium de l'art antérieur.

Les figures 4a, 4b et 4c, représentent des vues en coupe transversale de trois modes de réalisation d'un dispositif de prélèvement de tritium selon l'invention.

Les figures 5a à 5e représentent plusieurs modes de réalisation de couvercles d'un dispositif de prélèvement selon l'invention.

La figure 6 représente la masse d'eau adsorbée par un dispositif selon l'invention pendant la durée du prélèvement. Les figures 7a et 7b représentent respectivement la disposition et les résultats obtenus pour un mode de réalisation particulier du dispositif de prélèvement.

DESCRIPTION DETAILLEE D'UN MODE DE REALISATION DE L'INVENTION

On a représenté en figures 4a et 4b des modes de réalisation d'un dispositif 100 de prélèvement passif de tritium dans un environnement gazeux E.

Un tel dispositif comprend un réservoir 1 10, en communication de fluide avec l'environnement E, de sorte qu'une fois le dispositif placé dans l'environnement E, une partie E' de celui-ci se trouve à l'intérieur du réservoir.

Dans le réservoir 1 10 est placé une quantité de matériau adsorbant 120. Le matériau adsorbant comprend de préférence du de la zéolithe (tamis moléculaire) en billes, mais alternativement peut comprendre du gel de siliceou du charbon actif.

Ce matériau, quand il est en contact avec l'environnement gazeux E' à l'intérieur du dispositif 100, permet d'adsorber le tritium contenu dans celui-ci.

Le dispositif 100 comprend très avantageusement une membrane ou un couvercle 130 rapporté sur le réservoir 1 10, dans lequel sont ménagées une ou plusieurs ouvertures de communication 131 , permettant la communication de fluide entre l'environnement E et le réservoir 1 10.

Cette communication de fluide peut également être réalisée par l'utilisation d'une membrane poreuse (non représentée) placée sur le réservoir, permettant des échanges gazeux entre le réservoir et l'environnement E.

La Demanderesse a constaté, de façon surprenante, qu'un phénomène de saturation du matériau adsorbant pendant le prélèvement peut être évité en adaptant la géométrie de la ou des ouvertures de communication 131 , à la fois en surface totale cumulée, en en position ou disposition des ouvertures.

En effet, plus la surface d'échange avec l'atmosphère est importante, et plus le taux de piégeage est élevé pour une masse de média de piégeage donnée.

Ainsi, pour une durée de prélèvement d'environ 10 jours, la surface totale de l'ouverture de communication 131 entre le dispositif et l'environnement est de préférence inférieure à 600 mm ² , et très avantageusement inférieure à 200 mm ² , pour pouvoir assurer un prélèvement linéaire sur toute sa durée. En référence à la figure 5, on a représenté des modes de réalisation préférés de dispositions d'une pluralité d'ouvertures de communication 131 sur un couvercle 130 rapporté sur le réservoir 1 10.

Le couvercle 130 est de préférence circulaire, et le réservoir 1 10 présente avantageusement des parois latérales 1 1 1 symétriques autour d'un axe X-X du réservoir, le couvercle étant centré sur ledit axe. Le réservoir 1 10 peut être un solide de révolution autour dudit axe.

En cas d'une unique ouverture de communication 131 sur le couvercle 130, cette ouverture est de préférence circulaire est centrée sur l'axe X-X, comme représenté en figure 5a.

Si plusieurs ouvertures de communication 131 sont prévues, les ouvertures sont avantageusement circulaires et positionnées au sommet d'un polygone régulier centré sur l'axe X-X, comme le pentagone représenté en figure 5b.

Une ouverture supplémentaire peut également se trouver au centre du couvercle 130 comme en figure 5c.

Des ouvertures supplémentaires peuvent également être situées aux milieux d'un ou plusieurs côtés du polygone. En figure 5d, le polygone est un carré, dont tous les côtés présentent une ouverture en leur milieu.

Des ouvertures supplémentaires peuvent également être prévues sur un ou plusieurs diagonales du polygone de sorte que les ouvertures de ladite diagonale soient régulièrement réparties, comme c'est le cas en figure 5e.

Les ouvertures peuvent également être réparties de manière aléatoire ou en spirale sur le couvercle.

Avantageusement, toutes les ouvertures agencées dans un couvercle 130 sont circulaires et de même diamètre. Le nombre des ouvertures et leur diamètre sont adaptés pour obtenir une surface cumulée inférieure à 400 mm ² , par exemple, dans le cas d'un prélèvement d'une durée comprise entre 2 de 10 jours.

Dans le cas d'un prélèvement de 20 jours, la surface cumulée des ouvertures est avantageusement inférieure à 200 mm ² , de préférence inférieure à 190 mm ² .

Dans le cas où le dispositif de prélèvement doit être utilisé pour une durée plus courte, par exemple inférieure à 2 jours, la surface cumulée des ouvertures pourra être supérieure à 400 mm ² , avantageusement supérieure à 1000 mm ² . En outre, et de retour aux figures 4a et 4b, la Demanderesse a également constaté, de manière surprenante, que le fait que le matériau adsorbant soit conformé dans le réservoir de manière à présenter une surface d'échange de révolution avec l'environnement gazeux E' présent dans le réservoir, contribue à éviter un état de saturation de l'adsorbant.

De préférence, le matériau présente une surface d'échange de révolution autour de l'axe X-X du réservoir, cette surface d'échange pouvant être cylindrique, comme en figure 4a, ou conique, comme en figure 4b. La surface d'échange peut également présenter une forme de tronçon de cône, comme en figure 4c.

Pour obtenir le maintien en forme du matériau adsorbant, on utilise de préférence une paroi perméable 140, plaquée contre le matériau adsorbant de sorte que celui-ci se trouve maintenu entre les parois du réservoir et la paroi. La forme de la surface d'échange du matériau adsorbant avec l'environnement E' est ainsi définie par la paroi perméable 140.

Dans le cas où le matériau adsorbant choisi est granulaire, comme par exemple le tamis moléculaire en billes, la paroi 140 est avantageusement une grille dont la taille caractéristique des trous est inférieure à la taille caractéristique des grains du matériau adsorbant.

La géométrie en tronçon de cône conforme à la figure 4c est préférée car elle permet d'assurer la linéarité du prélèvement, y compris dans des conditions d'humidité importante, jusqu'à 90%.

A titre d'exemple, l'expérience a été menée avec la géométrie en tronc de cône de la figure 7a, dans laquelle le diamètre de la section de cône à la base est de 4 cm, à son extrémité supérieure, au niveau de l'ouverture 131 , est de 7.5 cm, et la hauteur du cône est de 10 cm.

Il a été mesuré, en référence à la figure 7b, que le prélèvement est linéaire sur une durée de 20 jours, que ce soit pour un matériau adsorbant de type gel de silice (D-1 ) ou de type tamis moléculaire (D-2).

Les deux dispositifs présentent respectivement un taux de prélèvement de 2.0 ± 0.1 g H ₂ 0.jour ^"1 et de 0.3 ± 0.1 g H ₂ 0.jour ^"1 . Ceci permet également d'assurer un prélèvement suffisant d'eau tritiée y compris pour une durée courte, par exemple de 24h, notamment en cas de crise.

Selon un mode de réalisation préféré du dispositif de prélèvement de tritium, on utilise du matériau adsorbant de type tamis moléculaire (par exemple zéolithe) disposé selon une géométrie tronconique comme celle de la figure 4c. La surface cumulée des ouvertures 131 du couvercle est égale à 250 mm ² .

Les résultats obtenus grâce à ce mode de réalisation sont illustrés en figure 6. On constate qu'ils permettent d'obtenir des mesures linéaires pendant une période de prélèvement de 20 jours (la linéarité étant déduite de la masse du matériau adsorbant tout au long du prélèvement), à une température de 22°C et avec un taux d'humidité relative de 50% ;

Pour réaliser le prélèvement, on détermine tout d'abord une durée de prélèvement souhaitée, par exemple, 2, 10 ou 15 jours. Pour cette durée de prélèvement, on sélectionne la géométrie des ouvertures de communication 131 (en disposition et en surface cumulée) comme indiqué ci-avant, et on choisit une forme pour le matériau adsorbant (cône, tronçon de cône ou cylindre).

Puis, on place le dispositif dans l'environnement pour toute la durée du prélèvement. A l'issue du prélèvement, le matériau adsorbant n'est pas parvenu à saturation, mais a au contraire adsorbé de façon linéaire le tritium présent dans l'environnement. On peut donc déduire de la quantité totale de tritium adsorbée pendant le prélèvement une quantité moyenne de tritium présent dans l'environnement au cours de ce prélèvement.