次に、上述した本実施の形態に係るセラ� ��ック粉末成形体10及び導体埋設セラミック� �成体並びにセラミック粉末成形体10の製造方 法の実施例について図8~図10を参照しながら� �明する。

 この実施例では、図8に示す鋳込み型16が� ��用される。

 鋳込み型16は、一度に複数枚(例えば3枚)� �セラミック粉末成形体10を作製することがで きるようになっている。

 鋳込み型16は、図8に示すように、1つの基 台30と、基台30上に載置される複数枚の板部� �(第1板部材32a~第4板部材32d)と、第4板部材32d� �に載置される上板34とを有する。

 さらに、基台30は、その上面のうち、第1� ��面に近接する部分と第2側面(第1側面と対向� ��る側面)に近接する部分にそれぞれ数本(例� �ば3本)の棒部材36が設けられている。各棒部� ��36は、軸方向が基台30の上面の法線方向とな るように基台30の上面に設けられている。

 第1板部材32a~第4板部材32d並びに上板34は� �基台30の棒部材36と対応する部分にそれぞれ� ��置決め用の貫通孔(以下、位置決め孔38と記� ��)が設けられ、第1板部材32a~第4板部材32d並び に上板34を基台30上に順番に載置した際に、� �位置決め孔38を通じて基台30の棒部材36が挿� �されるようになっている。

 そして、第1板部材32aと第2板部材32b間、� �2板部材32bと第3板部材32c間、第3板部材32cと� �4板部材32d間に、第1フィルム20と、スペーサ2 4と、第2フィルム22の積層体が挿入される。� �1フィルム20には、その上面に導体ペースト14 によって複数の電極パターン40が形成されて� ��る。

 これら第1フィルム20、第2フィルム22及び� ��ペーサ24は、鋳込み型16内で作製されたセラ ミック粉末成形体10が鋳込み型16の第1板部材3 2a~第4板部材32d等に不要に付着するのを防止� �るためのものであり、特に、第1フィルム20� �、作製されるセラミック粉末成形体10の下面 の形状を決定づけ、第2フィルム22は、作製さ れるセラミック粉末成形体10の上面の形状を� ��定づけるようになっている。スペーサ24は� �開口部を有するほぼ枠状に形成され、セラ� �ック粉末成形体10の面積と高さを決定づける 。図8の例では、第1フィルム20上に形成され� �電極パターン40の群を三方から囲むようにほ ぼ枠状に形成されている。このスペーサ24は� ��例えば第1フィルム20や第2フィルム22と同様� ��材質で構成してもよい。また、これら第1フ ィルム20、第2フィルム22及びスペーサ24は、� �表面に、離型剤がコートされており、作製� �れたセラミック粉末成形体10が容易に離れる ようになっている。

 これら第1フィルム20、第2フィルム22及び� ��ペーサ24には、基台30の棒部材36と対応する� ��分にそれぞれ位置決め孔42、44及び46が設け� ��れている。

 さらに、上板34には、スラリー18を注入す るためのU字状の切欠き48が形成され、第2板� �材32b~第4板部材32dにも、それぞれU字状の切� �き48に対応した部分に、スラリー18を注入す� ��ための貫通孔(以下、注入孔50と記す)が形成 されている。

 第1フィルム20、第2フィルム22及びスペー� ��24にも、第2板部材32b~第4板部材32dの注入孔50 に対応した部分にそれぞれ切欠き52や注入孔( 図示せず)が形成されている。

 従って、鋳込み型16を組み立てる場合は� �例えば以下のようにして行われる。

 先ず、基台30の上面に第1板部材32aを載置� ��る。このとき、基台30の棒部材36を第1板部� �32aの位置決め孔38にそれぞれ挿通させて載置 する。その後、第1板部材32a上に第1フィルム2 0、スペーサ24、第2フィルム22を重ねて載置す る。このとき、第1フィルム20、スペーサ24、� ��2フィルム22の各位置決め孔42、44及び46にそ� ��ぞれ基台30の棒部材36を挿通させて載置する 。以下、同様に、第2板部材32bを載置し、該� �2板部材32b上に、第1フィルム20、スペーサ24� �第2フィルム22を重ねて載置し、さらに、第3� ��部材32cを載置し、該第3板部材32c上に、第1� �ィルム20、スペーサ24、第2フィルム22を重ね� ��載置し、さらに、第4板部材32dを載置し、そ して、最後に上板34を載置する。これによっ� ��、鋳込み型16が完成する。

 鋳込み型16内には、第1板部材32aと第2板部 材32b間、第2板部材32bと第3板部材32c間、第3板 部材32cと第4板部材32d間に、それぞれ第1フィ� ��ム20、スペーサ24及び第2フィルム22によって 囲まれた中空部が形成される。

 次に、鋳込み型16を使用して実施例に係� �セラミック粉末成形体並びにセラミック焼� �体を作製する方法について図9及び図10を参� �しながら説明する。

 先ず、図9のステップS1において、第1フィ ルム20上に導体ペースト14を印刷して複数の� �極パターン40を形成する。

 具体的には、第1フィルム20は、表面にシ� ��コーン離型剤がコートされたPET(ポリエチレ ンテレフタレート)である。導体ペースト14の 加熱硬化時における収縮、歪を抑制するため に、予め第1フィルム20に温度150℃で10分以上� ��アニール処理を施す。

 その後、鋳込み型16への積層時の位置決� �を行えるように、第1フィルム20に位置決め� �42を形成する。次いで、第1フィルム20の上面 のうち、位置決め孔42を基準した所定領域に� ��体ペースト14を印刷して、複数の電極パタ� �ン40を形成する。この導体ペースト14は、例� ��ばレゾール型フェノール樹脂を含有した熱� ��化型の銀(Ag)ペーストである。導体ペースト 14中のAg粉末は、誘電体との同時焼成の際の� �成収縮温度特性を近づけるため、粒度調整� �れた粉末を使用している。

 次に、図9のステップS2において、第1フィ ルム20上に形成された電極パターン40を加熱� �化する。すなわち、熱硬化型のAgペーストを 硬化させるために、120℃×1時間の熱処理を施 す。

 その後、図9のステップS3において、鋳込� ��型16を組み立てて、電極パターン40が形成さ れた第1フィルム20を第2フィルム22及びスペー サ24と共に鋳込み型16内に設置する。図8の鋳� ��み型16では、第1板部材32aと第2板部材32b間、 第2板部材32bと第3板部材32c間、第3板部材32cと 第4板部材32d間にそれぞれ第1フィルム20が設� �される。もちろん、スペーサ24及び第2フィ� �ム22も第1フィルム20上に積層されて設置され る。

 一方、図9のステップS4及びステップS5に� �いて、鋳込み型16に注入されるスラリー18を� ��製する。

 先ず、ステップS4において、セラミック� �ラリーを調製する。セラミックスラリーは� �酸化チタン、酸化バリウム系粉末と焼結助� �としてのボロシリケートガラスとを混合し� �セラミック粉末を有する。すなわち、セラ� �ックスラリーは、上述のセラミック粉末を10 0重量部と、脂肪族二塩基酸エステルを27重量 部、トリアセチンを3重量部及びポリカルボ� �酸共重合体を3重量部からなる有機分散媒(ポ リカルボン酸は有機分散剤として作用)との� �合物からなる。

 その後、ステップS5において、上述のセ� �ミックスラリーに、ゲル化剤としてポリメ� �レンポリフェニルポリイソシアネートの変� �物1~10重量部とエチレングリコール0.05~2.7重� �部、反応触媒として6-ジメチルアミノ-1-ヘキ サノールを0.03~0.3重量部添加した後、攪拌し� ��、スラリー18、すなわち、ゲルキャスト用� �ラリーを調製する。

 次に、ステップS6において、鋳込み型16内 にスラリー18を注入(注型)する。具体的には� �鋳込み型16における上板34のU字状の切欠き48� ��ら露出する第4板部材32dの注入孔50(図8、図10 参照)を介してスラリー18を注入する。この注 入によって、鋳込み型16内の複数の中空部に� ��ラリー18がそれぞれ充填される。スラリー18 は、ゲルキャストスラリーであることから、 中空部に充填された状態でそのまま硬化され る。これによって、鋳込み型16内に例えば3つ のセラミック粉末成形体10が作製されること� ��なる。

 その後、ステップS7において、鋳込み型16 を分解し、第1フィルム20、スペーサ24及び第2 フィルム22からセラミック粉末成形体10を剥� �す。これによって、実施例に係るセラミッ� �粉末成形体10、すなわち、導体粉末成形体12� ��埋設したセラミック粉末成形体10(セラミッ� ��テープ10とも記す)が完成する(図10参照)。

 次に、図9のステップS8において、複数枚の� ��ラミックテープ10を積層して積層体60を作製 する(図10参照)。このとき、セラミックテー� �10の反応性官能基が完全に反応しない状態(� �温において、注型後、1時間~48時間経過後)で 、5~100kgf/cm ² の圧力で加圧積層する。加圧力は、セラミッ クテープ10の強度と許容される積層ずれに応� ��て適宜選択される。

 積層時の加圧力が小さい場合は、積層ずれ� ��小さいものの、積層時の接着不良による焼� ��体のデラミネーションが発生し易くなる一� ��、積層時の加圧力が大きい場合は、上述の� ��ラミネーションの発生を抑制できるものの� ��セラミックテープ10の積層圧力による変形� �び破損が発生し易くなる。しかし、上述し� �加圧力の範囲であれば、積層ずれとデラミ� �ーションを抑制することができ、好ましい� �また、必要に応じて、上記5~100kgf/cm ² の加圧に引き続き、50~400kgf/cm ² の加圧力で一体性を高めてもよい。

 また、この際、隣り合うセラミックテー� ��10中の未反応の反応硬化物同士を反応させ� �ことにより、セラミックテープ10間の接着力 が得られるが、より短時間で反応硬化させる ために、60℃~80℃に加温しながら積層するこ� ��が好ましい。

 より低圧で十分な積層体60を得るために� �、積層時に各テープ界面に接着層として上� �反応硬化スラリーのうち、反応触媒を除い� �ものを塗布、印刷することが好ましい。反� �触媒を添加しなくても、セラミックテープ10 に残存する反応触媒の影響で、実用的な時間 で反応硬化が進行する。

 あるいは、セラミックテープ10を十分に� �化したものや、さらに乾燥した後に、セラ� �ックテープ10と同一の無機粉末、ブチラール 樹脂、アクリル樹脂、ブチルカルビトールア セテート溶剤及び/又は脂肪族二塩基酸エス� �ル等の有機溶剤を混合した接着ペーストを� �ラミックテープ10上に塗布又は印刷した後、 積層することも好ましい。

 このようにすることで、セラミックテー� ��10相互の接着性が向上し、上述のデラミネ� �ションを抑制することができる。なお、接� �ペーストを使用する場合は、反応硬化テー� �中の溶剤が残っていてもよいし、60℃~100℃� �温度で予め溶剤を乾燥させてもよい。溶剤� �乾燥させた反応硬化テープは可塑性が著し� �低下し、ハンドリングに困難をきたすため� �乾燥後のセラミックテープ10に可塑性を付与 する目的で、反応硬化前のスラリーに可塑剤 (DOPあるいはDBP)を1~10重量部添加することがさ らに好ましい。

 次に、図9のステップS9において、積層体6 0を乾燥した後、ステップS10において、積層� �を複数のチップ62に分割する(図10参照)。

 その後、ステップS11において、各チップ6 2の表面や側面に端子電極を印刷により形成� �る。

 そして、ステップS12において、各チップ6 2を焼成することで、実施例に係る導体埋設� �ラミック焼成体が完成する。

 ここで、各構成部材の好ましい態様につ� ��て説明する。

[導体ペースト14]
 導体ペースト14としては、バインダとして� �ポキシ、フェノール等の未硬化物を含有す� �ものが好ましいが、とりわけ、レゾール型� �ェノール樹脂を含有するものが好ましい。� �た、金属粉末については、Ag、Pd、Au、Pt、Cu� ��Ni、Rhといった金属の単体又は合金、金属間 化合物を用いることができるが、同時焼成さ れるセラミック部材に要求される特性、すな わち、焼成時の酸素分圧、温度、焼成収縮温 度特性を考慮し、適宜選択される。焼成収縮 温度特性については金属粉末組成だけではな く、金属粉末の粒径、比表面積、凝集度によ っても適宜制御される。導体ペースト14中の� ��インダ分量については、例えば、Ag粉末の� �合、金属粉末重量の1%~10%の範囲を使用する� �、セラミック部材の焼成収縮率、スクリー� �印刷時の印刷性を考慮し、3~6%の範囲が好ま� ��い。

 導体ペースト14は、印刷後、加熱硬化さ� �る。硬化条件は、硬化剤の種類により異な� �が、例えば、本実施例で使用するレゾール� �フェノール樹脂の場合、120℃で10分~60分硬化 させる。

 導体ペースト14による電極パターン40を硬 化した後、硬化した電極パターン40が形成さ� ��ている第1フィルム20(この場合、PETフィルム )は、鋳込み型16に設置される。PETフィルムを 鋳込み型に設置する際、PETフィルムのうねり を抑制するため、所望の平行度、平坦度を有 する型板(第1板部材32a~第3板部材32c)に真空吸� ��、糊付け、静電吸着等の手段により吸着さ� ��る。

[鋳込み型16(金型)]
 型板(第1板部材32a~第3板部材32c)は、吸着手� �に応じた板部材を使用する。例えば真空吸� �の場合は、金属、セラミック、樹脂等の材� �は関係なく、多孔質板や吸着用孔を多数あ� �た板を使用し、糊付けの場合は、糊との反� �性がなく、後に溶剤等で糊を拭き取る際に� �変質を起こさない材質の板を使用し、静電� �着の場合は、PETと静電吸着し易い材料でで� �た板を使用することが好ましい。

 鋳込み型16は、内部にスラリー18が流通す る経路を有し、鋳込み硬化後のスラリー18が� ��望の厚みの板状となるように、型板間に、� ��極パターン40が形成された第1フィルム20、� �2フィルム22(電極パターンが形成されていて� ��、されていなくてもよい)及びスペーサ24を� ��置して、第1フィルム20及び第2フィルム22を� ��行に対向した形態を有し、かつ、第1フィル ム20と第2フィルム22との間に適当な間隔が設� ��されるようにすることが好ましい。

 第1フィルム20、第2フィルム22、スペーサ2 4は、PETフィルム、離型剤をコートした金属� �・セラミック板、あるいはテフロン(登録商� ��)樹脂板等を用いることができる。

 そして、この鋳込み型16に、反応硬化す� �樹脂を含有するスラリー18を流し込み、硬化 させる。

[スラリー18]
 スラリー18は、用途に応じ、アルミナ、安� �化ジルコニア、各種圧電セラミック材料、� �種誘電セラミック材料、といった酸化物セ� �ミックスをはじめ、シリコンナイトライド� �アルミナイトライドといった窒化物セラミ� �クス、シリコンカーバイド、タングステン� �ーバイドといった炭化物セラミックス粉末� �バインダとしてのガラス成分を含んだセラ� �ックス粉末を無機成分と、例えば分散剤と� �ル化剤もしくはゲル化剤相互の化学反応、� �誘起される有機化合物とからなる。

 このスラリー18は、無機成分粉末の他、� �機分散媒、ゲル化剤を含み、粘性や固化反� �調整のための分散剤、触媒を含んでもよい� �有機分散媒は反応性官能基を有していてよ� �、あるいは有していなくともよい。しかし� �この有機分散媒は、反応性官能基を有する� �とが特に好ましい。

 反応性官能基を有する有機分散媒として� ��、以下を例示することができる。

 すなわち、反応性官能基を有する有機分� ��媒は、ゲル化剤と化学結合し、スラリー18� �固化可能な液状物質であること、及び鋳込� �が容易な高流動性のスラリー18を形成できる 液状物質であること、の2つを満足する必要� �ある。

 ゲル化剤と化学結合し、スラリー18を固� �するためには、反応性官能基、すなわち、� �酸基、カルボキシル基、アミノ基のような� �ル化剤と化学結合を形成しうる官能基を分� �内に有していることが必要である。分散媒� �少なくとも1の反応性官能基を有するもので� ��れば足りるが、より十分な固化状態を得る� ��めには、2以上の反応性官能基を有する有機 分散媒を使用することが好ましい。2以上の� �応性官能基を有する液状物質としては、例� �ば多価アルコール、多塩基酸が考えられる� �なお、分子内の反応性官能基は必ずしも同� �の官能基である必要はなく、異なる官能基� �あってもよい。また、反応性官能基はポリ� �リセリンのように多数あってもよい。

 一方、注型が容易な高流動性のスラリー1 8を形成するためには、可能な限り粘性の低� �液状物質を使用することが好ましく、特に� �20℃における粘度が20cps以下の物質を使用す� ��ことが好ましい。既述の多価アルコールや� ��塩基酸は水素結合の形成により粘性が高い� ��合があるため、たとえスラリー18を固化す� �ことが可能であっても反応性分散媒として� �ましくない場合がある。従って、多塩基酸� �ステル、多価アルコールの酸エステル等の2� ��上のエステル基を有するエステル類を前記� ��機分散媒として使用することが好ましい。� ��た、多価アルコールや多塩基酸も、スラリ� ��18を大きく増粘させない程度の量であれば� �強度補強のために使用することは有効であ� �。エステル類は比較的安定ではあるものの� �反応性が高いゲル化剤とであれば十分反応� �能であり、粘性も低いため、上記2条件を満� ��すからである。特に、全体の炭素数が20以� �のエステルは低粘性であるため、反応性分� �媒として好適に用いることができる。

 スラリー18に含有されていてもよい反応� �官能基を有する有機分散媒としては、具体� �には、エステル系ノニオン、アルコールエ� �レンオキサイド、アミン縮合物、ノニオン� �特殊アミド化合物、変性ポリエステル系化� �物、カルボキシル基含有ポリマー、マレイ� �系ポリアニオン、ポリカルボン酸エステル� �多鎖型高分子非イオン系、リン酸エステル� �ソルビタン脂肪酸エステル、アルキルベン� �ンスルホン酸Na、マレイン酸系化合物を例示 できる。また、非反応性分散媒としては、炭 化水素、エーテル、トルエン等を例示できる 。

[ゲル化剤]
 スラリー18中に含有されるゲル化剤は、分� �媒に含まれる反応性官能基と反応して固化� �応を引き起こすものであり、以下を例示す� �ことができる。

 すなわち、ゲル化剤の20℃における粘度� �3000cps以下であることが好ましい。具体的に� ��、2以上のエステル基を有する有機分散媒と 、イソシアナート基、及び/又はイソチオシ� �ナート基を有するゲル化剤とを化学結合さ� �ることによりスラリー18を固化することが好 ましい。

 具体的には、この反応性のゲル化剤は、� ��散媒と化学結合し、スラリー18を固化可能� �物質である。従って、ゲル化剤は、分子内� �、分散媒と化学反応し得る反応性官能基を� �するものであればよく、例えば、モノマー� �オリゴマー、架橋剤の添加により三次元的� �架橋するプレポリマー(例えば、ポリビニル� ��ルコール、エポキシ樹脂、フェノール樹脂� ��)等のいずれであってもよい。

 但し、反応性ゲル化剤は、スラリー18の� �動性を確保する観点から、粘性が低いもの� �具体的には20℃における粘度が3000cps以下の� �質を使用することが好ましい。

 一般に、平均分子量が大きなプレポリマ� ��及びポリマーは、粘性が高いため、本実施� ��では、これらより分子量が小さいもの、具� ��的には平均分子量(GPC法による)が2000以下の� ��ノマー又はオリゴマーを使用することが好� ��しい。なお、ここでの「粘度」とは、ゲル� ��剤自体の粘度(ゲル化剤が100%の時の粘度)を� ��味し、市販のゲル化剤希釈溶液(例えば、ゲ ル化剤の水溶液等)の粘度を意味するもので� �ない。

 ゲル化剤の反応性官能基は、反応性分散� ��との反応性を考慮して適宜選択することが� ��ましい。例えば反応性分散媒として比較的� ��応性が低いエステル類を用いる場合は、反� ��性が高いイソシアナート基(-N=C=O)、及び/又� ��イソチオシアナート基(-N=C=S)を有するゲル� �剤を選択することが好ましい。

 イソシアナート類は、ジオール類やジア� ��ン類と反応させることが一般的であるが、� ��オール類は既述の如く高粘性のものが多く� ��ジアミン類は反応性が高すぎて注型前にス� ��リー18が固化してしまう場合がある。

 このような観点からも、エステルからな� ��反応性分散媒と、イソシアナート基及び/又 はイソチオシアナート基を有するゲル化剤と の反応によりスラリー18を固化することが好� ��しく、より充分な固化状態を得るためには� ��2以上のエステル基を有する反応性分散媒と 、イソシアナート基、及び/又はイソチオシ� �ナート基を有するゲル化剤との反応により� �ラリー18を固化することが好ましい。また、 ジオール類、ジアミン類も、スラリー18を大� ��く増粘させない程度の量であれば、強度補� ��のために使用することは有効である。

 イソシアナート基及び/又はイソチオシア ナート基を有するゲル化剤としては、例えば 、MDI(4,4’-ジフェニルメタンジイソシアナー� ��)系イソシアナート(樹脂)、HDI(ヘキサメチレ ンジイソシアナート)系イソシアネート(樹脂) 、TDI(トリレンジイソシアナート)系イソシア� ��ート(樹脂)、IPDI(イソホロンジイソシアナー ト)系イソシアナート(樹脂)、イソチオシアナ ート(樹脂)等を挙げることができる。

 また、反応性分散媒との相溶性等の化学� ��特性を考慮して、前述した基本化学構造中� ��他の官能基を導入することが好ましい。例� ��ば、エステルからなる反応性分散媒と反応� ��せる場合には、エステルとの相溶性を高め� ��、混合時の均質性を向上させる点から、親� ��性の官能基を導入することが好ましい。

 なお、ゲル化剤分子内に、イソシアナー� ��基又はイソチオシアナート基以外の反応性� ��能基を含有させてもよく、イソシアナート� ��とイソチオシアナート基が混在してもよい� ��さらには、ポリイソシアナートのように、� ��応性官能基が多数存在してもよい。

 第1及び第2の無機粉末成形体の材料及び� �合面に塗布されるスラリー18には、上述した 成分以外に、消泡剤、界面活性剤、焼結助剤 、触媒、可塑剤、特性向上剤等の各種添加剤 を添加してもよい。

 上述したスラリー18は、以下のように作� �することができる。

(1)分散媒に無機物粉体を分散してスラリー 18とした後、ゲル化剤を添加する。

(2)分散媒に無機物粉体及びゲル化剤を同時 に添加して分散することによりスラリー18を� ��造する。

 注型時及び塗布時の作業性を考慮すると� ��20℃におけるスラリー18の粘度は30000cps以下� ��あることが好ましく、20000cps以下であるこ� �がより好ましい。スラリー18の粘度は、既述 した反応性分散媒やゲル化剤の粘度の他、粉 体の種類、分散剤の量、スラリー18の濃度(ス ラリー18全体の体積に対する粉体体積%)によ� �ても調整することができる。

 但し、スラリー18の濃度は、通常は、25~75 体積%のものが好ましく、乾燥収縮によるク� �ックを少なくすることを考慮すると、35~75体 積%のものがさらに好ましい。有機成分とし� �分散媒、分散剤、反応硬化物、反応触媒を� �する。このうち、例えば分散媒とゲル化剤� �しくはゲル化剤相互の化学反応により固化� �る。

 なお、本発明に係るセラミック粉末成形� ��、セラミック焼成体及びセラミック粉末成� ��体の製造方法は、上述の実施の形態に限ら� ��、本発明の要旨を逸脱することなく、種々� ��構成を採り得ることはもちろんである。