Verfahren zur Umsetzung von Dimethylether oder Methanol zu aro- matenarmen Kohlenwasserstoffen mittels eines Palladium-beladenen Zeolith-Katalysators Die Erfindung betrifft ein Verfahren zur Umsetzung von Dimethyl- ether (DME) oder Methanol zu aromatenarmen Kohlenwasserstoffen mittels eines Palladium-beladenen Zeolith-Katalysators. Flüssige Kohlenwasserstoff-Brennstoffe spielen aufgrund ihrer hohen Energiedichte und leichten Transportierbarkeit eine we- sentliche Rolle in der globalen Energieversorgungskette. Die Um- setzung von Methanol bzw. DME in sogenannten Methanol-To-Gaso- line (MTG)- bzw. DME-To-Gasoline (DTG)-Prozessen ermöglicht die Herstellung hochwertiger synthetischer Kraftstoffe und stellt einen Schlüsselschritt zur Gewinnung von Synthesebenzinen sowohl aus fossilen als auch erneuerbaren Rohstoffen dar (U. Olsbye et al., Angew. Chem. Int. Ed. 2012, 51, 5810 – 5831). Mit dem in den 1970er-Jahren entwickelten MTG-Verfahren von ExxonMobil kann Methanol bzw. DME über dem Zeolith-Katalysator „ZSM-5“ in Koh- lenwasserstoffe im Siedebereich von Benzin umgewandelt werden (S. Yurchak, Studies in Surface Science and Catalysis 1988, 36, 251-272). Zeolithe sind dreidimensionale Netzwerke, die üblicherweise aus über Sauerstoff-Brücken verbundenen SiO ₄ - und AlO ₄ -Tetraedern be- stehen, in denen sich neben Wasser frei bewegliche Alkali-Katio- nen zum Ladungsausgleich befinden. Die allgemeine Summenformel für Zeolithe lautet: M ⁿ⁺ _x/n [(AlO ₂ ) ⁻ _x (SiO ₂ ) _y ] ^. z H ₂ O. Der Faktor n ist die Ladung des Kations M und beträgt meistens 1 oder 2. M ist typischerweise ein Kation eines Alkali- oder Erdalkalimetalls. Der Faktor z gibt an, wie viele Wassermoleküle vom Kristall aufgenommen wur- den. Je nach Strukturtyp ergibt sich für die Zeolithe eine Struktur aus gleichförmigen Poren und/oder Kanälen, in denen Stoffe adsorbiert werden können. Je nach Porengröße spricht man von Mikro- oder Mesoporen. Solche Materialien besitzen eine au- ßerordentlich große innere Oberfläche von zum Teil weit über 1.000 m ² ∙g ^-1 . Durch die Wahl des Zeolithen kann der Porendurch- messer derart gesteuert werden, dass nur bestimmte Eduktmoleküle durch die Poren an die katalytisch aktiven Zentren im Inneren gelangen oder nur bestimmte Produkte den Zeolithen wieder ver- lassen können. Man spricht dabei von Reaktant- bzw. Produktse- lektivität. Des Weiteren kann die Größe des inneren Hohlraumes so gesteuert werden, dass nur bestimmte Übergangszustände mög- lich sind und deswegen auch nur bestimmte Produkte gebildet wer- den können (S. M. Csicsery, Pure & Appl. Chem. 1986, 58, 6, 841— 856; B. Smit und T. L. M. Maesen, Nature 2008, 7179, 671-678). Aluminiumhaltige Zeolithe haben durch die dreiwertigen Aluminiu- matome, denen formal je zwei zweiwertige Sauerstoffatome zuge- ordnet werden können, eine negative Gerüstladung. An der inneren und äußeren Oberfläche aluminiumhaltiger Zeolithe befinden sich daher Kationen, die in wasserhaltigen Zeolithen häufig in gelös- ter Form in den Kanalsystemen der Zeolithe vorliegen und somit relativ leicht zugänglich und austauschbar sind. Die üblichen Kationen Na ⁺ , K ⁺ , Ca ²⁺ und Mg ²⁺ können über einen Ionentausch durch Ammonium-Ionen ausgetauscht werden (Bildung der Ammonium- Form des Zeolithen). Werden die freien Kationen in den Zeolithen gegen Protonen ausgetauscht, entstehen Festkörpersäuren, die so genannten H-Zeolithe. Die Acidität dieser H-Zeolithe lässt sich durch den Grad des Ionenaustausches oder partielle Dealuminie- rung über einen großen Bereich einstellen. Seit kurzem können auch nanoskalige Zeolithe, das heißt Zeolith- materialien mit Teilchendurchmessern unter 100 Nanometer, syn- thetisiert werden, die sich im Vergleich zu herkömmlichen Zeo- lithen durch deutlich verbesserte Transporteigenschaften aus- zeichnen. Diese verbesserten Eigenschaften haben eine herausra- gende Bedeutung in der Katalyse und in Adsorptionsprozessen, in denen Zeolithe eingesetzt werden(R. W. Broach et al., Zeolites, Ullmann’s Encyclopedia of Industrial Chemistry 2012). Zeolithe gehören aufgrund ihrer hohen Formselektivität, ihrer einstellbaren sauren Eigenschaften, ihrer thermischen Stabilität und ihrer Regenerierbarkeit zu den wichtigsten Katalysatoren der chemischen Industrie. Dabei wirkt entweder der Zeolith selbst als saurer Katalysator, oder eingebrachte Metallpartikel sind die eigentlichen aktiven Zentren. Metallbeladene Zeolithe können darüber hinaus auch als bifunktionelle Katalysatoren für mehr- stufige Reaktionen verwendet werden (W. Luo, Green Chem. 2019, 21, 3744–3768). Im Verlauf des MTG-Prozesses entstehen durch Methylierung und Oligomerisierung leichter Olefine höhere Olefine mit fünf und mehr Kohlenstoffatomen (C ₅₊ -Olefine), die sich über verschiedene Reaktionswege zu acyclischen gesättigten Kohlenwasserstoffen mit der allgemeinen Summenformel C _n H _2n+2 , cyclischen gesättigten Koh- lenwasserstoffen und methylierten Aromaten verbinden. Der form- selektive Zeolith-Katalysator ZSM-5 begrenzt die Kohlenwasser- stoff-Synthesereaktionen auf eine Kettenlänge von etwa elf Koh- lenstoffatomen (S. Lee et al., Fuel Science & Technology Inter- national 1995, 13, 8, 1039-1057; C. D. Chang, Catalysis Reviews - Science and Engineering 1983, 25, 1, 1-118). Im ursprünglichen MTG-Prozess unter Einsatz des Zeolith-Kataly- sators ZSM-5 ist das Produktgemisch (enthaltend gasförmige, flüssige und optional feste Bestandteile) relativ reich an unge- sättigten Kohlenwasserstoffen und aromatischen Komponenten. Das Vorhandensein von Aromaten im Produktgemisch des MTG-Prozes- ses wirkt sich aufgrund der hohen Oktanzahlen positiv auf die Klopffestigkeit der herzustellenden Kraftstoffe aus; die Aroma- ten tragen aber maßgeblich zur Bildung von Schadstoffen, insbe- sondere Rußpartikeln, bei der Verbrennung des Kraftstoffs bei. Dies erfordert leistungsfähige und kostspielige Abgasnachbehand- lungssysteme, um immer strenger werdenden Grenzwerten gerecht werden zu können (https://www.bundestag.de/resource/blob/567346/ e935071d43fbca074a15fda714747ba7/WD-8-059-18-pdf-data.pdf). Die Klopffestigkeit von aromatenarmen Benzinen ist problema- tisch. Werden aromatische Komponenten vermieden, so muss die da- mit verbundene Verringerung der Klopffestigkeit durch andere Komponenten kompensiert werden. Es hat sich gezeigt, dass stark verzweigte acyclische gesättigte Kohlenwasserstoffe ohne weitere Aufarbeitung und ohne den Zusatz von Oktanzahlverbesserern eine hohe Klopffestigkeit aufweisen (M. S. Rigutto et al., Studies in Surface Science and Catalysis 2007, 168, 855-913). Ein Produktgemisch, das reich an aromatischen Komponenten ist, muss für die Herstellung alternativer, emissionsarmer Kraft- stoffe aufgearbeitet werden, was zusätzliche Verfahrensschritte wie Hydrier- und Isomerisierungsreaktionen zur Folge hat. Dies beeinträchtigt nicht nur die Nachhaltigkeit des Verfahrens, son- dern auch dessen Effizienz und Wirtschaftlichkeit. Wünschenswert ist daher ein modifizierter MTG-Prozess, der die Herstellung von acyclischen, verzweigten Kohlenwasserstoffen mit höherem Wasserstoffanteil (Summenformeln C _n H _2n+2 und C _n H _2n ) ermög- licht und somit die Nachteile, die mit der Herstellung von aro- matenreichen Kohlenwasserstoffgemischen einhergehen, überwindet. Gesättigte Produkte (C _n H _2n+2 ) im Kettenlängenbereich C ₅ – C ₁₁ kön- nen hierbei direkt als synthetisches Benzin eingesetzt werden. Ungesättigte, acyclische Produkte (C _n H _2n ) bieten eine hohe Flexi- bilität zur Weiterverarbeitung durch Oligomerisierung, Isomeri- sierung oder Hydrierung, die vergleichsweise einfach durchge- führt werden können. So könnte mit einem modifizierten MTG-Pro- zess eine breite Palette an Endprodukten generiert werden, wie beispielsweise Benzin, Diesel oder Kerosin, angepasst an die in- dividuellen Bedürfnisse des Produzenten. Da die MTG-Reaktion hauptsächlich innerhalb der Zeolithkristalle abläuft, hängt die Produktselektivität der Reaktion stark von der Größe und Dimensionalität des Zeolithkanalsystems ab. Typi- scherweise weisen mittelporöse (10-Ring)-Zeolithe, wie ZSM-5 mit dreidimensionalen Kanälen der Größe 5,4 × 5,6 und 5,3 × 5,5 Å, eine hohe Selektivität zu Kohlenwasserstoffen mit fünf oder mehr C-Atomen (C ₅₊ -Kohlenwasserstoffe) auf, wobei das Produktgemisch der MTG-Reaktion hauptsächlich Aromaten und Paraffine enthält. Mikroporöse Zeolith-Katalysatoren des Strukturtyps *MRE (https://europe.iza-structure.org/IZA-SC/mate- rial_tm.php?STC=MRE) weisen eine eindimensionale 10-Ring-Poren- struktur der Größe 5,3 × 5,6 Å mit unidirektionalen, sich nicht überschneidenden Kanälen auf (J. Schlenker et al., Zeolites 1985, 5, 355-358; A. Astafan et al., New. J. Chem. 2018, 42, 4457-4464). Der MTG-Prozess wurde an den eindimensionalen, kreuzungsfreien 10-Ring-Zeolithen ZSM-22, ZSM-23, ZSM-48 und EU-1 untersucht (S. Teketel et al., ACS Catal. 2012, 2, 26–37): Hierbei wurde der Einfluss geringfügiger Unterschiede in den Ka- nalsystemen der Materialien (Größe und Form) auf die Produktver- teilung und -stabilität unter verschiedenen Reaktionsbedingungen getestet. Außerdem wurde der Einfluss von Koksablagerungen auf die Produktselektivität in einem Festbettreaktor bei Temperatu- ren zwischen 350 und 500 °C und einer gewichtsbezogenen stündli- chen Raumgeschwindigkeit(Weight Hourly Space Velocity (WHSV)) zwischen 2 und 6 g∙g ^-1 ∙h ^-1 untersucht. Mit Ausnahme von EU-1 zeig- ten alle Katalysatoren eine hohe Selektivität zu aromatenarmen C ₅₊ -Kohlenwasserstoffen im Siedebereich von Benzinkraftstoffen, die unabhängig von der während der Umsetzung zunehmenden Verko- 5 kung des Zeolith-Katalysators war. Aufgrund der relativ schnel- len Deaktivierung der Zeolith-Katalysatoren ZSM-22, ZSM-23, ZSM- 48 und EU-1 waren niedrige Einspeisungsraten und Temperaturen über 350 °C für eine effektive Umwandlung über diesen Katalysa- toren essentiell. Aufgrund des eindimensionalen Porensystems der10 getesteten Katalysatoren erfolgte eine schnelle Katalysatordeak- tivierung durch Porenblockierung. Die Zykluslebensdauer dieser eindimensionalen Zeolithe erreichte daher nicht mehr als 1 - 10 Stunden. Die Stabilität der Katalysatoren während des MTG-Prozesses wurde 15 über die Methanolumwandlungskapazität bestimmt, die definiert ist als die Gesamtmenge an Methanol in Gramm, die vor der voll- ständigen Deaktivierung des Katalysators in Kohlenwasserstoffe pro Gramm Katalysatormenge umgewandelt wurde. Für ZSM-48 betru- gen die Methanol-Umwandlungskapazitäten bei 400 °C 15,8 g _Metha- 20 _nol ∙g _Katalysator ^–1 und bei 450 °C 14,3 g _Methanol ∙g _Katalysator ^–1 . Im Gegensatz zu den Katalysatoren ZSM-22 und ZSM-23 zeigte der Katalysator ZSM-48 ein Produktspektrum, das erhebliche Mengen an Aromaten enthielt. Diese Beobachtung könnte auf die breiteren Kanäle des ZSM-48-Katalysators im Vergleich zu ZSM-22 und ZSM-2325 zurückgeführt werden. Die dem bekannten ZSM-5-Katalysator ähnli- chen Kanalabmessungen von ZSM-48 ermöglichten im getesteten MTG- Verfahren trotz der in ZSM-48 fehlenen Kanalkreuzungen die Bil- dung und Diffusion von aromatischen Reaktionsprodukten. Die Se- lektivität zu C ₅₊ -Kohlenwasserstoffen war für den ZSM-48-Kataly- 30 sator höher als für die Katalysatoren ZSM-22 und ZSM-23 und lag im Produktspektrum bei etwa 55 - 75 %. Die Selektivität zu Aro- maten lag für ZSM-48 bei 20 - 40 %; innerhalb dieser Aromaten- fraktion wurden, unter Einsatz von ZSM-48, Penta- und Hexame- thylbenzol, die relativ niedrige Kristallisationstemperaturen haben, in erheblichem Umfang gebildet (S. Teketel et al., ACS Catal. 2012, 2, 26–37; J. Li et al., Catalysis Today 2011, 164, 288–292). In der US20150353840A1 wird die Umsetzung von DME und/oder Me- thanol in Anwesenheit von Wasserstoff über Metall-beladenen Zeolith-Katalysatoren in einem Temperaturbereich von 150 - 300 °C zu C ₄ -C ₉ -Kohlenwasserstoffen mit einem stark reduzierten Anteil an aromatischen Komponenten und einem hohen Anteil an linearen und verzweigten Paraffinen und Olefinen beschrieben. Hierbei können klein-, mittel- oder großporige Zeolithtypen verwendet werden. In einer Ausführungsform der US20150353840A1 enthält der Zeolith-Katalysator ein auf einer Oberfläche und/o- der in den Poren des Zeolithen abgeschiedenes erstes aktives Ma- terial aus mindestens einem der Elemente Kupfer, Zink, Eisen, Gallium, Lanthan, Platin und/oder Mischungen davon. Der feste Katalysator kann auch ein zweites aktives Material enthalten, wobei das zweite aktive Material ausgewählt sein kann aus den Elementen Silber, Kupfer, Platin, Gallium, Palladium und/oder Mischungen davon. Die CN106867564A betrifft ein Verfahren zur Herstellung von iso- paraffinreichem Benzin aus Methanol und/oder DME unter Einsatz eines Reduktionsgases und eines Katalysators, der eine metallak- tive Komponente mit einem Massenanteil w _i im Bereich von w _Metall = 0,01 - 15 % und ein Molekularsieb im Bereich von wZeolith = 85 - 99,99 % umfasst. Der Massenanteil w _i ist definiert als Wert des Quotienten aus der Masse mi der betrachteten Mischungskompo- nente i und der Summe der Massen aller Komponenten (i miteinge- schlossen) des Gemisches (Norm DIN 1310: Zusammensetzung von Mischphasen). Die hergestellten Kohlenwasserstoffe haben hier eine Kohlenstoffatomzahl von 5 bis 11 mit einem geringen Anteil an Olefinen und aromatischen Kohlenwasserstoffen. Das Redukti- onsgas kann hier Wasserstoff oder Kohlenmonoxid, die metallak- tive Komponente Cr, W, Fe, Co, Ni, Cu, Zn, Pd, Pt und Ga und das eingesetzte Molekularsieb ein Zeolith aus der Gruppe H-ZSM-5, H- ZSM-22, H-Beta oder HY sein. Für die Reaktionstemperatur ist in der CN106867564A ein Bereich von 250 - 450 °C und ein Druck von 0,1 – 3,0 MPa (1 - 30 bar) angegeben. Die bisher bekannten MTG- bzw. DTG-Prozesse zur Herstellung aro- matenarmer Kohlenwasserstoffe haben den Nachteil, dass die ein- gesetzten Zeolith-Katalysatoren relativ geringe Edukt-Umsätze, geringe Raum-Zeit-Ausbeuten und eine geringe Katalysatorstabili- tät aufweisen. Somit liegt der vorliegenden Erfindung die Aufgabe zugrunde, aromatenarme Kohlenwasserstoffe und ein Verfahren zu deren Her- stellung unter Einsatz eines Zeolith-Katalysators bereitzustel- len, wobei hohe Eduktumsätze und eine hohe Raum-Zeit-Ausbeute erzielt werden sollen und der eingesetzte Katalysator eine hohe Langzeitstabilität aufweisen soll. Eine weitere Aufgabe liegt darin, eine Verwendung des vorgenann- ten Verfahrens vorzuschlagen. Die vorstehende technische Aufgabe wird mit einem Verfahren ge- mäß des ersten Patentanspruchs sowie mit einer Verwendung gemäß Anspruch 16 gelöst. Hierauf bezogene Unteransprüche geben vor- teilhafte oder bevorzugte Ausführungsformen wieder. Die Lösung der Aufgabe umfasst einen mit Palladium beladenen Ze- olith-Katalysator H-EU-2 mit einer *MRE Gerüststruktur und ein Verfahren zur Umsetzung von DME oder Methanol zu aromatenarmen Kohlenwasserstoffen in einem Wasserstoffstrom unter Einsatz die- ses Katalysators. Die Lösung der Aufgabe umfasst ferner eine Verwendung des vorge- nannten Verfahrens zur Herstellung von aromatenarmen Kohlenwas- serstoffen als Ausgangsstoffe für eine nachfolgende Herstellung synthetischer Kraftstoffe, wie beispielsweise Flüssiggas, Ben- zin, Kerosin oder Diesel. Das erfindungsgemäße Verfahren umfasst die folgenden Schritte, vorzugsweise in der dargestellten Reihenfolge: A) Beladen eines Zeolith-Katalysators EU-2 in der Ammoniumform mit Palladium-Ionen über Kapillarimprägnierung; B) Trocknung und Kalzinierung des mit Palladium-Ionen belade- nen Zeolith-Katalysators aus Schritt A) unter Bildung der Protonenform des Zeolith-Katalysators; C) Fraktionieren des Zeolith-Katalysators aus Schritt B) zu einem Katalysatorpulver (d.h. einschließlich Granulat) mit einer Korngröße von 100 bis 500 µm, vorzugsweise zwischen 200 und 300 µm; D) Vermischen des Zeolith-Katalysators, d.h. vorzugsweise des genannten Katalysatorpulvers, aus Schritt C) mit einem Inertmaterial, vorzugsweise in einem Volumenverhältnis von Katalysator zu Inertmaterial von 0,1 – 0,2; E) Einbringen des Gemisches aus Schritt D) in einen Festbett- reaktor; F) Aufheizen des Festbettreaktors aus Schritt E) auf eine Re- aktionstemperatur zwischen 350 und 450 °C, vorzugsweise zwischen 380 und 400 °C, und Durchströmen des Festbettreak- tors mit einem Inertgas; G) Reduktion des Palladium-Ionen beladenen Zeolith-Katalysa- tors in einem Wasserstoffstrom in dem Festbettreaktor; H) Durchströmen des Festbettreaktors mit einem Inertgas und Einstellen des Reaktionsdrucks von 1 - 50 bar; I) Einleiten eines Eduktgasfeeds in den Festbettreaktor umfas- send Wasserstoff, ein Inertgas sowie DME und/oder Methanol, wobei durch eine katalytische Reaktion ein Produktgasge- misch entsteht; J) Kondensation des Produktgasgemisches aus dem Festbettreak- tor des Schrittes I), K) Trennung der bei Raumtemperatur flüssigen Produktphase in eine wässrige und eine organische, die C ₅₊ -Kohlenwasser- stoffe enthaltende Phase. Eine bevorzugte Verfahrensausgestaltung betreffen insbesondere die vorgenannte Kondensation des Produktgasgemisches gemäß Schritt J) und die Trennung der bei Raumtemperatur flüssigen Produktphase in eine wässrige und eine organische, die C ₅₊ -Koh- lenwasserstoffe enthaltende, Phase gemäß Schritt K). Sie enthält dann weitere Teilschritte aus nachfolgender Auswahl, bei einer Kombination vorzugsweise in der dargestellten Reihenfolge: a) Transfer des Produktgasgemisches aus dem Festbettreaktor des Schrittes I) durch eine beheizte Rohrleitung zu mindes- tens einer Kühlfalle, b) Kühlen des Produktgasgemisches an der mindestens einen Kühlfalle mit flüssigem Stickstoff, wobei eine Produktfrak- tion, enthaltend aromatenarme C ₅₊ -Kohlenwasserstoffe, zu ei- ner festen Produktfraktion eingefroren wird, c) Auffangen der festen Produktfraktion in einem Auffangbehäl- ter der Kühlfalle, d) Auftauen der festen Produktfraktion zu einer flüssigen Pro- duktfraktion und anschließende Entnahme der flüssigen Pro- duktfraktion aus dem Auffangbehälter der Kühlfalle des Schrittes c) und Abtrennung der wässrigen von der organi- schen Produktphase sowie e) eine Analyse der organischen Produktphase des Schrittes d) in einem externen Gaschromatographen. In einem ersten Schritt A) des erfindungsgemäßen Verfahrens wird ein Zeolith-Katalysator EU-2 in der Ammoniumform mit Palladium- Ionen beladen. Dabei werden die Palladium-Ionen durch Kapillar- imprägnierung (incipient wetness impregnation) aufgebracht, wobei ein niedriger Palladiumgehalt mit einem Massenanteil w _Palladium von 0,01 - 1 %, gemessen an der Katalysatorgesamtmasse, eingestellt wird. In einer besonderen Ausführungsform beträgt der Massenanteil wPalladium = 0,35 %. Kapillarimprägnierung (incipient wetness impregnation) bedeutet im erfindungsgemäßen Verfahren, dass eine wässrige Lösung eines Palladiumsalzes als Vorstufe von hydrieraktivem Palladium(0) auf den Zeolith-Katalysator EU-2 gegeben wird, der das gleiche Porenvolumen enthält wie das Volumen der zugegebenen Lösung. Durch Kapillarwirkung wird die Lösung in die Poren gesaugt. Im erfindungsgemäßen Verfahren hat der Zeolith-Katalysator ein Si/Al-Stoffmengenverhältnis rSi/Alvon beispielsweise 50 – 100 mol∙mol ^-1 . Das Stoffmengenverhältnis r _ij ist definiert als Wert des Quotienten aus der Stoffmenge ni der einen betrachteten Mi- schungskomponente i und der Stoffmenge n _j der anderen betrachte- ten Mischungskomponente j (Norm DIN 1310: Zusammensetzung von Mischphasen). Der Katalysator wird in einem nächsten Schritt B) getrocknet und kalziniert, um die flüchtigen Bestandteile in der Lösung auszu- treiben und das Palladiumsalz auf der Katalysatoroberfläche ab- zulagern. Hierbei wird der EU-2-Katalysator von der Ammoniumform unter Freisetzung von NH ₃ in die Protonenform H-EU-2 umgewandelt. In einem weiteren Schritt C) wird der Zeolith-Katalysator auf eine Korngröße von 100 bis 500 µm, bevorzugt auf eine Korngröße von 224 bis 300 µm fraktioniert. In einer besonderen Ausführungsform wird der fraktionierte Zeo- lith-Katalysator aus Schritt C) im Zuge einer Katalysator-Form- gebung in Extrudate, Pellets oder andere Formkörper überführt (S. Devyatkov et al., Chimica Oggi - Chemistry Today 2015, 33, 6, 57-64; R. Bingre et al., Catalysts 2018, 8, 163). Vorzugs- weise erfolgt dies vor dem Vermischen in Schritt D). Gegenüber einem Katalysatorpulver sind Extrudate, Pellets oder andere Formkörper, insbesondere in einem industriellen Produktionspro- zess, besser handhabbar und dosierbar sowie wesentlich stabiler. Das Vermischen des Zeolith-Katalysators mit einem Inertmaterial in Schritt D) erfolgt dann nicht mit dem Katalysatorpulver, son- dern mit dem verformten Katalysator. Im folgenden Schritt D) des erfindungsgemäßen Verfahrens wird der Zeolith-Katalysator aus Schritt C) mit einem Inertmaterial vermischt, wobei das Volumenverhältnis von Katalysator zu Inert- material 0,1 – 0,2 beträgt. Das Volumenverhältnis ψ _ij ist defi- niert als Wert des Quotienten aus dem Volumen Vi der einen be- trachteten Mischungskomponente i und dem Volumen V _j der anderen betrachteten Mischungskomponente j (Norm DIN 1310: Zusammenset- zung von Mischphasen). Geeignete Inertmaterialien im erfindungsgemäßen Verfahren sind vorzugsweise Siliciumcarbid, Quarzglas (Sand oder Perlen), α- Aluminiumoxid oder andere technische Keramiken. Bevorzugt wird im erfindungsgemäßen Verfahren Siliciumcarbid mit einer Korngröße von 10 bis 500 µm, besonders bevorzugt mit einer Korngröße von 100 bis 180 µm eingesetzt. In Schritt E) des erfindungsgemäßen Verfahrens wird das Gemisch aus Schritt D) in einen Festbettreaktor eingebracht und bildet im Festbettreaktor die Reaktionszone (vgl. Fig. 2). In einer be- stimmten Ausführungsform wird diese Reaktionszone von einer Ein- und einer Auslaufzone aus dem vorgenannten Inertmaterial flan- kiert. Das Inertmaterial dient im erfindungsgemäßen Verfahren der Katalysatorstabilisierung (W. Reschetilowski, Einführung in die Heterogene Katalyse, Springer Spektrum 2015). Da die Um- wandlung von DME bzw. Methanol zu aromatenarmen Kohlenwasser- stoffen im erfindungsgemäßen Verfahren eine exotherme Reaktion ist, gewährleistet das Inertmaterial einen nahezu isothermen Temperaturverlauf in der Reaktionszone. Als Inertmaterial in der Ein- und Auslaufzone wird im erfindungsgemäßen Verfahren bevor- zugt Siliciumcarbid eingesetzt. In Schritt F) des erfindungsgemäßen Verfahrens wird der Festbe- ttreaktor auf die Reaktionstemperatur aufgeheizt und mit Inert- gas durchströmt. Die Reaktionstemperatur beträgt im erfindungs- gemäßen Verfahren 350 – 450 °C, bevorzugt 380 – 400 °C. Es hat sich im erfindungsgemäßen Verfahren gezeigt, dass eine Reaktionstemperatur von mindestens 380 °C vorteilhaft für die Bildung längerkettiger Kohlenwasserstoffe bei hohem Eduktumsatz ist. Das eingesetzte Inertgas ist beispielsweise N ₂ , He oder Ar. In einer bestimmten Ausführungsform ist das Inertgas N ₂ (vgl. Fig. 1). In Schritt G) des erfindungsgemäßen Verfahrens wird der Palla- dium-Ionen beladene Zeolith-Katalysator in einem Wasserstoff- strom in dem Festbettreaktor reduziert und somit ein Zeolith-Ka- talysator erzeugt, der hydrieraktives Palladium(0) enthält. In Schritt H) des erfindungsgemäßen Verfahrens wird der Fest- bettreaktor wiederum mit einem Inertgas durchströmt und zugleich der Reaktionsdruck eingestellt. Das Inertgas ist hierbei bei- spielsweise ausgewählt aus N ₂ , He oder Ar; in einer bestimmten Ausführungsform ist das Inertgas N ₂ . Der Reaktionsdruck beträgt im erfindungsgemäßen Verfahren 1 – 50 bar, bevorzugt 1 - 30 bar. Es hat sich im erfindungsgemäßen Verfahren gezeigt, dass ein Re- aktionsdruck von 20 - 30 bar besonders hohe Eduktumsätze liefert (vgl. Fig. 6). In Schritt I) des erfindungsgemäßen Verfahrens wird ein Edukt- gasfeed in den Festbettreaktor eingeleitet. Der Eduktgasfeed um- fasst Wasserstoff, ein Inertgas sowie DME bzw. Methanol. In ei- ner Ausführungsform beträgt der Volumenanteil im Eduktgasfeed φDME bzw. Methanol 1 – 10 %, bevorzugt beträgt der Volumenanteil φDME _{bzw. Methanol} 5 %. Der Volumenanteil von Wasserstoff im Eduktgasfeed φWasserstoff beträgt im erfindungsgemäßen Verfahren 1 – 50 %, bevor- zugt 10 - 30 %. Der Volumenanteil φ _i ist definiert als Wert des Quotienten aus dem Volumen V _i einer betrachteten Mischungskompo- nente i und dem Gesamtvolumen V ₀ vor dem Mischvorgang. Letzteres ist die Summe der Ausgangsvolumina aller Mischungskomponenten (i miteingeschlossen) des Gemisches (Norm DIN 1310: Zusammenset- zung von Mischphasen). Es hat sich im erfindungsgemäßen Verfahren gezeigt, dass im Edu- ktgasfeed ein Volumenverhältnis ψ _{H2/DME bzw. Methanol} von Wasserstoff zu DME bzw. Methanol von 4 besonders hohe Eduktumsätze und eine relativ große Langzeitstabilität des Katalysators bewirkt (vgl. Fig. 6). Die Umsetzung von DME oder Methanol erfolgt im erfindungsgemäßen Verfahren bei einer gewichtsbezogenen stündlichen Raumgeschwin- digkeit(Weight Hourly Space Velocity (WHSV)) von 0,1 - 20 g _{DME bzw. Methanol} ∙g _Katalysator ^-1 ∙h ^-1 , bevorzugt bei einer WHSV von 1 - 5 g _{DME bzw. Methanol} ∙g _Katalysator ^-1 ∙h ^-1 . Nach der Entstehung des Produktgasgemisches in Schritt I) und vor der Kondensation in Schritt J) wird vorzugsweise ein Trans- fer des Produktgasgemisches aus dem Festbettreaktor durch eine beheizte Rohrleitung zu mindestens einer Kühlfalle, in der die Kondensation stattfindet, vorgeschlagen. Bei diesem Transfer wird weiter bevorzugt zumindest ein Teilstrom des Produktgasge- misches (weiter bevorzugt aus der beheizten Rohrleitung abzwei- gend) zur kontinuierlichen Bestimmung des DME- bzw. Methanolum- satzes sowie der Zusammensetzung des Produktgasgemisches in ei- nen online geschalteten Gaschromatographen umgeleitet und an- schließend zu der Kühlfalle (entweder direkt oder über eine Zu- rückleitung in die beheizte Rohrleitung) geleitet. In Schritt J) des erfindungsgemäßen Verfahrens wird das im vor- genannten Schritt I) gebildete Produktgasgemisch kondensiert. In Schritt K) erfolgt dann eine Trennung der bei Raumtemperatur flüssigen Produktphase in eine wässrige und eine organische, die C ₅₊ -Kohlenwasserstoffe enthaltende Phase. Vorzugsweise erfolgt dabei ein Transfer des Produktgasgemisches aus dem Festbettreaktor zur Kondensation, vorzugsweise in min- destens einer Kühlfalle durch eine beheizte Rohrleitung zu der mindestens einen Kühlfalle. Vorzugsweise wird dabei das Produkt- gasgemisch, weiter bevorzugt zumindest ein Teilstrom des Pro- duktgasgemisches, bei der Weiterleitung über einen online ge- schalteten Gaschromatographen umgeleitet. Bei dieser optionalen vollständigen oder zumindest teilweisen Umleitung des Produkt- gasstroms werden in dem online (d.h. in Echtzeit) geschalteten Gaschromatographen kontinuierlich der DME- bzw. Methanolumsatz, sowie die Zusammensetzung des Produktgasgemisches bestimmt. Dabei wird das Produktgasgemisch, vorzugsweise auch nach der op- tionalen Online-Gaschromatographie-Analytik, an mindestens einer Kühlfalle mit flüssigem Stickstoff gekühlt. Vorzugsweise wird die Produktfraktion, aromatenarme C ₅₊ -Kohlenwasserstoffe enthal- tend, in einem Auffangbehälter der Kühlfalle eingefroren und aufgefangen. Die eingefrorene Produktfraktion wird dann in einer vorzugsweisen Verfahrenausgestaltung aufgetaut und als flüssiges Produkt aus dem Auffangbehälter der Kühlfalle entnommen, und die organische Produktphase wird von der wässrigen Phase in einem Phasenseparator abgetrennt. Die organische Produktphase wird in einer bevorzugten Ausführungsform anschließend in einem externen Gaschromatographen beispielsweise gemäß den Vorgaben der Normen EN ISO 22854 bzw. ASTM D6839 analysiert (vgl. Fig. 1). Das erfindungsgemäße Verfahren weist die folgenden Vorteile auf: Das organische Produktgemisch (Benzin) im Kettenlängenbereich C ₅ – C ₁₁ ist benzinartig und zeichnet sich durch einen vergleichs- weise niedrigen Aromatengehalt φ _Aromaten von maximal ca. 3 % aus. Analysen der so erhaltenen Paraffine und Olefine lassen einen vergleichsweise hohen molekularen Verzweigungsgrad erkennen. Dies deutet auf eine gute Kraftstofftauglichkeit der organischen Produktphase hin (vgl. Tab. 1 und 2). Neben der Optimierung des Produktspektrums weist das erfindungs- gemäße Verfahren eine hohe Katalysatoraktivität, hohe Umsätze, hohe Raum-Zeit-Ausbeuten und eine massive Erhöhung der Katalysa- torstabilität und -lebensdauer auf. Der mit Palladium beladene H-EU-2-Katalysator zeigt selbst bei hohen Temperaturen eine große Langzeitstabilität. Die Langzeitstabilität ermöglicht hohe Umsätze und hohe Selektivitäten über Zeiträume von einigen Tagen bis hin zu einigen Wochen (vgl. Fig. 3 und 6). Die Beladung des Zeolithen mit Palladium führt im erfindungsge- mäßen Verfahren zu einer sehr hohen Stabilität des Katalysators gegen Sintern, sodass auch vergleichsweise hohe Reaktionstempe- raturen um 400 °C gewählt werden können. Dies bringt eine hohe Katalysatoraktivität und einen hohen DME-/Methanol-Umsatz mit sich. Durch die Zugabe von Wasserstoff wird nicht nur das Produktspektrum im erfindungsgemäßen Verfahren günstig be- einflusst, sondern auch die Langzeitstabilität des Katalysator- systems im Vergleich zum Stand der Technik erhöht. Diese Effekte sind überraschend, da zum einen das eindimensiona- le Porensystem des Zeolithen EU-2 eine schnelle Katalysatorde- aktivierung in der DTG/MTG-Reaktion aufgrund der Blockierung der Porenkanäle durch große Moleküle, wie beispielsweise methylierte Aromaten, begünstigen sollte. Obwohl im Produktgemisch in gerin- gen Mengen methylierte Aromaten und höhere Kohlenwasserstoffe enthalten sind, wird eine schnelle Katalysatordeaktivierung im erfindungsgemäßen Verfahren nicht beobachtet. Zum anderen sollte der Einsatz des Hydrierkatalysators Pd(0) in Verbindung mit Was- serstoff den Aufbau längerer Kohlenwasserstoffketten im erfin- dungsgemäßen Verfahren unterdrücken und die Bildung niedermole- kularer Kohlenwasserstoffe wie z.B. Methan, Ethylen oder Ethan verstärken. Diese sind unerwünschte Nebenprodukte der DTG/MTG- Reaktion und werden erfindungsgemäß nur untergeordnet gebildet. Das erfindungsgemäße Verfahren kann für die Herstellung synthe- tischer Kraftstoffe, wie beispielsweise Flüssiggas, Benzin, Ke- rosin oder Diesel eingesetzt werden. Anwendungen als Lösungsmit- tel und in der Herstellung von Chemikalien sind ebenfalls mög- lich. Die Erfindung wird anhand der folgenden Figuren, Ausführungsbei- spiele und Beschreibungen näher erläutert. Alle dargestellten Merkmale und deren Kombinationen sind nicht nur auf diese Figu- ren und Ausführungsbeispiele und deren Ausgestaltungen begrenzt. Vielmehr sollen diese stellvertretend für weitere mögliche, aber nicht explizit als Ausführungsbeispiele dargestellte weitere Ausgestaltungen als kombinierbar angesehen werden. Fig. 1 zeigt ein Fließschema einer Reaktoranlage. Die Reaktoran- lage umfasst die Bereiche der Dosierung von Edukt- und Inertga- sen 1 - 5, deren Ströme mit Hilfe entsprechender Massendurch- flussregler 6 eingestellt werden. Daran schließt sich der Fest- bettreaktor 7 an, der mit einem Druckhalteventil 8 gekoppelt ist. Es folgen Vorrichtungen zur Produktaufarbeitung, die sich im Wesentlichen aus mindestens einer Kühlfalle 10, die das Pro- duktgasgemisch mit flüssigem Stickstoff herunterkühlt, zusammen- setzt. Zur Analyse der Produktmischungen wird ein online ge- schalteter Gaschromatograph 9 eingesetzt, für dessen Betrieb dem Produktstrom kontinuierlich ein Teilstrom entnommen wird. Wei- tere Elemente sind ein Durchflussmesser 12 und eine Vorrichtung zur Ausleitung gasförmiger Komponenten (Abgas 11). Fig. 2 zeigt den schematischen Aufbau des Festbettreaktors 7 aus Fig. 1 mit einem Einlass 13 für den Eduktgasfeed und einem Aus- lass 14 für die Reaktionsprodukte. Das Katalysatorpulver wurde auf eine Korngröße dp im Bereich von 224 bis 300 µm fraktioniert. Danach wurden die Proben mit inertem Siliciumcarbid (SiC, Korn- größe im Bereich von 100 bis 180 µm) vermischt (0,333 g Kataly- sator in SiC im Volumenverhältnis ψKatalysator/SiC = 0,1), um eine Temperaturerhöhung im Katalysatorbett durch die exotherme DTG- Reaktion zu verhindern und einen nahezu isothermen Temperatur- verlauf in der Reaktionszone zu gewährleisten (ΔT _axial < 2 K). Die Katalysator/SiC-Mischung bildete die Reaktionszone 16 in einem Festbettreaktor aus Edelstahl (Innendurchmesser di = 12 mm). Flankiert wurde die Reaktionszone 16 von einer Ein- und einer Auslaufzone 17 aus inertem SiC, die im Reaktionsrohr durch inerte Glaswolle 18 fixiert wurden. Der Reaktor wurde durch drei Heizblöcke temperiert. In jedem Heizblock waren zwei Thermoele- mente angebracht zur Regelung und Überwachung der Temperatur. Durch ein innerhalb einer Führungshülse 15 bewegliches Thermo- element im Rohrreaktor konnte darüber hinaus das axiale Tempera- turprofil in der Reaktionszone 16 aufgezeichnet werden. Fig. 3 zeigt die DME-Umwandlungskapazität des nach Beispiel 1 präparierten Katalysators in Abhängigkeit des DME-Umsatzes. Fig. 4 zeigt die Produktselektivität zu Kohlenwasserstoffen mit unterschiedlichen Kettenlängen des nach Beispiel 1 präparierten Katalysators in Abhängigkeit des DME-Umsatzes. Fig. 5 zeigt die Zusammensetzung der flüssigen organischen Pro- duktphase im Kettenlängenbereich C ₅ – C ₁₁ eines nach Beispiel 1 präparierten Katalysators. Die Probenahme erfolgte vom Versuchs- start bis zu einer Abnahme des Umsatzes auf X _DME = 40 %. Die Ana- lyse wurde gemäß den Vorgaben der Normen EN ISO 22854 bzw. ASTM D6839 durchgeführt. Fig. 6 zeigt die DME-Umwandlungskapazität des nach Beispiel 2 präparierten Katalysators in Abhängigkeit des DME-Umsatzes. Fig. 7 zeigt die Produktselektivität zu Kohlenwasserstoffen mit unterschiedlichen Kettenlängen des nach Beispiel 2 präparierten Katalysators in Abhängigkeit des DME-Umsatzes. Fig. 8 zeigt die Zusammensetzung der flüssigen organischen Pro- duktphase im Kettenlängenbereich C ₅ – C ₁₁ eines nach Beispiel 2 präparierten Katalysators. Die Probenahme erfolgte vom Versuchs- start bis zu einer Abnahme des Umsatzes auf XDME = 40 %. Die Ana- lyse wurde gemäß den Vorgaben der Normen EN ISO 22854 bzw. ASTM D6839 durchgeführt. Beispiele: Beispiel 1: Katalysatorpräparation Referenzmaterial: Als Ausgangsmaterial der Untersuchungen wurde Zeolith EU-2 des Strukturtyps *MRE verwendet. Das EU-2-Pulver mit einem Si/Al- Verhältnis von r _si /Al = 78 mol∙mol ^-1 und einer spezifischen Ober- fläche von 256 m ² ∙g ^-1 lag in der Ammoniumform (NH ₄ -Form) vor und wurde zuerst durch einen Ionentauschprozess (3 Ionentausch- Durchgänge in einer 1M NH ₄ NO ₃ -Waschlösung bei 75 °C für jeweils 2 h) von potentiellen Verunreinigungen befreit. Daraufhin wurde das Pulver über Nacht im Vakuumtrockenschrank bei 80 °C und 10 mbar getrocknet. Im Anschluss wurde das trockene Pulver in einem Kalzinierofen mit einer Heizrate von 2 K∙min- ¹ auf eine Tempera- tur von 550 °C erhitzt und für 6 h bei dieser Temperatur kalzi- niert. Hierbei wurde die NH ₄ -Form des Zeolithpulvers in die Pro- tonenform (H-Form, H-Zeolith) umgewandelt. Der Zeolithkatalysa- tor H-EU-2 dient als Referenzmaterial, um die Vorteile eines me- tallbeladenen Katalysators in einem Verfahren zur Umsetzung von DME oder Methanol zu aromatenarmen Kohlenwasserstoffen in einem Wasserstoffstrom unter Einsatz dieses Katalysators aufzuzeigen. Beispiel 2: Katalysatorpräparation metallbeladener Zeolith: Zur Herstellung metallbeladener Zeolithkatalysatoren wurde Zeo- lith EU-2 des Strukturtyps *MRE mit den gleichen Stoffeigen- schaften wie in Beispiel 1 verwendet. Das Pulver in der Ammoni- umform wurde nach 3 Ionentausch-Durchgängen (1M NH ₄ NO ₃ -Waschlö- sung bei 75 °C für jeweils 2 h) über Nacht im Vakuumtrocken- schrank bei 80 °C und 10 mbar getrocknet. Die Beladung mit Pal- ladium erfolgte anschließend durch „incipient wetness impregna- tion“. Dabei wurde das EU-2-Pulver tröpfchenweise mit einer Lö- sung aus Pd(NO ₃ ) ₂ (NH ₃ ) ₄ xH ₂ O in deionisiertem Wasser imprägniert. Die dabei entstandene Paste wurde anschließend in einem Trocken- ofen bei 40 °C über Nacht getrocknet. Danach wurde das trockene Pulver in einem Kalzinierofen mit einer Heizrate von 2 K∙min ^-1 auf eine Temperatur von 550 °C erhitzt und für 6 h bei dieser Temperatur kalziniert. Hierbei wurde die NH ₄ -Form des Zeolithen in die Protonenform (H-Form, H-Zeolith) umgewandelt. Beispiel 3: Umsetzung von DME: Das Katalysatorpulver wurde auf eine Korngröße dp im Bereich von 224 bis 300 µm fraktioniert. Danach wurden die Proben mit iner- tem Siliciumcarbid (SiC, Korngröße im Bereich von 100 bis 180 µm) in einem Mischungsverhältnis von ψ _{Katalysator/SiC} = 0,1 verdünnt, um eine Temperaturerhöhung im Katalysatorbett durch die exotherme DTG-Reaktion zu verhindern und einen nahezu isothermen Temperaturverlauf in der Reaktionszone zu gewährleisten (ΔT _axial < 2 K). Die Katalysator/SiC-Mischung bildete die Reaktionszone 16 in einem Festbettreaktor aus Edelstahl (Innendurchmesser d _i = 12 mm). Flankiert wurde die Reaktionszone 16 von einer Ein- und ei- ner Auslaufzone 17 aus inertem SiC, die im Reaktionsrohr durch inerte Glaswolle 18 fixiert wurden. Der Aufbau des Festbettreak- tors ist schematisch in Fig. 2 dargestellt. Der Reaktor wurde von einem Heizmantel bestehend aus drei Aluminiumblöcken mit je- weils vier passgenau eingefassten Heizpatronen beheizt. Während des Aufheizvorgangs wurde der Reaktor mit 80 ml _n ·min ^-1 N ₂ durch- strömt. Die Heizblöcke wurden durch einen Vermiculit-Mantel thermisch isoliert. So wurde der Wärmeverlust nach außen minimiert und eine gleichmäßige Wärmeverteilung im Reaktor bei hoher Betriebs- sicherheit gewährleistet. In jedem Heizblock waren zwei Thermo- elemente zur Regelung und Überwachung der Temperatur angebracht. Durch ein innerhalb einer Führungshülse 15 bewegliches Thermo- element im Rohrreaktor konnte darüber hinaus das axiale Tempera- turprofil in der Reaktionszone 16 aufgezeichnet werden. Nach dem Aufheizen des Festbettreaktors auf Reaktionstemperatur (400 °C) wurde im Fall des metallbeladenen Zeolithkatalysators (Pd/H-EU- 2) die Probe reduziert. Dazu wurde der Reaktor für 5 h mit 80 ml _n ·min ^-1 H ₂ durchströmt. Im Fall der Referenzprobe ohne Metallbe- ladung (H-EU-2) entfiel dieser Schritt. Im Anschluss an die Reduktion wurde der Reaktor mit 80 ml _n ·min ^-1 N ₂ durchströmt, während der Reaktionsdruck durch ein manuelles Vordruckregelventil eingestellt wurde (1,5 - 30 bar). Zur reak- tionstechnischen Untersuchung des metallbeladenen Zeolithkataly- sators (Pd/H-EU-2) wurde anschließend ein Eduktgasfeed in den Reaktor geleitet, der aus φ _DME = 5 % sowie N ₂ und H ₂ in variieren- dem Verhältnis bestand. Der Eduktgasstrom wurde so gewählt, dass die Versuche, sofern nicht anders beschrieben, mit einer WHSV von 1,5 g _DME ·g _Katalysator ^-1 ·h ^-1 durchgeführt wurden. Die Reaktionsprodukte wurden durch eine auf 180 °C beheizte Rohrleitung zu einem online geschalteten Gaschromatographen (beispielsweise Agilent 7890B) zur Analyse geleitet, der mit ei- nem FID (Flammenionisations-Detektor) zur Bestimmung der Kohlen- wasserstoffe/Oxygenate sowie einem WLD (Wärmeleitfähigkeits-De- tektor) zur Bestimmung von Permanentgasen/Wasser ausgerüstet war. Die Zuordnung der Peaks der Kohlenwasserstoffe im Bereich C ₁ -C ₄ , der Oxygenate Methanol und DME sowie der Permanentgase H ₂ , N ₂ , CO ₂ und CO wurde mit Hilfe von Kalibriergasen der Firma Air Liquide vorgenommen. Die weiteren Peaks des FID-Spektrums wurden in der Online-Analytik zur Gruppe C ₅₊ zusammengefasst. Der DME- Umsatz X _DME der Proben wurde durch das Verhältnis der abreagier- ten DME-Menge (Differenz des eintretenden DME-Stoffstroms ṄDME,ein und des austretenden DME-Stoffstroms Ṅ _DME,aus ) zum DME-Eintritts- strom nach Gleichung (I) berechnet. (I) Die Umwandlungskapazität eines Katalysators beschreibt die kumu- lativ umgesetzte Masse eines Eduktes bezogen auf die Masse des Katalysators mKat in Abhängigkeit von der Prozesslaufzeit (Time- On-Stream, TOS). Die Auftragung der Umwandlungskapazität über dem Umsatz ermöglicht die Vergleichbarkeit des Deaktivierungs- verhaltens bei Langzeitmessungen, die mit unterschiedlichen WHSV-Werten durchgeführt wurden. Die Umwandlungskapazität ergibt sich nach Gleichung (II) aus dem Produkt der WHSV und der integ- ralen Fläche unter einer entsprechenden Umsatz-TOS-Kurve. ( ^II) Die Selektivitäten S der Produkte i, die aus DME entstehen (Si,DME), wurden durch Integration der Flächen der jeweiligen GC- FID Signale I _i im Verhältnis zur gesamten GC-FID Fläche I _gesamt ab- züglich des DME-Signals IDME sowie des Methanol-Signals IMethanol gebildet. Methanol steht über die De-/Hydratisierungsreaktion mit DME im Gleichgewicht und wird als Edukt der zur DTG-Reaktion analogen MTG-Reaktion gewertet. Von dem Quotienten der Signalin- tensitäten wurden noch die Selektivitäten der kohlenstoffhalti- gen (Neben-)Produkte CO und CO ₂ subtrahiert. Diese wurden nicht vom GC-FID Signal erfasst, konnten jedoch mit Hilfe einer Mehr- punktkalibrierung mit Kalibriergasen der Firma Air Liquide nach Gleichung (III) aus dem GC-WLD Spektrum bestimmt werden. (III) Die Selektivität Si,DME der Kohlenwasserstoffprodukte ergab sich somit nach Gleichung (IV). Zur genaueren Bestimmung der Produkte im Kettenlängenbereich C ₅₊ ist nach der Online-Gaschromatographie-Analytik eine Kühlfalle zur Kondensation bzw. Einfrierung dieser Komponenten angebracht. Das flüssige organische Kondensat in der Kühlfalle wurde nach Versuchsende in einem Reformulyzer M4 (Firma PAC) analysiert. Ein Fließschema der Versuchsanlage zur reaktionstechnischen Un- tersuchung der Umsetzung von DME an metallbeladenen H-EU-2-Kata- lysatoren ist in Fig. 1 dargestellt. Beispiel 4: In Beispiel 4 wurde die katalytische Performance eines H-EU-2- Katalysators, welcher nach der in Beispiel 1 vorgestellten Prä- parationsmethode hergestellt worden war, getestet. Die in diesem Beispiel beschriebene Reaktion wurde bei 400 °C, 20 bar Reakti- onsdruck und einer WHSV von 1,5 g _DME ·g _Katalysator ^-1 ·h ^-1 bei einem kon- stanten Volumenanteil φ _DME = 5 % in N ₂ durchgeführt. Die DME-Um- wandlungskapazität des Katalysators ist in Fig. 3 über dem DME- Umsatz X _DME aufgetragen. Die Umwandlungskapazität des H-EU-2-Ka- talysators dient als Referenz zur Einordnung der Vorteile hin- sichtlich der Aktivität und Langzeitstabilität eines metallbela- denen Katalysators in einem Verfahren zur Umsetzung von DME oder Methanol zu aromatenarmen Kohlenwasserstoffen in einem Wasser- stoffstrom unter Einsatz desselben. Beispiel 5: In Beispiel 5 wurde die Produktselektivität eines H-EU-2 Zeo- lith-Katalysators, der nach Beispiel 1 hergestellt wurde, in ei- ner Reaktion bei 400 °C, 20 bar Reaktionsdruck und einer WHSV von 1,5 g _DME ·g _Katalysator ^-1 ·h ^-1 bei einem konstanten Volumenanteil φDME = 5 % in N ₂ bestimmt. Fig. 4 zeigt die Selektivität bezüglich der Kettenlänge der resultierenden Kohlenwasserstoffe (C ₁ , C ₂ , C ₃ , C ₄ sowie C ₅₊ ) über dem DME-Umsatz XDME, die mit dem online geschalte- ten Gaschromatographen bestimmt wurde. Kohlenwasserstoffe im Kettenlängenbereich C ₅₊ waren die angestrebten Produktkomponen- ten. Der Anteil der Produktfraktion C ₅₊ lag während der gesamten Versuchsdauer im Bereich von 45 - 85 %. Beispiel 6: In Beispiel 6 wurde die Zusammensetzung der flüssigen Pro- duktphase der katalytischen Umsetzung von DME an einem nach Bei- spiel 1 präparierten H-EU-2-Katalysator bestimmt. Die Versuchs- durchführung erfolgte wie in Beispiel 3 beschrieben bei einer Temperatur von 400 °C, einer WHSV von 1,5 g _DME ·g _Katalysator ^-1 ·h ^-1 bei einem Reaktionsdruck von 20 bar und einem konstanten Volumenan- teil φ _DME = 5 % in N ₂ . Die Probe zur Analyse der flüssigen organi- schen Produktphase (C ₅ – C ₁₁ ) wurde im Zeitfenster vom Reaktions- start bis zu einer Abnahme des DME-Umsatzes auf XDME = 40 % gene- riert. Die Analyse wurde gemäß den Vorgaben der Normen EN ISO 22854 und ASTM D6839 durchgeführt, die Volumenanteile der Pro- dukte sind in Abhängigkeit der C-Anzahl in Fig. 5 graphisch dar- gestellt und in Tab. 1 numerisch aufgelistet. Für alle Ketten- längen wurde ein hoher Olefinanteil gefunden, wobei die ver- zweigten Isomere deutlich überwiegen. Paraffine und Aromaten wa- ren nur in geringen Mengen enthalten. Der Volumenanteil der Aro- maten lag unter 2 %. Beispiel 7: In Beispiel 7 wurde die katalytische Performance eines Pd/H-EU- 2-Katalysators, welcher nach der in Beispiel 2 vorgestellten Präparationsmethode hergestellt worden war, getestet. Die in diesem Beispiel gezeigte Reaktion wurde bei 400 °C, 20 bar Reak- tionsdruck und einer WHSV von 1,5 g _DME ·g _Katalysator ^-1 ·h ^-1 bei konstan- ten Volumenanteilen φ _DME = 5 %, φ _H2 = 20 % und φ _N2 = 75 % durchge- führt. Die DME-Umwandlungskapazität des Katalysators Pd/H-EU-2 ist in Fig. 6 über dem DME-Umsatz XDME aufgetragen. Die Umwand- lungskapazität des Katalysators Pd/H-EU-2 erhöht sich in einem Verfahren zur Umsetzung von DME oder Methanol zu aromatenarmen Kohlenwasserstoffen in einem Wasserstoffstrom um mehr als das Fünffache im Vergleich zum Referenzsystem in Beispiel 4. Dies impliziert eine deutlich erhöhte Aktivität sowie Stabilität des Katalysators. Beispiel 8: In Beispiel 8 wurde die Produktselektivität des Pd/H-EU-2-Kata- lysators, der nach Beispiel 2 hergestellt wurde, in einer Reak- tion bei 400 °C, 20 bar Reaktionsdruck und einer WHSV von 1,5 g _DME ·g _Katalysator ^-1 ·h ^-1 bei konstanten Volumenanteilen φDME = 5 %, φH2 = 20 % und φ _N2 = 75 % bestimmt. Fig. 7 zeigt die Selektivität be- züglich der Kettenlänge der resultierenden Kohlenwasserstoffe (C ₁ , C ₂ , C ₃ , C ₄ sowie C ₅₊ ) über dem DME-Umsatz XDME, die mit dem online geschalteten Gaschromatographen bestimmt wurde. Kohlen- wasserstoffe im Kettenlängenbereich C ₅₊ waren die angestrebten Produktkomponenten. Der Anteil der Produktfraktion C ₅₊ lag wäh- rend der gesamten Versuchsdauer im Bereich von 35 - 80 %. Die hervorragende Selektivität zu der Produktgruppe C ₅₊ der Referenz- probe aus Beispiel 5 verringert sich durch die besondere Ausfüh- rungsform eines Pd/H-EU-2-Katalysators in einem Verfahren zur Umsetzung von DME oder Methanol zu aromatenarmen Kohlenwasser- stoffen in einem Wasserstoffstrom nur geringfügig. Beispiel 9: In Beispiel 9 wurde die Zusammensetzung der flüssigen Pro- duktphase der katalytischen Umsetzung von DME an einem nach Bei- spiel 2 präparierten Pd/H-EU-2-Katalysator bestimmt. Die Ver- suchsdurchführung erfolgte, wie in Beispiel 3 beschrieben, bei einer Temperatur von 400 °C, einer WHSV von 1,5 g _DME ·g _Katalysator ^-1 · h ^-1 bei einem Reaktionsdruck von 20 bar und konstanten Volumen- anteilen φDME = 5 %, φH2 = 20 % und φN2 = 75 %. Die Analyse wurde gemäß den Vorgaben der Normen EN ISO 22854 und ASTM D6839 durch- geführt, die Volumenanteile der Produkte sind in Abhängigkeit der C-Anzahl in Fig. 8 graphisch dargestellt sowie in Tab. 2 nu- merisch aufgelistet. Analog zu der Referenzprobe aus Beispiel 6 wurde für alle Kettenlängen ein hoher Olefinanteil gefunden. Ebenso überwiegen verzweigte Isomere deutlich. Der Paraffinan- teil ist in der Ausführungsform eines Pd/H-EU-2-Katalysators in einem Verfahren zur Umsetzung von DME oder Methanol zu aromaten- armen Kohlenwasserstoffen in einem Wasserstoffstrom gegenüber der Referenz aus Beispiel 6 leicht erhöht. Der Volumenanteil der Aromaten ist wiederum gering und liegt unter 3 %. Tab. 1 zeigt die numerischen Werte der gaschromatographischen Analyse der flüssigen organischen Produktphase (C ₅ – C ₁₁ ), die im Zeitfenster vom Reaktionsstart (initialer DME-Umsatz X _DME von 100 %) bis zu einer Abnahme des DME-Umsatzes auf XDME = 40 % gene- riert wurde (Herstellung des Katalysators nach Beispiel 1). Die Analyse wurde gemäß den Vorgaben der Normen EN ISO 22854 und ASTM D6839 durchgeführt und zeigte einen sehr niedrigen Volumen- anteil an Aromaten in der Probe von 1,1 % sowie einen sehr hohen Volumenanteil an Olefinen von über 90 %. Das Volumenverhältnis verzweigter Olefine zu linearen Olefinen war hoch und lag bei 4,2. Tab. 2 zeigt die numerischen Werte der gaschromatographischen Analyse der flüssigen organischen Produktphase (C ₅ – C ₁₁ ), die im Zeitfenster vom Reaktionsstart (initialer DME-Umsatz X _DME von 100 %) bis zu einer Abnahme des DME-Umsatzes auf XDME = 40 % gene- riert wurde (Herstellung des Katalysators nach Beispiel 2). Die Analyse erfolgte nach den Vorgaben der Normen EN ISO 22854 und ASTM D6839 und zeigte einen sehr geringen Volumenanteil an Aro- maten von 2,6 % sowie einen hohen Volumenanteil an Olefinen von 77 %. Das Volumenverhältnis verzweigter Olefine zu linearen Ole- finen war hoch und lag bei 4,1.

_{1 e} ^l _l ^e _b ^a _T

_{2 e} l l e b a T Bezugszeichenliste: 1 DME/N ₂ bzw. Methanol/N ₂ Eduktgasgemisch 2 Wasserstoff 3 N ₂ Inertgas 4 He Inertgas 5 Ar Inertgas 6 Massendurchflussregler 7 Festbettreaktor 8 Druckhalteventil 9 online geschalteter Gaschromatograph 10 Kühlfalle 11 Abgas 12 Durchflussmesser 13 Einlass 14 Auslass 15 Führungshülse für axiales Thermoelement 16 Reaktionszone mit Katalysator und SiC 17 Ein- bzw. Auslaufzone 18 Glaswolle