本発明のゴム組成物は、(A)共役ジエン部分� ��シス結合含量が87%以上及びビニル結合含量� ��2%以下であり、充填剤と反応性の官能基を� �つ変性共役ジエンゴム、並びに(B)変性前の� �リマー1分子当たりの変性官能基数が0.6以上� ��ある変性ポリマーを含むゴム成分に対して� ��填剤を配合してなり、且つ前記充填剤、前� ��共役ジエンゴム(A)及び前記変性ポリマー(B)� ��上記式(I)の関係を満たすことを特徴とする� ��
 本発明のゴム組成物において、変性共役ジ� ��ンゴム(A)と変性ポリマー(B)をブレンドする� ��とによりゴム組成物のtanδの値が協調的に� �善されるのは、変性ポリマー(B)によって変� �共役ジエンゴム(A)周辺のモルフォロジーが� �ントロールされ、変性共役ジエンゴム(A)が� �ム組成物中で低ロス効果を発揮しやすくな� �からであると考えられる。なお、変性共役� �エンゴム(A)のシス結合含量が87%未満である� �ゴム組成物中におけるロス低減効果が不十� �となる。そのため、変性共役ジエンゴム(A)� �シス結合含量が94%以上であることが好まし� �、97%以上が更に好ましく、98%以上がより一� �好ましい。また、変性共役ジエンゴム(A)の� �ニル結合含量が2%を超えると結晶性が低下す る。そのため、1%以下であることが好ましく� ��0.3%以下が更に好ましく、0.2%以下がより一� �好ましい。また、変性ポリマー(B)の変性前� �ポリマー1分子当たりの変性官能基数が0.6未� ��である変性ポリマーは、アニオン重合ポリ� ��ーをブレンドするメリットが少なくなる。� ��のため、変性ポリマー(B)は変性前のポリマ� ��1分子当たりの変性官能基数が1.0以上である こと、例えば60%のポリマーの両末端が変性さ れていることが更に好ましい。また一方で、 変性ポリマー(B)は、少なくとも一方の末端に 官能基を有することが好ましい。該変性ポリ マー(B)は両末端を変性するか、又は変性モノ マーを反応させることによって得るが、この ポリマーの少なくとも一方の末端に官能基を 有していればよく、官能基が付加される他の 場所については特に限定されない。前記変性 ポリマー(B)のポリマー末端の少なくとも一方 の末端に官能基を有していないと、変性ポリ マー(B)のゴム組成物に対する十分な変性効果 が得られない。また、式(I)の左辺の値が11を� ��えると、ゴム成分に対する充填剤の表面積� ��大きくなるため、有効な変性効果が発現し� ��い。なお、数平均分子量については、ゲル� ��ーミエションクロマトグラフィー(GPC)によ� �測定したポリスチレン換算の値である。

 ここで、シス結合含量とは、ポリマー中� ��共役ジエン化合物単位におけるシス結合の� ��量を指す。また、変性ポリマーとは共役ジ� ��ン化合物のホモポリマー又は共重合体等に� ��填剤との親和性が高い化合物を付与させた� ��のを指す。具体的には、共役ジエン化合物� ��して、例えば1,3-ブタジエン、イソプレン、 1,3-ペンタジエン、2,3-ジメチルブタジエン、2 -フェニル-1,3-ブタジエン、1,3-ヘキサジエン� �どが挙げられる。これらは単独で用いても� �く、二種以上を組み合わせて用いてもよい� �また、これらの共役ジエン化合物との共重� �に用いられる化合物としては、例えばスチ� �ン、α-メチルスチレン、1-ビニルナフタレン 、3-ビニルトルエン、エチルビニルベンゼン� ��ジビニルベンゼン、4-シクロヘキシルスチ� �ン、2,4,6-トリメチルスチレンなどの芳香族� �ニル化合物が挙げられる。これらは単独で� �いてもよく、二種以上を組み合わせても用� �てもよい。更に、ゴム成分として天然ゴム� �はイソプレンゴムを含むことが好ましい。� �お、本発明のゴム組成物は充填剤を含むこ� �を要するが、ゴム組成物が充填剤を含まな� �場合、ゴム組成物の耐摩耗性が悪化する。

 本発明のゴム組成物においては、前記(A)� ��び前記(B)の質量比((A)/(B))が30/70~90/10である� �とが好ましい。また、前記ゴム成分中の前� �(A)及び前記(B)の総含有量が10質量%以上であ� �ことが好ましく、20質量%であることが更に� �ましい。前記(A)及び前記(B)がかかる規定の� �囲外であると、ゴム組成物は所望の特性を� �分に得ることができない。

 前記変性共役ジエンゴム(A)は配位重合に� ��り製造した変性共役ジエン化合物であり、� ��記変性ポリマー(B)はアニオン重合により製� ��した変性ポリマーであることが好ましい。� ��位重合で製造した変性共役ジエン化合物は� ��極めて高い立体規則性を有するため耐久性� ��高くなる。アニオン重合で製造した変性ポ� ��マーは、変性効率が高いため著しいロスの� ��減効果を有する。また、前記変性ポリマー( B)はシス含量60%以下、ビニル結合含量10%以上� ��びスチレン含有率20質量%以下の構造を有し� ��変性共役ジエンゴム(A)に対して相溶なポリ� ��ーであることが好ましい。前記変性ポリマ� ��(B)は、シス含量が60%を超え、ビニル結合含� ��が10%未満であり、またスチレン含有率が20� �量%を超えると、変性共役ジエンゴム(A)に対� ��ての相溶性が低下し、変性共役ジエンゴム( A)と変性ポリマー(B)のブレンドによるゴム組� ��物のtanδを改善する協調的効果が低下する� �め好ましくない。また、前記変性ポリマー(B )が、前記変性共役ジエンゴム(A)と相溶でな� �場合、前記変性ポリマー(B)中でのカーボン� �ラックの分散性が良好でないため適当でな� �。なお、各成分が相溶であると、-100~80℃の� ��囲において15Hzの条件で粘弾性を測定した場 合、一般に粘弾性のピーク(tanδピーク)は一� �もしくはブロードな一山になる。

 アニオン重合で変性ポリマーを製造する� ��合、重合開始剤としては、アルカリ金属化� ��物を用いるのが好ましく、リチウム化合物� ��用いるのが更に好ましい。該リチウム化合� ��としては、ヒドロカルビルリチウム及びリ� ��ウムアミド化合物等が挙げられる。重合開� ��剤としてヒドロカルビルリチウムを用いる� ��合、重合開始末端にヒドロカルビル基を有� ��、他方の末端が重合活性部位である変性ポ� ��マーが得られる。一方、重合開始剤として� ��チウムアミド化合物を用いる場合、重合開� ��末端に窒素含有官能基を有し、他方の末端� ��重合活性部位である変性ポリマーが得られ� ��該重合体は、変性剤で変性することなく、� ��発明における変性ポリマーとして用いるこ� ��ができる。なお、重合開始剤としてのリチ� ��ム化合物の使用量は、単量体100g当り0.2~20mmo lの範囲が好ましい。

 上記ヒドロカルビルリチウムとしては、� ��チルリチウム、n-プロピルリチウム、イソ� �ロピルリチウム、n-ブチルリチウム、sec-ブ� �ルリチウム、tert-オクチルリチウム、n-デシ� ��リチウム、フェニルリチウム、2-ナフチル� �チウム、2-ブチル-フェニルリチウム、4-フェ ニル-ブチルリチウム、シクロヘキシルリチ� �ム、シクロペンチルリチウム、ジイソプロ� �ニルベンゼンとブチルリチウムとの反応生� �物等が挙げられ、これらの中でも、エチル� �チウム、n-プロピルリチウム、イソプロピル リチウム、n-ブチルリチウム、sec-ブチルリチ ウム、tert-オクチルリチウム、n-デシルリチ� �ム等のアルキルリチウムが好ましく、n-ブチ ルリチウムが特に好ましい。

 一方、上記リチウムアミド化合物として� ��、リチウムヘキサメチレンイミド、リチウ� ��ピロリジド、リチウムピペリジド、リチウ� ��ヘプタメチレンイミド、リチウムドデカメ� ��レンイミド、リチウムジメチルアミド、リ� ��ウムジエチルアミド、リチウムジプロピル� ��ミド、リチウムジブチルアミド、リチウム� ��ヘキシルアミド、リチウムジヘプチルアミ� ��、リチウムジオクチルアミド、リチムジ-2-� ��チルヘキシルアミド、リチウムジデシルア� ��ド、リチウム-N-メチルピペラジド、リチウ� ��エチルプロピルアミド、リチウムエチルブ� ��ルアミド、リチウムメチルブチルアミド、� ��チウムエチルベンジルアミド、リチウムメ� ��ルフェネチルアミド等が挙げられる。

 上記リチウムアミド化合物として、式:Li-AM[ 式中、AMは下記式(II):
(式中、R ¹ は、それぞれ独立して炭素数1~12のアルキル� �、シクロアルキル基又はアラルキル基であ� �)で表される置換アミノ基、又は下記式(III):
(式中、R ² は、3~16のメチレン基を有するアルキレン基� �置換アルキレン基、オキシアルキレン基又� �N-アルキルアミノ-アルキレン基を示す)で表� ��れる環状アミノ基である]で表されるリチウ ムアミド化合物を用いることで、式(II)で表� �れる置換アミノ基及び式(III)で表される環状 アミノ基からなる群から選択される少なくと も一種の窒素含有官能基が導入された変性ポ リマーが得られる。

 式(II)において、R ¹ は、炭素数1~12のアルキル基、シクロアルキ� �基又はアラルキル基であり、具体的には、� �チル基、エチル基、ブチル基、オクチル基� �シクロヘキシル基、3-フェニル-1-プロピル基 及びイソブチル基等が好適に挙げられる。な お、R ¹ は、それぞれ同じでも異なってもよい。

 式(III)において、R ² は、3~16個のメチレン基を有するアルキレン� �、置換アルキレン基、オキシアルキレン基� �はN-アルキルアミノ-アルキレン基である。� �こで、置換アルキレン基には、一置換から� �置換のアルキレン基が含まれ、置換基とし� �は、炭素数1~12の鎖状若しくは分枝状アルキ� ��基、シクロアルキル基、ビシクロアルキル� ��、アリール基及びアラルキル基が挙げられ� ��。また、R ² として、具体的には、トリメチレン基、テト ラメチレン基、ヘキサメチレン基、オキシジ エチレン基、N-アルキルアザジエチレン基、� ��デカメチレン基及びヘキサデカメチレン基� ��が好ましい。

 上記リチウムアミド化合物は、二級アミ� ��とリチウム化合物から予備調製して重合反� ��に用いてもよいが、重合系中で生成させて� ��よい。ここで、二級アミンとしては、ジメ� ��ルアミン、ジエチルアミン、ジブチルアミ� ��、ジオクチルアミン、ジシクロヘキシルア� ��ン、ジイソブチルアミン等の他、アザシク� ��ヘプタン(即ち、ヘキサメチレンイミン)、2- (2-エチルヘキシル)ピロリジン、3-(2-プロピル )ピロリジン、3,5-ビス(2-エチルヘキシル)ピペ リジン、4-フェニルピペリジン、7-デシル-1-� �ザシクロトリデカン、3,3-ジメチル-1-アザシ� ��ロテトラデカン、4-ドデシル-1-アザシクロ� �クタン、4-(2-フェニルブチル)-1-アザシクロ� �クタン、3-エチル-5-シクロヘキシル-1-アザシ クロヘプタン、4-ヘキシル-1-アザシクロヘプ� ��ン、9-イソアミル-1-アザシクロヘプタデカ� �、2-メチル-1-アザシクロヘプタデセ-9-エン、 3-イソブチル-1-アザシクロドデカン、2-メチ� �-7-t-ブチル-1-アザシクロドデカン、5-ノニル- 1-アザシクロドデカン、8-(4'-メチルフェニル) -5-ペンチル-3-アザビシクロ[5.4.0]ウンデカン� �1-ブチル-6-アザビシクロ[3.2.1]オクタン、8-エ チル-3-アザビシクロ[3.2.1]オクタン、1-プロピ ル-3-アザビシクロ[3.2.2]ノナン、3-(t-ブチル)-7 -アザビシクロ[4.3.0]ノナン、1,5,5-トリメチル- 3-アザビシクロ[4.4.0]デカン等の環状アミンが 挙げられる。一方、リチウム化合物としては 、上記ヒドロカルビルリチウムを用いること ができる。

 上記アルカリ金属化合物等を重合開始剤� ��して、アニオン重合により変性ポリマーを� ��造する方法としては、特に制限はなく、例� ��ば、重合反応に不活性な炭化水素溶媒中で� ��共役ジエン化合物単独で、又は共役ジエン� ��合物と芳香族ビニル化合物等の共役ジエン� ��合物と共重合可能なコモノマーとの混合物� ��重合させることで変性ポリマーを製造する� ��とができる。ここで、重合反応に不活性な� ��化水素溶媒としては、プロパン、n-ブタン� �イソブタン、n-ペンタン、イソペンタン、n-� ��キサン、シクロヘキサン、プロペン、1-ブ� �ン、イソブテン、トランス-2-ブテン、シス-2 -ブテン、1-ペンテン、2-ペンテン、1-ヘキセ� �、2-ヘキセン、ベンゼン、トルエン、キシレ ン、エチルベンゼン等が挙げられる。これら は単独で用いてもよく、二種以上を混合して 用いてもよい。

 上記アニオン重合は、ランダマイザーの� ��在下で実施してもよい。該ランダマイザー� ��、共役ジエン化合物のミクロ構造を制御す� ��ことができ、例えば、単量体としてブタジ� ��ンを用いた重合体のブタジエン単位の1,2-結 合含量を制御したり、単量体としてスチレン とブタジエンを用いた共重合体のブタジエン 単位とスチレン単位とをランダム化する等の 作用を有する。上記ランダマイザーとしては 、ジメトキシベンゼン、テトラヒドロフラン 、ジメトキシエタン、ジエチレングリコール ジブチルエーテル、ジエチレングリコールジ メチルエーテル、ビステトラヒドロフリルプ ロパン、トリエチルアミン、ピリジン、N-メ� ��ルモルホリン、N,N,N',N'-テトラメチルエチレ ンジアミン、1,2-ジピペリジノエタン、カリ� �ム-t-アミレート、カリウム-t-ブトキシド、� �トリウム-t-アミレート等が挙げられる。こ� �らランダマイザーの使用量は、重合開始剤� �アルカリ金属化合物1モル当り0.01~100モル当� �の範囲が好ましい。

 上記アニオン重合は、溶液重合、気相重� ��、バルク重合のいずれで実施してもよいが� ��溶液重合の場合、溶液中の上記単量体の濃� ��は、5~50質量%の範囲が好ましく、10~30質量%� �範囲が更に好ましい。なお、単量体として� �共役ジエン化合物とビニル芳香族化合物を� �用する場合、単量体混合物中のビニル芳香� �化合物の含有率は、3~50質量%の範囲が好まし く、4~45質量%の範囲が更に好ましい。また、� ��合形式は特に限定されず、回分式でも連続� ��でもよい。

 上記アニオン重合の重合温度は、0~150℃� �範囲が好ましく、20~130℃の範囲が更に好ま� �い。また、該重合は、発生圧力下で実施で� �るが、通常は、使用する単量体を実質的に� �相に保つのに十分な圧力下で行うのが好ま� �い。ここで、重合反応を発生圧力より高い� �力下で実施する場合、反応系を不活性ガス� �加圧するのが好ましい。また、重合に使用� �る単量体、重合開始剤、溶媒等の原材料は� �水、酸素、二酸化炭素、プロトン性化合物� �の反応阻害物質を予め除去したものを用い� �のが好ましい。

 一方、配位重合で変性共役ジエン化合物� ��製造する場合、重合開始剤としては、希土� ��金属化合物を用いるのが好ましく、下記(A)� ��分、(B)成分、(C)成分を組み合わせて用いる� ��が更に好ましい。該配位重合により、重合� ��性部位を有する共役ジエンゴムが得られる� ��

 上記配位重合に用いる(A)成分は、希土類� ��属化合物、及び希土類金属化合物とルイス� ��基との錯化合物等から選択される。ここで� ��希土類金属化合物としては、希土類元素の� ��ルボン酸塩、アルコキサイド、β-ジケトン� ��体、リン酸塩及び亜リン酸塩等が挙げられ� ��ルイス塩基としては、アセチルアセトン、� ��トラヒドロフラン、ピリジン、N、N-ジメチ� ��ホルムアミド、チオフェン、ジフェニルエ� ��テル、トリエチルアミン、有機リン化合物� ��1価又は2価のアルコール等が挙げられる。� �記希土類金属化合物の希土類元素としては� �ランタン、ネオジム、プラセオジム、サマ� �ウム、ガドリニウムが好ましく、これらの� �でも、ネオジムが特に好ましい。また、(A)� �分として、具体的には、ネオジムトリ-2-エ� �ルヘキサノエート、それとアセチルアセト� �との錯化合物、ネオジムトリネオデカノエ� �ト、それとアセチルアセトンとの錯化合物� �ネオジムトリn-ブトキシド等が挙げられる。 これら(A)成分は一種単独で用いても、二種以 上を混合して用いてもよい。

 上記配位重合に用いる(B)成分は、有機アル� ��ニウム化合物から選択される。該有機アル� ��ニウム化合物として、具体的には、式:R ³ ₃ Alで表されるトリヒドロカルビルアルミニウ� ��化合物、式:R ³ ₂ AlH又はR ³ AlH ₂ で表されるヒドロカルビルアルミニウム水素 化物(式中、R ³ は、それぞれ独立して炭素数1~30の炭化水素� �である)、炭素数1~30の炭化水素基をもつヒド ロカルビルアルミノキサン化合物等が挙げら れる。該有機アルミニウム化合物として、具 体的には、トリアルキルアルミニウム、ジア ルキルアルミニウムヒドリド、アルキルアル ミニウムジヒドリド、アルキルアルミノキサ ン等が挙げられる。これらの化合物は一種単 独で用いても、二種以上を混合して用いても よい。なお、(B)成分としては、アルミノキサ ンと他の有機アルミニウム化合物とを併用す るのが好ましい。

 上記配位重合に用いる(C)成分は、加水分� ��可能なハロゲンを有する化合物又はこれら� ��ルイス塩基の錯化合物、三級アルキルハラ� ��ド、ベンジルハライド又はアリルハライド� ��有する有機ハロゲン化物、非配位性アニオ� ��及び対カチオンからなるイオン性化合物等� ��ら選択される。かかる(C)成分として、具体� ��には、アルキルアルミニウム二塩化物、ジ� ��ルキルアルミニウム塩化物、四塩化ケイ素� ��四塩化スズ、塩化亜鉛とアルコール等のル� ��ス塩基との錯体、塩化マグネシウムとアル� ��ール等のルイス塩基との錯体、塩化ベンジ� ��、塩化t-ブチル、臭化ベンジル、臭化t-ブチ ル、トリフェニルカルボニウムテトラキス(� �ンタフルオロフェニル)ボレート等が挙げら� ��る。これら(C)成分は一種単独で用いても、� ��種以上を混合して用いてもよい。

 上記重合開始剤は、上記の(A)、(B)、(C)成� ��以外に、必要に応じて、重合用単量体と同� ��共役ジエン化合物及び/又は非共役ジエン化 合物を用いて予備的に調製してもよい。また 、(A)成分又は(C)成分の一部又は全部を不活性 な固体上に担持して用いてもよい。上記各成 分の使用量は、適宜設定することができるが 、通常、(A)成分は単量体100g当たり0.001~0.5mmol� ��ある。また、モル比で(B)成分/(A)成分は5~1000 、(C)成分/(A)成分は0.5~10が好ましい。

 上記配位重合における重合温度は、-80~150 ℃の範囲が好ましく、-20~120℃の範囲が更に� �ましい。また、配位重合に用いる溶媒とし� �は、上述のアニオン重合で例示した反応に� �活性な炭化水素溶媒を用いることができ、� �応溶液中の単量体の濃度もアニオン重合の� �合と同様である。更に、配位重合における� �応圧力もアニオン重合の場合と同様であり� �反応に使用する原材料も、水、酸素、二酸� �炭素、プロトン性化合物等の反応阻害物質� �実質的に除去したものが望ましい。

 上記活性部位を有するポリマー及び共役� ��エンゴム等の活性部位を変性剤で変性する� ��あたって、変性剤としては、窒素含有化合� ��、ケイ素含有化合物、スズ含有化合物等を� ��いることができる。

 上記変性剤として用いることができる窒� ��含有化合物としては、ビス(ジエチルアミノ )ベンゾフェノン、ジメチルイミダゾリジノ� �、N-メチルピロリドン、4-ジメチルアミノベ� ��ジリデンアニリン等が挙げられる。これら� ��窒素含有化合物を変性剤として用いること� ��、置換及び非置換のアミノ基、アミド基、� ��ミノ基、イミダゾール基、ニトリル基並び� ��ピリジル基等の窒素を含む官能基を共役ジ� ��ンゴムに導入することができる。

 また、上記変性剤として用いることができ� ��ケイ素含有化合物としては、ヒドロカルビ� ��オキシシラン化合物が好ましく、下記式(IV) で表されるヒドロカルビルオキシシラン化合 物が更に好ましい。

 式(IV)において、A ¹ における官能基の中で、イミンはケチミン、 アルジミン、アミジンを包含し、(チオ)カル� ��ン酸エステルは、アクリレートやメタクリ� ��ート等の不飽和カルボン酸エステルを包含� ��る。また、(チオ)カルボン酸の金属塩の金� �としては、アルカリ金属、アルカリ土類金� �、Al、Sn、Zn等を挙げることができる。

 R ⁴ 及びR ⁵ としては、炭素数1~20のアルキル基、炭素数2~ 18のアルケニル基、炭素数6~18のアリール基、 炭素数7~18のアラルキル基等が挙げられる。� �こで、上記アルキル基及びアルケニル基は� �直鎖状、枝分かれ状、環状のいずれであっ� �もよく、例えば、メチル基、エチル基、n-プ ロピル基、イソプロピル基、n-ブチル基、イ� ��ブチル基、sec-ブチル基、tert-ブチル基、ペ� ��チル基、ヘキシル基、オクチル基、デシル� ��、ドデシル基、シクロペンチル基、シクロ� ��キシル基、ビニル基、プロぺニル基、アリ� ��基、ヘキセニル基、オクテニル基、シクロ� ��ンテニル基、シクロヘキセニル基等が挙げ� ��れる。また、上記アリール基は、芳香環上� ��低級アルキル基等の置換基を有していても� ��く、例えば、フェニル基、トリル基、キシ� ��ル基、ナフチル基等が挙げられる。更に、� ��記アラルキル基は、芳香環上に低級アルキ� ��基等の置換基を有していてもよく、例えば� ��ベンジル基、フェネチル基、ナフチルメチ� ��基等が挙げられる。

 R ⁶ の内の炭素数1~20の二価の不活性炭化水素基� �しては、炭素数1~20のアルキレン基が好まし� ��。該アルキレン基は、直鎖状、枝分かれ状� ��環状のいずれであってもよいが、特に直鎖� ��のものが好適である。該直鎖状アルキレン� ��としては、メチレン基、エチレン基、トリ� ��チレン基、テトラメチレン基、ペンタメチ� ��ン基、ヘキサメチレン基、オクタメチレン� ��、デカメチレン基、ドデカメチレン基等が� ��げられる。

 また、nは1~3の整数であるが、3が好ましく� �nが2又は3の場合、各R ⁴ Oは、同一でも異なってもよい。

 式(IV)で表されるヒドロカルビルオキシシ ラン化合物としては、例えば、(チオ)エポキ� ��基含有ヒドロカルビルオキシシラン化合物� ��して、2-グリシドキシエチルトリメトキシ� �ラン、2-グリシドキシエチルトリエトキシシ ラン、(2-グリシドキシエチル)メチルジメト� �シシラン、3-グリシドキシプロピルトリメト キシシラン、3-グリシドキシプロピルトリエ� ��キシシラン、(3-グリシドキシプロピル)メチ ルジメトキシシラン、2-(3,4-エポキシシクロ� �キシル)エチルトリメトキシシラン、2-(3,4-エ ポキシシクロヘキシル)エチルトリエトキシ� �ラン、2-(3,4-エポキシシクロヘキシル)エチル (メチル)ジメトキシシラン及びこれらの化合� ��におけるエポキシ基をチオエポキシ基に置� ��換えたものを挙げることができるが、これ� ��の中でも、3-グリシドキシプロピルトリメ� �キシシラン及び3-グリシドキシプロピルトリ エトキシシランが特に好ましい。

 また、イミン基含有ヒドロカルビルオキ� ��シラン化合物として、N-(1,3-ジメチルブチリ デン)-3-(トリエトキシシリル)-1-プロパンアミ ン、N-(1-メチルエチリデン)-3-(トリエトキシ� �リル)-1-プロパンアミン、N-エチリデン-3-(ト� ��エトキシシリル)-1-プロパンアミン、N-(1-メ� ��ルプロピリデン)-3-(トリエトキシシリル)-1-� ��ロパンアミン、N-(4-N,N-ジメチルアミノベン� ��リデン)-3-(トリエトキシシリル)-1-プロパン� ��ミン、N-(シクロヘキシリデン)-3-(トリエト� �シシリル)-1-プロパンアミン及びこれらのト� ��エトキシシリル化合物に対応するトリメト� ��シシリル化合物、メチルジエトキシシリル� ��合物、エチルジエトキシシリル化合物、メ� ��ルジメトキシシリル化合物、エチルジメト� ��シシリル化合物等を挙げることができるが� ��これらの中でも、N-(1-メチルプロピリデン)- 3-(トリエトキシシリル)-1-プロパンアミン及� �N-(1,3-ジメチルブチリデン)-3-(トリエトキシ� �リル)-1-プロパンアミンが特に好ましい。

 また、イミン(アミジン)基含有化合物と� �ては、1-[3-(トリエトキシシリル)プロピル]-4� ��5-ジヒドロイミダゾール、1-[3-(トリメトキ� �シリル)プロピル]-4,5-ジヒドロイミダゾール� ��N-(3-トリエトキシシリルプロピル)-4,5-ジヒ� �ロイミダゾール、N-(3-イソプロポキシシリル プロピル)-4,5-ジヒドロイミダゾール、N-(3-メ� ��ルジエトキシシリルプロピル)-4,5-ジヒドロ� ��ミダゾール等が挙げられ、これらの中でも� ��N-(3-トリエトキシシリルプロピル)-4,5-ジヒ� �ロイミダゾールが好ましい。

 更に、その他のヒドロカルビルオキシシ� ��ン化合物として、以下のものを挙げること� ��できる。即ち、カルボン酸エステル基含有� ��合物としては、3-メタクリロイロキシプロ� �ルトリエトキシシラン、3-メタクリロイロキ シプロピルトリメトキシシラン、3-メタクリ� ��イロキシプロピルメチルジエトキシシラン� ��3-メタクリロイロキシプロピルトリイソプ� �ポキシシランなどが挙げられ、これらの中� �も、3-メタクリロイロキシプロピルトリメト キシシランが好ましい。

 また、イソシアネート基含有化合物とし� ��は、3-イソシアナトプロピルトリメトキシ� �ラン、3-イソシアナトプロピルトリエトキシ シラン、3-イソシアナトプロピルメチルジエ� ��キシシラン、3-イソシアナトプロピルトリ� �ソプロポキシシランなどが挙げられ、これ� �の中でも、3-イソシアナトプロピルトリエト キシシランが好ましい。

 更に、カルボン酸無水物含有化合物とし� ��は、3-トリエトキシシリルプロピルコハク� �無水物、3-トリメトキシシリルプロピルコハ ク酸無水物、3-メチルジエトキシシリルプロ� ��ルコハク酸無水物等が挙げられ、これらの� ��でも、3-トリエトキシシリルプロピルコハ� �酸無水物が好ましい。

 上記ヒドロカルビルオキシシラン化合物� ��、一種を単独で用いてもよく、二種以上を� ��み合わせて用いてもよい。また、上記ヒド� ��カルビルオキシシラン化合物の部分縮合物� ��用いることができる。

 また、上記変性剤としては、下記式(V):
 R ⁷ _a ZX _b  ・・・ (V)
[式中、R ⁷ は、それぞれ独立して炭素数1~20のアルキル� �、炭素数3~20のシクロアルキル基、炭素数6~20 のアリール基及び炭素数7~20のアラルキル基� �らなる群から選択され;Zは、スズ又はケイ素 であり;Xは、それぞれ独立して塩素又は臭素� ��あり;aは0~3で、bは1~4で、但し、a+b=4である]� ��又は式(VI):
   R ⁷ _c Z _d X _e  ・・・ (VI)
[式中、R ⁷ 、Z及びXは、上記と同義であり;cは0~2(d+1)-1で� ��dは2以上で、eは1~2(d+1)で、但し、c+e=2(d+1)で� ��る]で表されるカップリング剤も好ましい。 式(V)又は式(VI)のカップリング剤で変性した� �役ジエンゴムは、少なくとも一種のスズ-炭� ��結合又はケイ素-炭素結合を有する。式(V)及 び式(VI)において、R ⁷ は、それぞれ独立して炭素数1~20のアルキル� �、炭素数3~20のシクロアルキル基、炭素数6~20 のアリール基又は炭素数7~20のアラルキル基� �あり、該R ⁷ として、具体的には、メチル基、エチル基、 n-ブチル基、ネオフィル基、シクロヘキシル� ��、n-オクチル基、2-エチルヘキシル基等が挙 げられる。また、Zは、スズ又はケイ素であ� �、Xは、それぞれ独立して塩素又は臭素であ� ��。式(V)のカップリング剤としては、四塩化� ��ズ、R ⁷ SnCl ₃ 、R ⁷ ₂ SnCl ₂ 、R ⁷ ₃ SnCl等が好ましく、四塩化スズが特に好まし� �。式(VI)のカップリング剤として、具体的に� ��、Si ₂ Cl ₆ 、Si ₃ Cl ₈ 、R ⁷ Si ₂ Cl ₅ 、R ⁷ ₂ Si ₂ Cl ₄ 、R ⁷ ₃ Si ₂ Cl ₃ 等が挙げられ、Si ₂ Cl ₆ が特に好ましい。

 上記変性剤による変性反応は、溶液反応� ��行うのが好ましく、該溶液中には、重合時� ��使用した単量体が含まれていてもよい。ま� ��、変性反応の反応形式は特に制限されず、� ��ッチ式でも連続式でもよい。更に、変性反� ��の反応温度は、反応が進行する限り特に限� ��されず、重合反応の反応温度をそのまま採� ��してもよい。

 前記変性共役ジエンゴム(A)は、ポリマー1 分子当たりの変性官能基数が0.2以上であるこ とが好適である。ここで、ポリマー1分子当� �りの変性官能基数が0.2未満であると、カー� �ンブラック等の充填剤の分散性を向上させ� �効果が小さくなる。なお、常法では配位重� �で製造した変性共役ジエン化合物のポリマ� �1分子当たりの変性官能基数は約0.1であるが� ��今回、重合における触媒の使用条件を最適� ��することによって該変性官能基数を0.2以上� ��向上させることが可能になった。

 前記変性共役ジエンゴム(A)は、末端が変� ��されたハイシスポリブタジエンゴムである� ��と、また前記変性ポリマー(B)は、ポリマー1 分子当たりの変性官能基数が0.60以上である� �とが好適である。かかる成分を組み合わせ� �ゴム組成物に配合すると、ゴム組成物のtanδ の値が協調的に改善され、低ロス性と耐摩耗 性のバランスに優れたゴム組成物を提供でき る。ポリマー1分子当たりの変性官能基数は0. 60未満であると、変性ポリマーのゴム組成物� ��の配合量が少量である場合に変性ポリマー� ��ロス低減効果が不十分になる。

 本発明のゴム組成物の好適例においては� ��ゴム成分100質量部に対して、前記充填剤と� ��て無機充填剤及び/又はカーボンブラックを 10~100質量部含む。かかる配合量が10質量部未� ��であるとゴム組成物の耐摩耗性が不十分と� ��りやすく、100質量部を超えるとゴム組成物� ��低ロス性が悪化しやすくなる。無機充填剤� ��してはシリカ、タルク及び水酸化アルミニ� ��ム等が好適に挙げられる。

 本発明のゴム組成物には、本発明の目的� ��損なわれない範囲で、通常ゴム工業界で用� ��られる各種薬品、例えば加硫剤、加硫促進� ��、プロセス油、老化防止剤、スコーチ防止� ��、亜鉛華、ステアリン酸などを含有させる� ��とができる。

 本発明のゴム組成物は硫黄架橋性である� ��とが好ましく、加硫剤としては硫黄等を用� ��ることが好ましい。その使用量は、ゴム成� ��100質量部に対して、硫黄分として0.1~10.0質� �部が好ましく、1.0~5.0質量部がさらに好まし� ��。0.1質量部以上であると加硫ゴムは破壊強� ��、耐摩耗性、低発熱性が良好なものとなり� ��10.0質量部以下であるとゴム弾性も良好であ る。

 本発明のゴム組成物は、前記配合処方に� ��り、ロール、インターナルミキサー等の混� ��り機を用いて混練りすることによって得ら� ��、成形加工後、加硫を行い、タイヤトレッ� ��、アンダートレッド、サイドウォール、カ� ��カスコーティングゴム、ベルトコーティン� ��ゴム、ビードフィラー、チェーファー、ビ� ��ドコーティングゴム等のタイヤ用途を始め� ��防振ゴム、ベルト、ホースその他の工業品� ��の用途にも用いることができる。

 本発明のタイヤは、本発明のゴム組成物� ��タイヤ構成部材のいずれかに用いたこと以� ��は、通常の方法によって製造する。すなわ� ��、上記のように各種薬品を含有させた本発� ��のゴム組成物が未加硫の段階で各部材に加� ��され、タイヤ成形機上で通常の方法により� ��り付け成形され、生タイヤが成形される。� ��の生タイヤを加硫機中で加熱加圧して、タ� ��ヤが得られる。また、前記タイヤ構成部材� ��しては、トレッド、サイドゴム、ゴムチェ� ��ファー、及びビードフィラーの少なくとも� ��れか一つであることが好ましい。