Titre : Dispositif de détection comportant différentes couches de scintillation

DOMAINE TECHNIQUE

Le domaine technique de l'invention est la caractérisation d'un objet radioactif susceptible d'émettre des neutrons.

ART ANTERIEUR

La gestion des déchets issus de l'industrie nucléaire nécessite des moyens de contrôle, parfois sophistiqués, de façon à satisfaire à des exigences règlementaires ainsi qu'à orienter les déchets contrôlés vers des filières d'entreposage ou de stockage appropriées. Des opérations de démantèlement d'installations nucléaires dédiées à l'enrichissement, à la fabrication du combustible, ou au retraitement, génèrent des déchets comportant des isotopes émetteurs a ou émetteurs neutroniques par fission spontanée. Il peut par exemple s'agir de ²⁴² Cm ou ²⁴⁴ Cm, qui présentent une probabilité élevée de fission spontanée, ou d'isotopes émetteurs a tels que ²³⁸ Pu, ²⁴⁰ Pu ou ²⁴² Pu.

Outre la fission spontanée, des neutrons sont également émis par réaction (a,n), notamment lorsqu'un émetteur a est émis à proximité d'un élément léger (numéro atomique < 17), par exemple le fluor ou l'oxygène.

Actuellement, des dispositifs de mesure neutroniques permettent de discriminer un neutron issu d'une fission spontanée et un neutron issu d'une réaction (a,n) par des dispositifs de type analyse de coïncidence temporelle. On utilise le fait que, contrairement aux neutrons résultant d'une réaction (a,n), plusieurs neutrons issus d'une fission spontanée sont émis simultanément, en coïncidence temporelle. Les neutrons détectés en coïncidence temporelle sont considérés comme résultant d'une fission spontanée. Les neutrons détectés de façon isolée sont considérés comme provenant d'une réaction (a,n) : ces derniers sont généralement considérés comme non informatifs.

Un autre type d'émission neutronique résulte de méthodes d'interrogation neutronique active ou d'interrogation photonique active. Selon ce type de méthode, l'objet à caractériser fait l'objet d'une irradiation par des neutrons ou par des photons de haute énergie. Lorsque l'objet comporte un isotope fissile (par exemple ²³⁵ U) ou fertile (par exemple ²³⁸ U), l'irradiation neutronique ou photonique engendre une émission de neutrons, la quantité de neutrons émise dépendant de la quantité d'isotope fissile ou fertile irradiée.

Un grand nombre de dispositifs de mesure neutronique mettent en œuvre des compteurs neutroniques, de type compteurs proportionnels à ³ He, ces derniers étant confinés dans des enveloppes constituées d'un matériau modérateur. Le matériau modérateur permet de thermaliser les neutrons avant leur détection. En effet, l'efficacité de ce type de détecteur est très bonne pour les neutrons thermiques, dont l'énergie est inférieure à 0.5 eV.

Des détecteurs de type scintillateurs organiques peuvent également être mis en œuvre. Ces détecteurs sont essentiellement sensibles aux neutrons rapides. Leur principe est basé sur le transfert de tout ou partie de l'énergie d'un neutron détecté au matériau scintillateur, sous la forme d'un noyau de recul. Dans les scintillateurs organiques, l'énergie des neutrons est transférée à un noyau d'hydrogène (proton de recul). Ce dernier excite les molécules du matériau scintillateur, ce qui se traduit par une émission de photons de scintillation, généralement dans le domaine visible.

Les documents US2013/0099125 et WO2013116241 décrivent des dispositifs combinant différents scintillateurs, organiques ou inorganiques, de façon à quantifier une intensité d'un rayonnement neutronique et d'un rayonnement photonique.

Cependant, les scintillateurs organiques ont l'inconvénient d'être également très sensibles aux photons gamma. Or, lorsque l'on souhaite contrôler un équipement ou un déchet nucléaire, les isotopes, susceptibles d'émettre des neutrons, émettent également des photons gamma, où sont généralement mélangés à des isotopes émetteurs gamma.

Cet inconvénient peut être surmonté en utilisant des circuits électroniques dédiés, en utilisant le fait que les impulsions issues des scintillateurs organiques, résultant d'interaction de neutrons avec le matériau scintillateur, ont des caractéristiques différentes. La discrimination entre les impulsions permet une discrimination entre les contributions aux signaux détectés respectivement attribuées aux photons gamma et aux neutrons.

Par ailleurs, l'adjonction, dans les scintillateurs organiques, d'isotopes propices à des captures neutroniques, par exemple de type (n,a), engendrant une émission d'une particule chargée, permet de conférer une certaine sensibilité à l'égard de neutrons thermiques. Les inventeurs ont conçu un dispositif de détection, basé sur l'utilisation de tels scintillateurs organiques, adapté au contrôle d'objets susceptibles de comporter des isotopes émetteurs neutroniques.

EXPOSE DE L'INVENTION

Un premier objet de l'invention est un dispositif de caractérisation d'un objet radioactif, l'objet radioactif étant susceptible d'émettre des neutrons, le dispositif comportant N détecteurs, N étant un entier strictement supérieur à 1, chaque détecteur comprenant :

- une couche de scintillation, formée d'un scintillateur organique et, permettant une formation de photons de scintillation sous l'effet d'une interaction avec un neutron rapide ;

- un photodétecteur, configuré pour détecter les photons de scintillation générés dans la couche de scintillation; le dispositif comportant une face proximale, destinée à être disposée face à l'objet à caractériser ; le dispositif étant caractérisé en ce que :

- les détecteurs sont disposés respectivement à des distances différentes de la face proximale ;

- à chaque détecteur est assigné un rang n, compris entre 1 et N, le rang étant un entier représentatif d'une distance entre le détecteur et la face proximale, le rang étant d'autant plus élevé que la distance entre le détecteur et la face proximale est élevée;

- la couche de scintillation d'au moins un détecteur, de rang n < N, est interposée entre la face proximale et la couche de scintillation d'un autre détecteur, de rang supérieur à n de telle sorte que des neutrons, se propageant, à partir de l'objet, vers la couche de scintillation du détecteur de rang supérieur à n, sont thermalisés en traversant la couche de scintillation de rang n.

Selon un mode de réalisation, le détecteur le plus proche de la face proximale est un détecteur de rang 1 ; chaque détecteur de rang n, n étant supérieur à 1, est séparé de la face proximale par n-1 détecteurs ; de telle sorte que des neutrons, émis par l'objet et atteignant le détecteur de rang n, se propagent à travers les n-1 couches de scintillation respectives desdits n-1 détecteurs.

De préférence, le photodétecteur de chaque détecteur est configuré pour former des impulsions, chaque impulsion résultant d'une interaction d'un neutron dans la couche de scintillation ; le photodétecteur de chaque détecteur est relié à un circuit électronique de spectrométrie le circuit électronique de spectrométrie étant configuré pour former un spectre, le spectre correspondant à un histogramme des amplitudes des impulsions résultant du photodétecteur.

Avantageusement, au moins une couche de scintillation est formée d'un scintil lateur organique, permettant une détection de neutrons rapides, le scintil lateur organique ayant fait l'objet d'une adjonction d'un isotope propice à une détection de neutrons thermiques. L'isotope ajouté dans la couche de scintillation est apte à capturer un neutron thermique, la capture entraînant l'émission d'une particule chargée, en particulier une particule alpha. L'isotope peut être ^s Li et/ou ¹⁰ B.

De préférence, chaque détecteur est relié à un circuit électronique de discrimination, configuré pour distinguer les impulsions générées, dans la couche de scintillation par les neutrons rapides et les neutrons thermiques.

Chaque couche de scintillation peut être une plaque, les différentes couches de scintillation des différents détecteurs s'étendant, parallèlement à la face proximale, en étant superposées les unes aux autres.

L'épaisseur de chaque couche de scintillation, selon une direction perpendiculaire à la face proximale peut être comprise entre 1 cm et 10 cm.

Un deuxième objet de l'invention est un procédé de caractérisation d'un objet, à l'aide d'un dispositif selon le premier objet de l'invention, dans lequel chaque détecteur est relié à un circuit électronique configuré pour traiter des impulsions détectées par le photodétecteur dudit détecteur, le procédé comportant : a) disposition de l'objet en regard de la face proximale ; b) acquisition de mesures, résultant de chaque circuit électronique; c) caractérisation de l'objet à l'aide des mesures.

L'objet peut être disposé sur un support, en regard de la face proximale. L'objet peut être une paroi, la face proximale étant disposée en regard de la paroi.

Selon un mode de réalisation, - chaque couche de scintillation est formée d'un scintillateur organique, permettant une détection de neutrons rapides, le scintillateur organique ayant fait l'objet d'une adjonction d'un isotope propice à une détection de neutrons thermiques ;

- chaque circuit de détection comporte un circuit discriminateur, de façon à séparer des impulsions, détectées par chaque photodétecteur, correspondant respectivement à des neutrons rapides ou à des neutrons thermiques ;

- la caractérisation de l'objet est effectuée à partir de taux de comptage, résultant de chaque circuit de détection, d'impulsions correspondant respectivement à des neutrons rapides ou à des neutrons thermiques.

Selon une possibilité :

- chaque circuit de détection est configuré pour former un spectre d'amplitude des impulsions correspondant à des neutrons rapides ;

- la caractérisation de l'objet est effectuée à partir du spectre d'amplitude résultant de chaque circuit de détection.

L'étape a) peut être précédée d'une irradiation de l'objet par des neutrons ou des photons, de telle sorte que les mesures résultant de l'étape b) résultent de neutrons émis par fission, dans l'objet (3), sous l'effet de l'irradiation.

L'invention sera mieux comprise à la lecture de l'exposé des exemples de réalisation présentés, dans la suite de la description, en lien avec les figures listées ci-dessous.

FIGURES

Les figures IA et IB représentent un exemple de dispositif selon l'invention.

La figure 2A montre une impulsion résultant d'une détection d'un photon (trait plein) et une impulsion résultant d'une détection d'un neutron (pointillés).

La figure 2B représente un nuage de points, chaque point correspondant à une impulsion détectée. Chaque impulsion est paramétrée par une charge totale (axe des abscisses), et une comparaison (axe des ordonnées) entre une charge d'une traîne de l'impulsion et la charge totale.

La figure 2C schématise les principales étapes d'un procédé de caractérisation d'un objet en utilisant un dispositif selon l'invention.

Les figures 3A et 3B représentent des probabilités de détection de neutrons émis en coïncidence (axe des ordonnées) en fonction d'un intervalle temps séparant deux impulsions détectées (axe des abscisses). Les figures 3A et 3B adressent respectivement les neutrons rapides et thermiques détectés. La figure 4A schématise un mode de réalisation dans lequel une source de neutrons ou de photons irradie un objet à caractériser, l'irradiation induisant une émission de neutrons.

La figure 4B schématise un mode de réalisation dans lequel le dispositif est utilisé en tant que contrôle de parois.

Les figures 5A et 5B montrent d'autres exemples de dispositif selon l'invention.

EXPOSE DE MODES DE REALISATION PARTICULIERS

Les figures IA et IB représentent un dispositif de mesure 1 permettant une caractérisation d'un objet 3. Dans cet exemple, l'objet à caractériser est formé par des déchets, par exemple des déchets issus de l'exploitation ou d'opérations de démantèlement d'une installation nucléaire. L'objet 3 est susceptible de comporter des radionucléides émetteurs a. Les émetteurs a peuvent être potentiellement émetteurs de neutrons par fission spontanée. En fonction de la présence d'éléments légers dans leur voisinage, les émetteurs a peuvent conduire à une émission d'un neutron par réaction (a,n).

Par caractérisation, il est entendu une identification des radionucléides émetteurs de neutrons dans l'objet, et éventuellement une quantification de leur activité. La caractérisation suppose généralement une détermination d'une quantité de neutrons émis par l'objet en fonction de l'énergie, c'est-à-dire une distribution en énergie des neutrons émis par l'objet. La quantité de neutrons est usuellement ramenée à une unité de temps : il s'agit généralement d'un nombre de neutrons émis par seconde, ce qui correspond à un taux d'émission.

L'énergie peut être discrétisée en canaux d'énergie. La quantité de neutrons émis en fonction de l'énergie correspond à un spectre d'émission. Un spectre d'émission est une notion connue de l'homme du métier. Il s'agit d'un histogramme représentant une quantité de neutrons émis dans différents canaux d'énergie, chaque canal d'énergie correspondant à une bande d'énergie, usuellement désigné par le terme anglais « energy bin ». La connaissance du spectre d'émission permet d'identifier le type de radionucléide contenu dans l'objet. En effet, un spectre d'émission constitue une signature propre à chaque radionucléide, permettant une identification. Le spectre d'émission peut également permettre de quantifier l'activité du radionucléide, identifié par son spectre d'émission, dans l'objet.

L'objet 3 est disposé sur un support 2. Le dispositif de mesure 1 comporte N détecteurs 10 _n , N étant un entier strictement supérieur à 1. A chaque détecteur 10 _n est assigné un rang n, n étant un entier naturel, avec l<n<N. Dans l'exemple représenté, N = 3. N est généralement compris entre 2 et 10. Le dispositif de mesure comporte une face proximale 10 _p , destinée à être disposée en regard de l'objet 3 à caractériser. Chaque détecteur 10 _n s'étend à une distance d _n de la face proximale. Les N détecteurs s'étendent respectivement à différentes distances d _n de la face proximale 10 _p , chaque distance d _n étant déterminée parallèlement à un axe Z perpendiculaire à la face proximale 10 _p . Le rang n de chaque détecteur 10 _n est assigné de telle sorte que plus la distance d _n entre un détecteur 10 _n est élevée, plus le rang est élevé.

Chaque détecteur 10 _n comporte un matériau scintillateur, formant une couche de scintillation lin, reliée à un photodétecteur 12 _n . Dans l'exemple représenté, chaque photodétecteur 12 _n est un tube photomultiplicateur. Le couplage de matériaux scintil lateurs à des photodétecteurs est bien connu dans le domaine de la mesure nucléaire. Dans le domaine de la mesure de neutrons, le recours à des matériaux scintillateurs organiques, par exemple des scintillateurs plastiques, est fréquent. Sous l'effet d'une interaction avec un neutron ou un photon gamma, une impulsion lumineuse est émise dans la couche de scintillation ll _n , dont l'intensité dépend d'une énergie libérée par le neutron ou le photon gamma lors de l'interaction. Le photodétecteur 12 _n détecte l'impulsion lumineuse et génère une impulsion électrique dont l'amplitude dépend de l'intensité de l'impulsion lumineuse, cette dernière dépendant de l'énergie libérée par le neutron ou le photon gamma lors de l'interaction.

Chaque couche de scintillation ll _n peut être formée, de façon non limitative, d'un scintillateur organique de polystyrène (CsH ₈ ), ou un scintillateur de type stilbène (C14H12) ou anthracène (C14H10). Chaque couche de scintillation ll _n peut être sous forme solide, le scintillateur étant un scintillateur plastique. La couche de scintillation peut également comporter un scintillateur organique sous forme liquide, auquel cas ce dernier est maintenu dans une enveloppe de confinement. L'épaisseur de chaque couche de scintillation peut être comprise entre 1 cm et 10 cm.

Les scintillateurs organiques, tels que précédemment cités, sont connus pour présenter une sensibilité de détection élevée aux neutrons rapides. Leur principe est basé sur le transfert de tout ou partie de l'énergie du neutron au matériau scintillateur, sous la forme d'un noyau de recul. Dans les scintillateurs organiques, l'énergie est transférée à un noyau d'hydrogène (proton de recul). Ce dernier excite les molécules du matériau scintillateur, ce qui se traduit par une émission de photons, généralement dans le domaine visible. Cependant, les scintillateurs organiques ont l'inconvénient d'être également très sensibles aux photons gamma. Il est cependant possible d'effectuer, par traitement numérique ou analogique, une discrimination entre des impulsions, détectées par le photodétecteur, et correspondant respectivement à des neutrons ou à des photons.

Comme représenté sur la figure IB, chaque détecteur 10 _n est couplé à un circuit électronique 13 _n , configuré pour traiter les impulsions générées par le photodétecteur 12 _n relié à la couche de scintillation ll _n . Sur la figure IB, on a représenté les circuits électroniques 13i, 13 _n , 13 _N respectivement associés aux détecteurs 10i, 10 _n , 10 _N .

Chaque interaction d'un neutron rapide ou d'un photon gamma dans une couche de scintillation lln donne lieu à une impulsion dont la forme dépend du rayonnement ayant interagi avec le matériau détecteur. La figure 2A schématise une impulsion détectée respectivement suite à une interaction d'un photon dans le matériau scintillateur (courbe en trait plein) ou suite à une interaction d'un neutron dans le matériau scintillateur (courbe en pointillés). Dans ce dernier cas, l'impulsion est affectée d'une « queue », ou « traîne », usuellement désignée par le terme anglosaxon « tail ». Pour chaque impulsion détectée, on peut déterminer un ratio où :

Qtot

Q _tot correspond à la charge totale détectée, c'est-à-dire à l'intégrale de l'impulsion ; Qtaii correspond à proportion de Q _tot correspondant à la « traine » de l'impulsion : cf. partie hachurée de la figure 2A.

La figure 2B représente un nuage de points représentant, pour différentes interactions détectées, le ratio (axe des ordonnées) en fonction de la charge totale détectée Q _tot (axe

Qtot des abscisses). Les interactions détectées sont dues soit à un photon y, soit à un neutron rapide. Chaque interaction correspond à un point du nuage de points.

On observe que pour chaque interaction, la mesure des paramètres Q _tot et permet une Qtot discrimination entre les photons y et les neutrons rapides. Les photons gamma forment une zone distribuée en énergie (Q _tot variable), avec un ratio relativement faible. Cela traduit le

Qtot fait que les impulsions résultant d'interactions de photons y dans un scintillateur organique, sont relativement symétriques, et fortement distribuées en amplitude.

Afin de permettre une discrimination entre les photons y et les neutrons, le circuit électronique 13 _n relié à chaque détecteur 10 _n comporte : un amplificateur 14 _n , permettant une mise en forme de l'impulsion générée par le détecteur 10 _n ; un discriminateur 15 _n , permettant une détermination de la charge totale Q _tot détectée par chaque impulsion ainsi que la partie Q _ta u de la charge totale correspondant à une traîne de l'impulsion. Sur la base de Q _tot et de l'impulsion est assignée soit à un Qtot photon y, soit à un neutron rapide. Dans le cadre de cette application, seuls les impulsions correspondant à des neutrons rapides sont conservées.

Sur la figure IB, on a représenté les amplificateurs 14i, 14 _n , 14 _N et les discriminateurs 15i, 15 _n et 15 _N des circuits électroniques respectifs 13i, 13 _n , 13 _N .

La discrimination entre photons et neutrons rapides rend chaque détecteur 10 _n « insensible », ou peu sensible, à des photons y, qu'il s'agisse de photons gamma émis par l'objet 3 ou par des photons gamma ambiants. Le dispositif de mesure 1 peut être ainsi utilisé pour caractériser des objets comportant des radionucléides émetteurs gamma.

De préférence, chaque couche de détection ll _n est formée d'un matériau de type scintillateur organique, ayant préalablement subi une adjonction d'un isotope propice à une capture neutronique entraînant une émission d'une particule chargée, et notamment une capture de type (n,a). L'isotope peut par exemple être ^s Li. De façon plus générale, l'isotope ajouté permet une émission d'une particule chargée, dans le scintillateur organique, sous l'effet d'une exposition à un rayonnement neutronique thermalisé. L'incorporation de ^s Li, par exemple sous forme de carboxylate de lithium, dans un scintillateur organique de polystyrène, a été décrit dans la publication Frangville C. « Large solubility of lithium carboxylates reaching high rates of ^s Li incorporation in polystyrene-based plastic scintillators for fast/thermal neutron and gamma ray detection », Mater. Chem. Front., 2019,3,1626. Le carboxylate de lithium peut notamment être l'aValérate de lithium. La fraction massique de ^s Li incorporé dans la matrice de polystyrène peut être comprise entre 0,05 % et 3%, par exemple 1,7 %. On parle également de scintillateur plastique dopé au ^s Li. L'isotope ajouté peut également être du ¹⁰ B. Des isotopes tels que ^s Li ou ¹⁰ B sont connus pour émettre des particules a lorsqu'ils sont soumis à un flux de neutrons thermique, par réaction (n,a). Le couplage avec un matériau scintillateur permet une détection de la particule a.

De façon alternative, le scintillateur peut être un scintillateur organique à l'état liquide, pouvant être dopé avec ^s Li et/ou ¹⁰ B.

Le recours à un matériau scintillateur organique dopé au ^s Li (ou ¹⁰ B) permet de combiner une détection de neutrons rapides, grâce à l'action du scintillateur organique, et une détection de neutrons thermiques, sous l'effet de l'adjonction de ^s Li. En effet, comme on peut le voir sur la figure 2B, parmi les points correspondant aux neutrons détectés :

Les neutrons rapides forment une zone distribuée en énergie (Q _tot variable), avec un ratio relativement élevé, voisin de 0,2. Cela traduit le fait que les impulsions Qtot résultant d'interactions de neutrons rapides dans un scintillateur organique dopé au ^s Li sont dissymétriques, et distribuées en amplitude. La zone correspondant aux neutrons rapides est repérée par le label « n-f » sur la figure 2B.

Les neutrons lents forment une zone peu distribuée en énergie (Q _tot relativement constant), avec un ratio relativement élevé, compris entre 0,2 et 0,3. La zone Qtot correspondant aux neutrons thermiques est repérée par le label « n-th » sur la figure 2B.

Ainsi, sur la base de Q _tot , il est possible de discriminer une impulsion générée par un neutron rapide d'une impulsion générée par un neutron thermique. Le dispositif de mesure permet de mesurer, pour chaque détecteur 10 _n , une quantité d'interaction détectée, généralement exprimée sous la forme d'un taux de comptage (nombre d'interactions détectées par seconde), pour les neutrons rapides et les neutrons thermiques. Par la suite, pour chaque détecteur les taux de comptage thermique ou rapide résultant d'un même détecteur 10 _n sont respectivement notés CRT _n et CRF _n .

Un aspect important du dispositif de mesure 1 est que, pour chaque détecteur 10 _n de rang n > 1, une couche de scintillation ll _n - d'un détecteur 10 _n -, avec n' < n, s'étend entre la face proximale 10p et la couche de scintillation ll _n du détecteur 10 _n . Autrement dit, la couche de scintillation ll _n d'au moins un détecteur 10 _n , de rang n < N, est interposée entre la face proximale 10 _p et la couche de scintillation d'un autre détecteur, de rang supérieur à n.

Selon cet arrangement, pour n<N, une couche de scintillation ll _n de rang n agit d'une part en tant que milieu détecteur pour le détecteur 10 _n , mais également comme milieu thermalisant de neutrons détectés par un détecteur de rang plus élevé. Par milieu thermalisant, on entend un milieu permettant d'abaisser l'énergie des neutrons, en particulier par diffusion élastique.

De préférence, comme représenté sur les figures IA et IB, chaque couche de scintillation ll _n est interposée entre la face proximale et les couches de scintillation de chaque détecteur de rang supérieur à n. Ainsi, les neutrons incidents dans une couche de scintillation de rang n donné sont ralentis par les n-1 couches de scintillation ll _n de rang inférieur à n. Par conséquent, plus le rang d'un détecteur 10 _n est élevé, plus les neutrons incidents à la couche de scintillation ll _n de ce détecteur sont thermalisés, du fait de leur propagation à travers les n-1 couches de scintillation s'étendant entre la face proximale 10 _p et la couche de scintillation ll _n .

Dans l'exemple représenté sur les figures IA et IB, les détecteurs sont accolés les uns aux autres, de telle sorte que lorsque l<n<N un détecteur de rang n est interposé entre un détecteur de rang n-1 et un détecteur de rang n+1. De façon alternative, les détecteurs peuvent être espacés les uns des autres, soit par de l'air, soit par un matériau thermalisant. Le fait d'interposer un matériau thermalisant entre deux couches de scintillation ll _n , ll _n +i de deux détecteurs de rang successifs 10 _n , 10 _n +i permet de renforcer l'effet de thermalisation des neutrons entre les deux détecteurs. Le matériau thermalisant peut être choisi parmi les matériaux usuellement utilisés à cette fin, par exemple du polyéthylène ou du graphite.

Les inventeurs ont estimé des taux de comptage CRF _n et CRT _n respectivement mesurés par trois détecteurs 10 _n dont la couche de scintillation ll _n est parallélépipédique de taille 20 cmx20 cmx5 cm, l'épaisseur 5 cm désignant la dimension selon la direction perpendiculaire à la face proximale 10 _p . L'objet contrôlé était supposé contenir soit ²⁴⁰ Pu, soit ²⁴⁴ Cm, à une distance de 1 cm de la face proximale, et centré par rapport à cette dernière. Chaque couche de scintillation modélisée comportait du polystyrène dopé avec une fraction massique de 0,05% de ^s Li.

La modélisation a été effectuée en utilisant le code de calcul MCNP 6.2, connu de l'homme du métier, en considérant une seule direction d'émission des neutrons, perpendiculaire à la face proximale 10 _p . Les grandeurs modélisées étaient respectivement les taux de réaction (n,T) et (n,p). La réaction (n,T) correspond à la réaction (n,a) dans ^s Li générant un atome de tritium ( ³ H), noté T, et une particule a ( ⁴ He). Le taux de réaction (n,T) est proportionnel au taux de comptage CRT _n . La réaction (n,p) correspond à la réaction (n,p) dans la couche de scintillation. Le taux de réaction (n,p) est proportionnel au taux de comptage CRF _n .

Les tableaux 1 et 2 montrent les taux de réaction moyens (n,T), (n,p) ainsi qu'un ratio pour chaque neutron émis, respectivement en considérant un isotope de ²⁴⁰ Pu et de ²⁴⁴ Cm. En première approche, le taux de réaction peut être considéré comme proportionnel au taux de comptage.

Tableau 1

Tableau 2

Les incertitudes relatives pour les estimations respectives des taux de comptage CRT _n et CRF _n sont respectivement inférieures à 0.12% et à 0.11%. L'incertitude (à 1 a) de la détermination de chaque ratio est estimé à 0.06.

(n.p)

L'évolution du ratio 7^7 , résultant des différents détecteurs 10 _n dépend du radioélément (n.p) considéré : il constitue une signature de la présence d'un radioélément dans l'objet 3 examiné. Ainsi, la mesure, par chaque détecteur 10 _n , de taux de comptage CRT _n , CRF _n peut permettre d'identifier un radioélément, émetteur neutronique, présent dans le déchet. Connaissant l'efficacité de chaque détecteur 10 _n , chaque taux de comptage CRT _n , CRF _n peut être estimé à partir des taux de réaction modélisés. En modélisant une source d'activité connue (par exemple 1 kBq), moyennant une prise en compte d'un rendement de détection, il est possible d'estimer les taux de comptage CRT _n , CRF _n résultant de chaque détecteur 10 _n , et d'effectuer une quantification de l'activité d'un isotope identifié.

Selon une possibilité, le circuit électronique 13 _n est relié à une unité de traitement 20. L'unité de traitement est programmée pour permettre une estimation d'un spectre d'émission de l'objet en fonction des impulsions détectées par chaque détecteur 10 _n , couplé à un circuit électronique 13 _n .

Ainsi, le dispositif de mesure permet une caractérisation d'un objet 3 en mettant en œuvre les étapes suivantes, schématisées sur la figure 2C. Etape 100 : disposition d'un objet 3 face à la face proximale 10 _p du dispositif de mesure

Etape 110 : mesure de taux de comptage CRT _n (thermique), CRF _n (rapide), mesuré par chaque détecteur 10 _n , par chaque circuit électronique 13 _n relié au détecteur.

Les impulsions correspondant à des neutrons rapides sont représentatives d'énergies des protons de recul créés lors des interactions des neutrons rapides dans le scintillateur plastique. Les impulsions liées à des neutrons thermiques correspondent aux impulsions formées, dans le scintillateur plastique, par les particules a émises suite à des réactions de capture sur le ^s Li. La discrimination est effectuée sur la base d'une détermination, pour chaque impulsion, d'une valeur de charge totale Q _tot et d'une valeur de charge correspondant à la traîne de l'impulsion Qtaii- Plus précisément, la discrimination est effectuée en considérant, pour chaque impulsion, un couple La discrimination permet d'obtenir les taux de comptage CRT _n et CRF

Qto _n . t

Etape 120 : à partir des taux de comptage résultant de l'étape 110, identification d'un ou plusieurs isotopes, par exemple en utilisant l'unité de traitement 20.

L'étape 120 peut consister à estimer un spectre d'émission neutronique de l'objet caractérisé 3. Par spectre d'émission neutronique, il est entendu un taux d'émission neutronique (nombre de neutrons émis par seconde) pour différentes bandes d'énergies. Le spectre d'émission neutronique peut être comparé à des spectres d'émission de radionucléides connus. En effet, le spectre d'émission des principaux radionucléides sont connus, et spécifiques à chacun d'entre eux.

Lorsque l'objet comporte plusieurs radionucléides, des algorithmes de déconvolution permettent d'identifier une contribution de chaque radionucléide dans le spectre d'émission de l'objet 3.

L'estimation du spectre d'émission neutronique peut être effectuée sur la base des taux de comptage détectés par chaque détecteur 10 _n . Au cours de cette étape, on prend en compte une matrice de projection H cette dernière permettant un passage entre le spectre d'émission A de l'objet 3, qui est inconnu, et les différents taux de comptage détectés par les détecteurs 10 _n .

Le spectre d'émission A de l'objet 3 est discrétisé en énergie selon K canaux. On peut former une équation

M = H x A (1) où x correspond au produit matriciel. M est un vecteur de mesure, comportant les différents taux de comptage CRT _n , CRF _n . Le vecteur M est obtenu par une concaténation de l'ensemble des taux de comptage CRT _n , CRF _n résultant de chaque circuit électronique 13 _n . La dimension de M est (2/V, 1). N correspond au nombre de détecteurs 10 _n mis en œuvre :

A est un vecteur correspondant au spectre d'émission de l'objet 3, de dimension (K, 1), qu'il faut estimer.

H est une matrice de projection, de dimension (2/V, K). Chaque terme H(i, k) de la matrice H est une probabilité qu'un neutron, d'énergie Ek, émis par l'objet, soit détecté par un détecteur 10 _n comme étant un neutron rapide ou thermique.

De façon plus visuelle, l'expression (1) peut être explicitée par :

La matrice H peut être obtenue par modélisation, en mettant en œuvre un code de calcul simulant le transport de neutrons. Il peut par exemple s'agir d'un code de calcul basé sur une méthode de type Monte Carlo comme par exemple le code MCNP, Tripoli-4 ou Geant4. Afin d'établir la matrice H, il est nécessaire de modéliser la configuration de mesure, comme décrit en lien avec les tableaux 1 et 2, et de disposer des efficacités de chaque détecteur 10 _n .

Une telle méthode permet une estimation d'un spectre d'émission A de l'objet 3. Cependant, la résolution du spectre d'émission A reconstruit est dépendante du contraste réalisé entre les différents spectres de la matrice de projection H, avec la configuration utilisée. Il est possible d'améliorer le contraste en augmentant le nombre de détecteurs, donc un vecteur de mesure M plus important. L'estimation de A peut être effectuée en mettant en œuvre un algorithme d'inversion, généralement un algorithme itératif.

Selon un mode de réalisation, les impulsions résultant des discriminateurs 15 _n , correspondant à des neutrons rapides, sont traitées en fonction de leur amplitude, de façon à former un spectre d'énergie S _n . Pour cela, le circuit électronique 13 _n comporte un analyseur multicanal 16 _n , permettant d'établir un spectre d'amplitude des impulsions détectées au cours d'une période de mesure. Sur la figure IB, on a représenté les analyseurs multicanal 16i, 16 _n , 16N des circuits électroniques respectifs 13i, 13 _n , 13N. Au cours de la période de mesure, chaque détecteur 10 _n est exposé à différents neutrons (ou photons gamma). L'analyseur multicanal 16 _n forme le spectre d'amplitude de chaque impulsion détectée par le détecteur, correspondant à un neutron rapide. Le spectre d'amplitude est usuellement désigné « spectre d'énergie » S _n . En effet, l'amplitude de chaque impulsion est corrélée avec l'énergie libérée, dans la couche de scintillation ll _n , par une interaction ayant généré ladite impulsion. Le spectre d'énergie S _n est usuellement représenté sous la forme d'un histogramme, représentant une quantité de neutrons rapides détectés S _n (Ej) selon des canaux d'énergie Ej discrétisés. Par la suite, chaque spectre d'énergie S _n respectivement détecté par un détecteur 10 _n est désigné spectre détecté.

Dans un mode de réalisation préférentiel, le spectre détecté S _n peut être complété par un comptage (ou un taux de comptage CRT _n ) des impulsions attribuées à des neutrons thermiques lors de l'étape 120. Dans ce cas, une valeur d'énergie peut être arbitrairement attribuée au comptage des neutrons thermiques, la valeur attribuée à ce canal étant le taux de comptage CRT _n .

Comme précédemment évoqué, l'estimation du spectre d'émission A de l'objet passe par une matrice de projection H cette dernière permettant un passage entre le spectre d'émission A de l'objet, qui est inconnu, et des différents spectres S _n détectés par les détecteurs 10 _n .

Le spectre d'émission A de l'objet étant discrétisé en énergie selon K canaux. Chaque spectre détecté S _n est discrétisé en énergie selon J canaux. On peut utiliser l'équation (1), précédemment citée.

M = H x A (3) où x correspond au produit matriciel.

M est le vecteur mesure résultant des mesures des différents spectres d'énergie détectés S _n . Le vecteur de mesure M est obtenu par une concaténation de l'ensemble des vecteurs S _n . Si J est le nombre de canaux d'énergies de chaque spectre détecté, la dimension de S est (N. J, 1), N étant le nombre de détecteurs. A est un vecteur correspondant au spectre d'émission de l'objet 3, de dimension (K, 1). A correspond à l'activité spectrale de la source, qu'il faut reconstruire. N. J correspond au produit de N par /.

H est une matrice de projection, de dimension (N. J, K). Chaque terme H(nj, k) de la matrice H est une probabilité qu'un neutron, d'énergie Ek, émis par l'objet, génère une impulsion d'énergie Ej dans un détecteur 10 _n . Selon l'expression (3), la valeur S^Ej') d'un spectre mesuré par un détecteur 10 _n à une énergie

Ej est telle que :

K

S _n E _j ) = _j H(,nj, k)A k) (4) fc=i où A(k) correspond à un taux d'émission de neutrons, par l'objet, à l'énergie E _k .

De façon plus visuelle, l'expression (4) peut être explicitée par :

La matrice El peut être obtenue par modélisation, comme décrit en lien avec l'expression (2). L'inversion peut être réalisée par un algorithme d'optimisation de type MLEM, comme précédemment décrit.

Selon un mode de réalisation, le circuit de traitement 13 _n relié à chaque détecteur 10 _n , comporte un module destiné à détecter des impulsions considérées comme détectées en coïncidence temporelle. Un tel circuit consiste à sélectionner les impulsions détectées dans un intervalle temporel restreint, ces dernières étant représentatives de neutrons résultant d'une fission spontanée. Pour des neutrons rapides, la durée de l'intervalle temporel est d'environ 0,2 ps. Pour les neutrons thermiques, la durée de l'intervalle temporel est d'environ 0,2 ms. La sélection permet de ne pas prendre en compte des neutrons résultant de réactions (a,n). Les intervalles temporels peuvent être déterminés par une méthode de Rossi-alpha. Les figures 3A et 3B représentent, en fonction de l'intervalle temporel (axe des abscisses), les probabilités de coïncidences réelles et accidentelles (intervalle a) et accidentelles (intervalle b). Les figures 3A et 3B concernent respectivement les détections de neutrons rapides et thermiques.

La figure 4A représente un mode de réalisation, dans lequel l'objet à caractériser 3 est irradié par un faisceau de particules, de façon à engendrer une fission d'isotopes fissiles ou fertiles présents dans l'objet. Le faisceau de particules peut être un faisceau de photons (photofission), ou un faisceau de neutrons, selon les principes de l'interrogation neutronique active. Les particules sont émises par une source d'irradiation 30. Il peut s'agir d'un accélérateur linéaire (dans le cas de la photofission), ou d'un générateur de neutrons ou d'une source isotopique, dans le cas de l'interrogation neutronique active. Lorsqu'on utilise une source isotopique, il peut s'agir de ²⁵² Cf. Les neutrons détectés sont soit des neutrons prompts, soit des neutrons retardés, engendrés par des fissions se produisant dans l'objet 3.

La figure 4B représente un mode de réalisation dans lequel l'objet à caractériser est une paroi 3'. Les opérations de démantèlement génèrent un nombre important de parois à caractériser. Cependant, en l'absence d'émetteurs gamma, et en présence d'émetteurs a, le contrôle doit être réalisé en disposant des compteurs, par exemple des compteurs proportionnels, au quasi- contact de la paroi, de préférence à une distance inférieure à 1 cm. Cela est relativement contraignant. Le dispositif permet d'effectuer une caractérisation à distance de la paroi, le dispositif étant déplacé parallèlement à cette dernière : la distance entre le dispositif de mesure 1 et la paroi 3' peut atteindre plusieurs dizaines de centimètres.

La figure 5A représente un mode de réalisation dans lequel les détecteurs 10i...l0 _n ne sont pas accolés l'un à l'autre, mais espacés l'un de l'autre. Dans l'exemple représenté, pour n<N, chaque détecteur 10 _n est espacé d'un détecteur 10 _n +i par une couche 19 _n formée d'un matériau thermalisant, tels que ceux précédemment cités. Sur la figure 5A, on a représenté deux couches 19i, adjacente du détecteur 10i, et 19 _n , adjacente du détecteur 10 _n .

Dans les exemples précédemment décrits, la face proximale 10 _p est plane, chaque détecteur 10 _n étant de forme parallélépipédique. Selon d'autres exemples, la face proximale peut être courbe, par exemple circulaire, chaque détecteur 10 _n pouvant également présenter une courbure. La figure 5B représente une configuration dans laquelle chaque couche de scintillation est de forme annulaire. Une telle configuration peut être adaptée au contrôle d'objets cylindriques, comme des fûts de déchets.

L'invention pourra être appliquée à la caractérisation d'objets résultant d'installations nucléaires, qu'il s'agisse d'exploitation courante ou d'opérations d'assainissement/démantèlement. Les objets pourront notamment être des déchets, gravats, fûts ou parois.