Des détecteurs solides par scintillation susceptibles de mesurer simultanément des rayonnements a, p et X basse énergie sont couramment utilisés pour la détection de particules radioactives, notamment dans les ambiances des industries et laboratoires de recherche liées à la production d'énergie nucléaire, à la médecine nucléaire, à la radioprotection, à la prospection pétrolière, à la physique.

Ces détecteurs solides sont notamment utilisés pour détecter d'éventuelles contaminations, par exemple d'air ou de poussières, dans des installations.

Les mesures obtenues par ces détecteurs sont d'une très grande importance car elles permettent de déterminer si un environnement, par exemple d'une installation susceptible de comprendre des matériaux radioactifs, est apte à être utilisé.

On décidera notamment d'arrêter le fonctionnement d'une installation si un seuil limite de rayonnement est dépassé.

Les détecteurs solides par scintillation susceptibles de mesurer simultanément les rayonnements a, et X basse énergie connus actuellement sont des détecteurs comprenant un cristal de scintillation de la composition lodure de Césium, dopé Thallium, noté usuellement Csl (TI).

Ces détecteurs solides, comprenant un photomultiplicateur, ont longtemps donné satisfaction car ils permettent un comptage global des particules a, P et X basse énergie. Leur efficacité de scintillation permet notamment de détecter la présence de particules radioactives telles que celles émises par les isotopes suivants : 241Am (oc à 5, 48 MeV et y à 60 keV), 109Cd (RX à 22 keV), 36CI (P avec 251, 5 keV d'énergie moyenne), 22Na (P avec 215, 6 keV d'énergie moyenne et y de 511 à 1275 keV).

Les propriétés de scintillation d'un matériau cristallin à base d'oxyde d'aluminium et d'Yttrium sous la forme perovskite, de formule chimique YA103

dopé par du Cérium, noté usuellement YAP (Ce) ont été divulguées et l'utilisation d'un tel cristal dans un détecteur solide par scintillation a été récemment proposée, notamment par Fyodorov et al. ( « a broad-range Yttrium Aluminium Perovskite based dosimeter » IEEE Nuclear Science Symposium of Medical Imaging Conference, vol. 2, 1994 pages 978-981. Piscataway, NJ, USA) pour des photons y compris entre 20 et 3000 keV. Une autre utilisation a été proposée par Yasuda et al. ( « properties of a YAP powder scintillator as alpha-ray detector », Applied Radiation and Isotopes, GB, Pergamon Press Ltd, vol. 52, n°3, mars 2000 pages 365-368), pour la mesure de rayonnements a et ß, notamment de 244Cm (a à 5800 keV) et de 137cs (ß avec 174 keV d'énergie moyenne).

La gamme d'énergie mesurée avec les détecteurs divulgués dans ces communications est relativement élevée et les détecteurs préférés font appel à la combinaison de plusieurs matériaux scintii ! ateurs.

On définit t'efficacité de détection par le nombre de photons lumineux, issus du scintillateur, collectés par la photocathode du photomultiplicateur par unité d'énergie du rayonnement considéré. II convient de noter que t'efficacité de détection varie d'un type de particule à l'autre : pour information en rendement lumineux (nombre de photons émis par unité d'énergie incidente), à énergie équivalente incidente égale, un proton produit entre un quart et la moitié de la lumière produite par une électron là où une particule alpha n'en produira qu'un dixième).

Cependant alors que les exigences de sécurité augmentent régulièrement, ces détecteurs connus semblent avoir atteint une limite dans la pertinence des informations qu'ils donnent dans le cas de contaminations résiduelles. En outre on observe une dégradation des performances de ces détecteurs au cours du temps.

Les contaminations résiduels font l'objet d'attention croissante et la limite à partir de laquelle on décide d'arrêter une installation décroit régulièrement.

Dans le cas particulier de contamination comprenant du Titrium (3H), il est connu de détecter les rayonnements P émis par le Titrium à I'aide d'une méthode utilisant un scintillateur liquide. Cette dernière consiste à mélanger un échantillon, notamment un prélèvement, en général sous forme de poussières rassemblées, effectué dans une zone susceptible d'être contaminée, avec un scintillateur liquide de façon à assurer un mélange intime entre le Titrium et le liquide. L'ensemble est ensuite placé dans un compteur à scintillation utilisant des photodétecteurs (par

exemple PMT) pour détecter les photons émis par le scintillateur liquide. Cette méthode bien que présentant un très bonne efficacité de détection et une bonne précision est par contre très lourde à mettre en oeuvre (prélèvement des échantillons, transport au laboratoire, préparation des échantillons et analyse). Le délai entre le prélèvement et l'analyse est donc important et la quantité de déchets contaminés est augmentée.

II n'est pas connu de détecteur comprenant un scintillateur solide susceptible de mesurer efficacement le Titrium.

Dans le cadre de l'invention, on s'intéresse notamment à détecter des rayonnements de très basse énergie, par exemple ceux émis par le carbone 14 (C) (p avec 49, 4keV d'énergie moyenne) et/ou le Titrium (3H) (ß avec 5, 68 keV d'énergie moyenne).

II convient de noter que l'énergie moyenne du rayonnement d'un 6metteur correspond sensiblement à un tiers de la valeur de t'énergie maximale ce rayonnement.

Dans le cas du 14C, I'énergie maximale émise par le rayonnement ß est de 158 keV.

Dans le cas de 3H, t'énergie maximale émise par le rayonnement ß est de 18, 5 keV.

Les détecteurs solides connus, susceptibles de mesurer simultanément les rayonnements a, p et X basse énergie, ne permettent pas de mesurer avec une bonne efficacité les rayonnements de très basse énergie.

On appelle rayonnements de très basse énergie notamment les rayonnements ß dont t'énergie maximale est inférieure à 200 keV voire inférieure à 50 keV et même inférieure à 20 keV, et les rayonnements X avec une énergie inférieure à 6 keV.

Le problème technique résolu par la présente invention est celui de la détection simultanée de rayonnements a, ß et X basse et de très basse énergie, notamment les rayonnements ß dont t'énergie maximale est inférieure à 200 keV voire inférieure à 50 keV et même inférieure à 20 keV.

En effet, I'invention enseigne l'utilisation d'un détecteur solide comprenant au moins un cristal de YAP (Ce) pour mesurer simultanément des rayonnements a, ß, et X, lesdits rayonnements comprenant au moins une composante très basse énergie, notamment des rayonnements ß dont t'énergie maximale est inférieure à

200 keV, par exemple des rayonnements émis par du 14 C et/ou du Tritium (3H), et/ou des rayonnements X dont l'énergie est inférieure à 6 keV.

L'invention concerne également un détecteur solide par scintillation comprenant au moins un moyen de mesure de la lumière, ledit détecteur étant susceptible de mesurer simultanément des rayonnements a, ß et X basse énergie qui comprend au moins un matériau cristallin à base d'oxyde d'aluminium et d'Yttrium sous la forme perovskite, de formule chimique YA103 dopé par du Cérium, noté usuellement YAP (Ce) et un moyen pour amener des rayonnements très basse énergie en contact avec au moins un cristal de YAP (Ce) afin de permettre la détection de rayonnements de très basse énergie.

En effet, un te détecteur solide par scintillation est susceptible de mesurer des rayonnements X et ß de très basse énergie.

Tout système photosensible qui dispose d'une efficacité de réponse à la longueur d'onde d'émission du YAP (Ce), c'est à dire 370 nm, est susceptible de constituer un moyen de mesure de la lumière selon l'invention. On peut citer, par exemple, des capteurs de type CCD, photodiode, PSPMT.

Selon un mode de réalisation de l'invention le moyen de mesure de la lumière de ce détecteur solide par scintillation est un photomultiplicateur.

Selon un mode de réalisation de l'invention le moyen pour amener des rayonnements très basse énergie est une fenêtre d'entrée laissant passer une quantité suffisante de particules très basse énergie pour permettre la détection desdites particules.

Selon une variante la fenêtre d'entrée est un film polymère métallisé ou étanche à la lumière, notamment du type des films connu sous le nom commercial MYLAR.

Selon une autre variante la fenêtre d'entrée est constituée par un dépôt métallique en couche mince, notamment d'aluminium sur un cristal en YAP. Une épaisseur typique d'un tel dépôt est de l'ordre de 100 nm.

Selon une variante la fenêtre d'entrée est une feuille mince métallique, notamment d'aluminium, d'une épaisseur typiquement de l'ordre de quelques micromètres.

Selon un autre mode de réalisation le moyen pour amener des rayonnements très basse énergie en contact avec au moins un cristal de YAP (Ce)

est un gaz, notamment I'air. Ce mode de réalisation convient aux cas où une étanchéité à la lumière est superflue.

Selon un mode de réalisation préféré le matériau cristallin à base YAP (Ce) est un monocristal de YAP (Ce) et un moyen pour amener des rayonnements très basse énergie en contact avec au moins un cristal de YAP (Ce) afin de permettre la détection de rayonnements de très basse énergie.

Selon un autre mode de réalisation de l'invention, le matériau cristallin à base de YAP (Ce) est un polycristal de YAP (Ce).

Selon un autre mode de réalisation de l'invention, le matériau cristallin à base de YAP (Ce) est une poudre de cristaux de YAP (Ce).

Selon un mode de réalisation préféré ce détecteur solide par scintillation comprend un cristal de YAP (Ce) de faible épaisseur, notamment moins de 100 , um.

Selon un autre mode de réalisation de l'invention du détecteur solide selon l'invention, le détecteur comprend un moyen pour préserver une distance, d, comprise entre 0, 2 et 2 mm entre la surface extérieure de mesure dudit détecteur, notamment la face extérieure d'une fenêtre d'entrée ou la face extérieure d'au moins un cristal de YAP (Ce), et le plan susceptible d'être placé au plus près de la surface extérieure de mesure dudit détecteur.

Selon une version particulièrement préférée, le moyen permettant de préserver ladite distance, d, est constitué d'au moins deux bossages discontinus, notamment de plots sensiblement ponctuels et/ou de saillies sensiblement parallélépipédiques, disposés autour de la surface extérieure de mesure du détecteur, et/ou au moins d'un bossage continu, notamment une saillie s'étendant sur une partie de la périphérie de la surface extérieure de mesure du détecteur.

L'invention concerne également un détecteur solide par scintillation qui peut mesurer le rayonnement P de l'isotope 14 du carbone, 14C, avec un rapport signal sur bruit supérieur à 20.

L'invention concerne également un détecteur solide par scintillation qui peut mesurer le rayonnement P de l'isotope de tritium, 3H.

L'invention concerne également une méthode de détection du Tritium (3H) et/ou du Carbone 14 (14C) où l'on détecte les particules de Tritium et/ou de Carbone 14 à I'aide d'un détecteur solide.

L'invention concerne également une méthode de détection simultanée de rayonnements a, ß, et X, lesdits rayonnements comprenant au moins une composante très basse énergie, notamment des rayonnements P dont l'énergie maximale est inférieure à 200 keV, par exemple des rayonnements émis par du 14C eVou du Tritium (3H), et/ou des rayonnements X dont l'énergie est inférieure à 6 keV, qui comprend au moins les étapes suivantes : -disposer en regard d'une surface à analyser un détecteur solide par scintillation comprenant au moins un moyen de mesure de la lumière, ledit détecteur étant susceptible de mesurer simultanément des rayonnements a, p et X basse énergie qui comprend au moins un cristal de YAP (Ce) et un moyen pour amener des rayonnements très basse énergie en contact avec au moins un cristal de YAP (Ce) afin de permettre la détection de rayonnements de très basse énergie ; -rapprocher la surface extérieure de mesure du détecteur et la surface analyser, notamment à une distance inférieure à 2 mm, de préférence supérieure à 0, 2 mm ; -déterminer l'activité de la surface à analyser par la réponse du moyen de mesure de la lumière que comprend le détecteur, suite à la scintillation induite par l'interaction du rayonnement de la surface à analyser et d'au moins un cristal de YAP (Ce) dudit détecteur.

Selon un mode de réalisation de cette méthode elle comprend en outre -une étape préalable de collecte de poussières sur un support, par exemple sur le filtre d'un aspirateur ; -une étape consistant à entourer ledit détecteur et ladite surface à analyser d'une boite étanche à la lumière.

Selon un autre mode de réalisation de cette méthode elle comprend en outre une étape préalable où l'on dispose ledit détecteur dans une zone susceptible d'être contaminée et où la mesure de l'activité est effectuée in situ.

Afin d'illustrer l'intérêt du dispositif selon l'invention des essais comparatifs ont été effectués avec un dispositif connu comprenant un matériau cristallin à base de Csl (TI).

Les conditions de mesure sont les suivantes : -géométrie de cristal : cristal de YAP (Ce) sous forme d'un disque de diamètre 36mm et d'épaisseur 1, 5 mm ;

-configuration du détecteur Csl (TI) : cristal de Csl (TI) adhéré à la graisse sur un plexiglass d'épaisseur 2 mm, le tout adhéré à I'aide d'une graisse optique sur un photomultiplicateur Philips XP2008 ; -configuration du détecteur YAP (Ce) : le détecteur intègre directement un cristal de YAP (Ce) cotte sur un photomultiplicateur Hamamatsu 2060 ; -fenêtre d'entrée : Mylar aluminisé 14, um, montées de la même façon sur chacun des cristaux ; -conditions de mesures pour les comptages et efficacités : la chaîne de mesure la même pour les deux produits avec des réglages de seuils et de tension identiques. Chacun des produits est placé à son tour dans un montage mécanique et les acquisitions sont faites sur chaque source. Le temps d'acquisition est de 10 secondes sur une échelle de comptage NOVELEC à une tension fixe de 1300 V.

Pour ces mesures, les angles solides sous lesquels les deux détecteurs voient les sources sont semblables.

Le tableau I compare les performances des deux dispositifs en terme de taux de comptage.

Le tableau 11 permet de comparer l'amélioration du rapport signal sur bruit que permet le détecteur selon l'invention, comparé au détecteur à base de Csl (TI) : mesure du comptage brut et du bruit de fond (exprimés en coups par seconde) pour déterminer le rapport signal sur bruit d'un détecteur comprenant un cristal de YAP (Ce) comparé à un détecteur comprenant un cristal de Csl (TI).

Le tableau III présente le rendement (en %) du détecteur comprenant un cristal de YAP (Ce) comparé au détecteur comprenant un cristal de Cs ( (TI).

Les tableaux suivants illustrent des résultats obtenus pour la détection du Tritium, 3H. Les conditions d'expérimentation sont les suivantes : -configuration du détecteur : le détecteur est constitué d'un cristal de YAP (Ce) directement adhéré avec de la graisse optique sur un photomultiplicateur Photonis XP2042 ; -conditions de mesure : les échantillons sont placés dans une boîte étanche à la lumière. Le temps de comptage est de 200 s et la tension du photmuliplicateur est fixée à 1530 V ; -la source est un disque de surface active de 5 cm2 émettant 93. 4 coups/s sur 2 z stéradian.

Le tableau IV illustre les résultats obtenus avec une fenêtre d'entrée en aluminium d'épaisseur 100 nm, déposée directement sur un cristal de YAP (Ce) sous forme de disque de diamètre 25, 4 mm et d'épaisseur 1 mm. Cette configuration est particulièrement utile lorsque t'étanchéité du détecteur par rapport à la lumière ambiante est requise.

Le tableau V illustre les performances obtenues avec un cristal de YAP (Ce) sous forme de disque de diamètre 36 mm et d'épaisseur 1, 5 mm, mais sans fenêtre d'entrée. Cette configuration est adaptée aux cas où une étanchéité à la lumière est superflue.

L'invention démontre donc la possibilité d'utiliser de manière avantageuse un scintillateur solide, c'est à dire où des particules interagissent avec au moins un cristal, pour détecter des rayonnements de très basses énergies.

L'invention démontre donc en particulier la possibilité d'utiliser de façon avantageuse un scintillateur solide pour la détection des rayonnements P du Tritium.

Cette détection peut, en fonction des activités et du type de phase concernée (gaz, liquide, solide), se faire en un temps relativement court et à moindre coût.

De plus, pour des zones à fortes, voire très forte contaminations (activités), il est avantageux d'utiliser un scintillateur rapide tel que le YAP (Ce) qui autorise des taux de comptage supérieurs à 1 MHz. Type de cristal : Sources Energies Csi (TI) YAP (Ce) 4Am oc : 5486 keV y : 60 keV 233 269 109Cd RX : 22 keV 818 767 36Cl ß : 710 keV max. 807 1049 ²²Na ß : 545 keV max. + γ: 511 et 1274 keV 9123 8546 14C ß : 158 keV max. 19 125 Tableau l : Mesure du taux de comptage, en coups par seconde, pour une tension de 1300 V appliquée sur le photomultiplicateur. Type de matériau cristallin de Scintillation CsI(TI) YAP (Ce) Comptage Bruit de Rapport Comptage Bruit de Rapport signal Sources Energies brut fond signal sur brut fond sur Bruit Bruit ""Am a : 5486 keV 237, 1 3, 7 64 271, 5 2, 7 101 +y : 60 keV 09Cd RX : 22 keV 825, 9 7, 9 105 769, 7 2, 7 285 38Cl ß : 710 keV#max. 809, 9 3,1 261 1048,7 3,0 350 ß : 545 keV max. 9125,0 2,2 4148 8545,7 1,9 4498 ²²Na + γ : 511 et 1274 keV 14C ß : 158 keV max. 22,0 3,0 7 127,1 2,5 51

Tableau If : comptages et rapport signal sur bruit d'un détecteur comprenant un cristal de YAP (Ce) comparé à un détecteur comprenant un cristal de Csl (TI). Rendement du Rendement du Energie ß moyenne Energie ß maximale Isotopes détecteur détecteur (keV) (keV) avec CsI(TI) (%) avec YAP(Ce) (%) 14C 49,4 156,5 7 46 22Na 215,6 545,5 27 25 36Cl 21,5 709,5 31 40 Tableau III : rendements d'un détecteur comprenant un cristai de YAP (Ce) comparé à un détecteur comprenant un cristal de Csl (TI).

Distance Rapport signal Rendement du source/cristal Comptage brut Bruit de fond sur bruit détecteur (mm) (%) 0 5195 827 6, 3 23 0, 5 2604 873 1 2525 957 2,6 8 Tableau IV : Détection du Tritium avec un détecteur comprenant un cristal de YAP (Ce) et une fenêtre d'entrée en Aluminium 100 nm. Distance Rapport Rendement du source/cristal Comptage brut Bruit de fond détecteur (mm) signal sur bruit 0 0 9953 815 12, 2 49 Tableau V : Détection du Tritium avec un détecteur comprenant un cristal de YAP (Ce) sans fenêtre