以下、本発明を具体的な実施形態に基づ� ��説明するが、本発明は、これに限定されて� ��釈されるもではなく、本発明の範囲を逸脱� ��ない限りにおいて、当業者の知識に基づい� ��、種々の変更、修正、改良を加え得るもの� ��ある。

 本発明の接合体は、二つ以上の被接合物が� ��合材層を介して一体化されてなるものであ� ��て、前記接合材層の室温における単位体積� ��たりの熱容量が1.6J/cm ³ ・K以上であることを、その主要な特徴とす� �ものである。

 前記のとおり、本発明の接合体は、その接� ��材層の室温における単位体積当たりの熱容� ��が1.6J/cm ³ ・K以上、好ましくは1.7J/cm ³ ・K以上、更に好ましくは1.8J/cm ³ ・K以上であり、このような高熱容量の接合� �層を介して、ハニカムセグメント等の被接� �物が一体的に接合され、ハニカムフィルタ� �等の接合体となっていることにより、例え� �フィルター再生時のような過酷な熱環境下� �おいても、接合材層にて熱を効果的に吸収� �て、接合体中央部の異常昇温を抑えること� �でき、その結果、接合体内の温度勾配が減� �して、優れた耐久性を発揮する。

 また、このような高熱容量の接合材層を� ��いれば、接合体中央部の異常昇温を抑える� ��めに、中央部に位置するハニカムセグメン� ��の隔壁や接合材層の厚さを、周辺部に位置� ��るハニカムセグメントの隔壁や接合材層の� ��さより厚くするといった、接合体の特性(例 えば、接合体を排ガス浄化用のフィルターと して用いた場合の排ガスの流れ)に悪影響を� �えるおそれのある対策を講じる必要がなく� �る。

 本発明の接合体の接合材層は、室温におけ� ��比熱が800J/kg・K以上で、かつ、かさ密度が1. 50g/cm ³ 以上であることが好ましく、このような比熱 とかさ密度とを有することにより、接合体の 耐久性をより向上させることができる。

 本発明の接合体の接合材層は、室温におけ� ��比熱が550J/kg・K以上、好ましくは600J/kg・K以 上、更に好ましくは700J/kg・K以上のフィラー( 粒子や粉状の物質)を含むものであることが� �ましい。使用するフィラーの比熱が550J/kg・K 未満では、単位体積当たりの熱容量が1.6J/cm ³ ・K以上の接合材層を得ることが難しい。具� �的なフィラーの材質としては、例えば、SiC� �Al ₂ O ₃ 、Al ₂ O ₃ -SiO ₂ 、コージェライト、Si ₃ N ₄ 、スピネル、TiO ₂ 、マイカ、MgO-SiO ₂ などが好適なものとして挙げられる。これら は1種のみを単独で用いても良いし、複数種� �組み合わせて用いても良いし、これ以外の� �質と組み合わせて用いても良い。また、繊� �状、板状といったアスペクト比の高い形状� �粒子をフィラーに用いると、接合材層の機� �的特性を向上させることができる。

 本発明の接合体の接合材層は、前記のよ� ��な室温における比熱が550J/kg・K以上のフィ� �ーと無機接着剤とを主成分とするものであ� �ことが好ましい。なお、ここで「フィラー� �無機接着剤とを主成分とする」とは、フィ� �ーと無機接着剤とを合わせた量が、接合材� �全体の55vol%以上であることを意味するもの� �する。

 無機接着剤の具体的な材質としては、例� ��ば、コロイダルシリカ(シリカゾル)、コロ� �ダルアルミナ(アルミナゾル)、その他各種金 属酸化物ゾル、エチルシリケート、水ガラス 、シリカポリマー、リン酸アルミニウム等が 挙げられるが、接着力、フィラーとのなじみ やすさ、化学的安定性、耐熱性等に優れてい ることから、特に、コロイダルシリカを用い ることが好ましい。

 本発明の接合体を構成する被接合物は、� ��に限定されるものではないが、例えば、セ� ��ミックス構造体を得るためのセラミックス� ��材が好適な被接合物として挙げられ、特に� ��ニカム構造体を得るためのハニカムセグメ� ��トが好適な被接合物として挙げられる。こ� ��ようなハニカムセグメントを接合して得ら� ��たハニカム構造体は、例えば、フィルター� ��再生処理時において過酷な熱環境に晒され� ��、ディーゼル排ガス浄化用フィルターなど� ��用途に好適に使用することができる。

 本発明の接合材組成物は、二つ以上の被接� ��物が接合材層を介して一体化されてなる接� ��体を製造するに際して、前記接合材層を形� ��するために使用されるものであって、乾燥� ��化後の室温における単位体積当たりの熱容� ��が1.6J/cm ³ ・K以上であることを、その特徴とする。接� �体を製造するに際し、このような接合材組� �物を使用して接合材層を形成すれば、前記� �ような効果を有する耐久性に優れた本発明� �接合体が得られる。

 本発明の接合材組成物の製造方法は、主� ��分として室温における比熱が550J/kg・K以上� �フィラーと無機接着剤とを所定の割合で含� �原料に、必要に応じて、有機バインダー(例� ��ば、メチルセルロース(MC)、カルボキシメチ ルセルロース(CMC)等)、分散剤、水等を加え、 それをミキサー等の混練機を使用して混合、 混練してペースト状にするものである。

 本発明の接合体の製造方法は、二つ以上� ��被接合物を、前記本発明の接合材組成物を� ��いて一体的に接合するものである。具体的� ��は、被接合物の外壁面に、本発明の接合材� ��成物を所望の厚さとなるように塗布し、そ� ��上に別の被接合物を載置する工程を繰り返� ��て、被接合物の積層体を作製し、適宜、外� ��より圧力を加えるなどして、全体を接合さ� ��た後、乾燥させる。また、乾燥後には、必� ��に応じて接合体の外周を所定形状に加工し� ��加工後の外周面にコーティング材を塗布し� ��再度乾燥させるようにしても良い。

 次に、本発明の接合体が複数のハニカム� ��グメント(被接合物)を接合してなるハニカ� �構造体である場合について、具体的な構成� �を挙げて説明する。

 図1及び図2に示すように、ハニカム構造� �1は、多孔質の隔壁6によって区画、形成され た流体の流路となる複数のセル5が中心軸方� �に互いに並行するように配設された構造を� �し、それぞれが全体構造の一部を構成する� �ともに、ハニカム構造体1の中心軸に対して� ��直な方向に組み付けられることによって全� ��構造を構成することになるハニカムセグメ� ��ト2が、本発明の接合材組成物から形成され た接合材層9によって一体的に接合されたハ� �カムセグメント接合体として構成されてな� �ものである。

 接合材層9によって一体的に接合されたハ ニカムセグメント2は、接合後、その全体の� �面形状が円形、楕円形、三角形、正方形、� �の他の所望の形状となるように研削加工さ� �、外周面がコーティング材4によって被覆さ� ��る。なお、このハニカム構造体1を、DPFとし て用いる場合には、図3及びそのA-A断面図で� �る図4に示すように、ハニカムセグメント2の 各セル5を、それぞれ一方の端部において、� �填材7により交互に目封じしておく。

 所定のセル5(流入セル)においては、図3、 4における左端部側が開口している一方、右� �部側が充填材7によって目封じされており、� ��れと隣接する他のセル5(流出セル)において� ��、左端部側が充填材7によって目封じされる が、右端部側が開口している。このような目 封じにより、図2に示すように、ハニカムセ� �メント2の端面が市松模様状を呈するように� ��る。

 図4においては、ハニカムセグメント2の� �側が排ガスの入口となる場合を示し、排ガ� �は、目封じされることなく開口しているセ� �5(流入セル)からハニカムセグメント2内に流� ��する。セル5(流入セル)に流入した排ガスは� ��多孔質の隔壁6を通過して他のセル5(流出セ� ��)から流出する。そして、隔壁6を通過する� �に排ガス中のスートを含む粒子状物質(パテ� ��キュレート)が隔壁6に捕捉される。このよ� �にして、排ガスの浄化を行うことができる� �このような捕捉によって、ハニカムセグメ� �ト2の内部にはスートを含むパティキュレー� ��が経時的に堆積して圧力損失が大きくなる� ��め、スート等を燃焼させる再生処理が定期� ��に行われる。なお、図2~4には、全体の断面� ��状が正方形のハニカムセグメント2を示すが 、三角形、六角形等の形状であってもよい。 また、セル5の断面形状も、三角形、六角形� �円形、楕円形、その他の形状であってもよ� �。

 図2に示すように、接合材層9は、本発明� �接合材組成物から形成されており、ハニカ� �セグメント2の外周面に塗布されて、ハニカ� ��セグメント2同士を接合するように機能する 。接合材層9の塗布は、隣接しているそれぞ� �のハニカムセグメント2の外周面に行っても� ��いが、隣接したハニカムセグメント2の相互 間においては、対応した外周面の一方に対し てだけ行ってもよい。このような対応面の片 側だけへの塗布は、接合材層9の使用量を節� �できる点で好ましい。接合材層9の塗布する� ��向は、ハニカムセグメント外周面内の長手� ��向、ハニカムセグメント外周面内の長手に� ��直な方向、ハニカムセグメント外周面に垂� ��な方向など、特に限定されるものではない� ��、ハニカムセグメント外周面内の長手方向� ��向かって塗布するのが好ましい。接合材層9 の厚さは、ハニカムセグメント2の相互間の� �合力を勘案して決定され、例えば、0.5~3.0mm� �範囲で適宜選択される。

 本実施形態に用いられるハニカムセグメ� ��ト2の材料としては、強度、耐熱性の観点か ら、炭化珪素(SiC)、炭化珪素(SiC)を骨材とし� �かつ珪素(Si)を結合材として形成された珪素- 炭化珪素系複合材料、窒化珪素、コージェラ イト、ムライト、アルミナ、スピネル、炭化 珪素-コージェライト系複合材、リチウムア� �ミニウムシリケート、チタン酸アルミニウ� �、Fe-Cr-Al系金属からなる群から選択される少 なくとも一種から構成された物を挙げること ができる。中でも、炭化珪素(SiC)又は珪素-炭 化珪素系複合材料から構成されてなるものが 好ましい。

 ハニカムセグメント2の作製は、例えば、 上述の材料から適宜選択したものに、メチル セルロース、ヒドロキシプロポキシルセルロ ース、ヒドロキシエチルセルロース、カルボ キシメチルセルロース、ポリビニルアルコー ル等のバインダー、造孔材、界面活性剤、溶 媒としての水等を添加して、可塑性の坏土と し、この坏土を上述の形状となるように押出 成形し、次いで、マイクロ波、熱風等によっ て乾燥した後、焼結することにより行うこと ができる。

 セル5の目封じに用いる充填材7としては� �ハニカムセグメント2と同様の材料を用いる� ��とができる。充填材7による目封じは、例え ば、目封じをしないセル5をマスキングした� �態で、ハニカムセグメント2の端面をスラリ� ��状の充填材に浸漬することにより開口して� ��るセル5に充填することにより行うことがで きる。充填材7の充填は、ハニカムセグメン� �2の成形後における焼成前に行っても、焼成� ��に行ってもよいが、焼成前に行う方が、焼� ��工程が1回で終了するため好ましい。

 以上のようなハニカムセグメント2の作製 の後、ハニカムセグメント2の外周面にペー� �ト状の接合材組成物を塗布し、接合材層9を� ��成して、所定の立体形状(ハニカム構造体1� �全体構造)となるように複数のハニカムセグ� ��ント2を組み付け、この組み付けた状態で圧 着した後、加熱乾燥する。このようにして、 複数のハニカムセグメント2が一体的に接合� �れた接合体が作製される。その後、この接� �体を上述の形状に研削加工し、外周面をコ� �ティング材4によって被覆し、加熱乾燥する� ��このようにして、図1に示すハニカム構造体 1が作製される。コーティング材4の材質とし� ��は、接合材層9と同様のものを用いることが できる。コーティング材4の厚さは、例えば� �0.1~1.5mmの範囲で適宜選択される。