Titre : Dispositif et procédé de caractérisation d'une source neutronique

DOMAINE TECHNIQUE

Le domaine technique de l'invention est la caractérisation de l'émission neutronique d'une source de neutrons à base de radionucléides.

ART ANTERIEUR

Les sources de neutrons, à base de radionucléides, sont utilisées fréquemment dans le domaine de l'industrie nucléaire ou du contrôle non destructif. Parmi les sources de neutrons utilisées, mettant en œuvre des isotopes radioactifs, citons : des sources dont l'émission est basée sur une réaction de type (a,n), par exemple des sources ²⁴¹ AmBe, ²⁴¹ AmLi ou ²⁴⁴ CmBe ; des sources de type fission spontanée, les isotopes les plus courants étant ²⁵² Cf ou 2 ⁴⁴ Cm ; des sources mettant en œuvre une réaction photonucléaire, de type (y,n), au moyen de photons d'énergies élevées irradiant une cible de type Be ou Deutérium. Les photons peuvent être émis par une source isotopique de type ²⁴ Na, ⁷² Ga, ¹²⁴ Sb, ⁸⁸ Y ou ⁷⁶ As.

De telles sources de neutrons peuvent être utilisées dans la dosimétrie, pour l'étalonnage de dosimètres portatifs ou de balises neutrons, ou dans certains types de mesures nucléaires, par exemple l'interrogation neutronique active. Dans l'industrie nucléaire et la recherche, les sources de neutrons sont utilisées pour l'étalonnage de détecteurs, la caractérisation de matériaux ou encore pour le démarrage de réacteurs. C'est par exemple le cas de sources de type ²⁴⁴ CmBe. En dehors de l'industrie nucléaire, les sources neutroniques peuvent être mises en œuvre dans le domaine de l'exploration pétrolière ou gazière, ou dans le domaine de la neutronographie (radiographie aux neutrons).

La caractérisation d'une source de neutrons consiste à estimer l'activité de la source (nombre de neutrons émis par seconde dans un angle solide de 4K stéradians), ainsi que le spectre d'émission de la source, ce dernier correspondant à une quantité de neutrons émis par la source à différentes énergies. Ces grandeurs sont déterminantes pour l'exploitations des sources neutroniques et interviennent dans les grandeurs fondamentales liées aux champs neutroniques (fluence, grandeurs dosimétriques etc.) Il est usuel d'utiliser des détecteurs gazeux de type ³ He pour détecter des neutrons thermiques, ces détecteurs fonctionnant selon le régime d'un compteur proportionnel. Dans ce type de détecteurs, une interaction d'un neutron dans ³ He se traduit par une libération de particules chargées (noyaux de ou ³ H), ces dernières étant aisément détectées par des électrodes polarisées. L'efficacité de ce type de détecteur est très bonne pour les neutrons thermiques, dont l'énergie est inférieure à 0.5 eV. C'est la raison pour laquelle le recours à des détecteurs de type ³ He est courant pour la mesure de déchets nucléaires. Généralement, ces détecteurs sont insérés dans une enveloppe d'un matériau thermalisant, par exemple du polyéthylène, de façon que les neutrons soient thermalisés avant d'atteindre le détecteur.

Des détecteurs à ³ He peuvent être insérés dans des coques sphériques de polyéthylène, afin de former des sphères de Bonner. Il est possible de caractériser une source neutronique en disposant différentes sphères de Bonner, de différentes épaisseurs, à différentes distances de la source neutronique. Plus l'épaisseur de polyéthylène augmente, plus la probabilité de ralentir des neutrons de haute énergie augmente également. Une combinaison de telles sphères forme un système « multi-sphères », dont la fonction de réponse couvre à la fois les domaines d'énergie thermique (< 0.5 eV), épithermique (entre 0.5 eV et 10 keV), intermédiaire (10 keV, 1 MeV) et rapide (> 1 MeV). Des systèmes multi-sphères peuvent typiquement comporter entre 3 et 12 sphères. Les mesures obtenues doivent être déconvoluées avec des fonctions de réponse du dispositif et des détecteurs afin d'obtenir le spectre d'émission de la source. Le recours à de tels systèmes comporte cependant quelques inconvénients. De tels détecteurs sont décrits dans la publication Sôderstrôm P-A et al « Characterization of a plutonium-béryllium neutron source ».

Un premier inconvénient est que le nombre données mesurées est relativement faible, chaque détecteur adressant une plage d'énergie déterminée : le recours à 12 sphères permet d'adresser seulement 12 mesures, chaque mesure correspondant à un comptage dans une plage d'énergie. Le nombre de données mesurées est faible. L'estimation du spectre d'émission de la source via la déconvolution des données mesurées est alors un problème fortement sous-déterminé ayant moins de données mesurées que la résolution souhaitée du spectre. Afin de compenser le faible nombre de données mesurées, on utilise sur un a-priori quant à la forme du spectre d'émission dans le processus de déconvolution. La forme du spectre d'émission correspond à une évolution du taux d'émission neutronique de la source en fonction de l'énergie. Le problème étant fortement sous dimensionné, l'utilisation d'un a-priori sur la forme du spectre, en particulier pour les sources de types (a,n) est considérée comme indispensable pour la reconstruction du spectre recherché, en particulier pour identifier des structures complexes du spectre.

Un deuxième inconvénient est la sensibilité du système aux neutrons thermiques diffusés. Afin de minimiser l'influence de neutrons thermiques diffusés dans l'environnement du système, ce dernier doit être déployé dans un espace étendu, bien dégagé.

Dans l'art antérieur, le document US9958561 décrit un dispositif comportant des détecteurs de neutrons. L'objectif est de définir une direction de propagation des neutrons, de façon à localiser la source. Une application de localisation d'une source neutronique est également décrite dans la publication Egner B et al « Development of a modular mixed-radiation directional rotating scatter maskldetection system ».

Les inventeurs proposent un système permettant une caractérisation d'une source neutronique plus compact, et permettant une estimation plus précise du spectre d'émission. Un avantage du système développé par les inventeurs est qu'il permet d'estimer un spectre d'émission neutronique d'une source sans prendre en compte un a priori, quant à la forme spectrale, dans le processus de reconstruction du spectre d'émission de la source.

EXPOSE DE L'INVENTION

Un premier objet de l'invention est un procédé de caractérisation d'une source de neutrons, la source de neutrons comportant au moins un radionucléide, la source de neutrons émettant des neutrons à une ou plusieurs énergies d'émission, la caractérisation étant destinée à déterminer un spectre d'émission de la source de neutrons, le spectre d'émission correspondant à une quantité de neutrons émis à au moins une énergie d'émission, le procédé comportant : a) disposition de plusieurs détecteurs respectivement à plusieurs distances de la source de neutrons, chaque détecteur :

- comportant un matériau de détection, configuré pour interagir avec un neutron;

- formant une impulsion suite à une détection d'une interaction d'un neutron dans le matériau de détection ;

- étant relié à un circuit électronique, configuré pour traiter les impulsions formées lors de chaque interaction détectée ; b) durant une période de mesure, détection de neutrons émis par la source de neutrons, par chaque détecteur, chaque détection entraînant une formation d'une impulsion par le détecteur ; c) formation d'un spectre de détection pour chaque détecteur, à partir d'impulsions détectées par ledit détecteur et traitées par le circuit électronique relié au détecteur; d) estimation du spectre d'émission de la source à partir des spectres de détection, résultant de c) ;

- le procédé étant caractérisé en ce que, pour chaque détecteur :

• le matériau de détection est un scintillateur organique, permettant une détection de neutrons rapides, le matériau de détection ayant fait l'objet d'une adjonction d'un isotope propice à une détection de neutrons thermiques ;

• l'étape c) comporte une discrimination entre des impulsions résultant respectivement de détections de neutrons thermiques, de neutrons rapides et de photons gamma, la discrimination étant effectuée en fonction d'une forme de chaque impulsion, de telle sorte que chaque spectre de détection est établi à partir d'impulsions attribuées, suite à la discrimination, à des neutrons rapides.

Par isotope propice à une détection de neutrons thermiques, on entend un isotope permettant une détection de neutrons thermiques.

Avantageusement, lors de l'étape c), chaque spectre de détection est complété par un comptage d'impulsions attribuées, suite à la discrimination, à des neutrons thermiques. Le comptage d'impulsions attribuées, suite à la discrimination, à des neutrons thermiques, peut être affecté à un canal d'énergie prédéterminé dans le spectre de détection.

L'isotope ajouté au scintillateur organique peut être apte à émettre une particule chargée, notamment alpha, dans le scintillateur organique suite à une interaction avec un neutron thermique. L'isotope ajouté au scintillateur organique peut être ^s Li et/ou ¹⁰ B.

Selon une possibilité, l'étape c) comporte, pour chaque impulsion :

- estimation d'une intégrale de l'impulsion;

- détermination d'une partie de l'impulsion correspondant à une traîne d'impulsion ;

- estimation d'une intégrale de la traîne de l'impulsion;

- discrimination de l'impulsion à partir de l'intégrale de la traîne de l'impulsion et de l'intégrale de l'impulsion.

La discrimination peut notamment être effectuée à partir d'une comparaison entre l'intégrale de l'impulsion et de l'intégrale de la traîne de l'impulsion. La comparaison peut être un ratio.

De préférence, l'espace entre chaque détecteur, et la source est occupé par un matériau thermalisant, permettant un ralentissement de neutrons émis par la source, l'épaisseur de matériau thermalisant entre un détecteur et la source étant différente pour chaque détecteur. L'épaisseur de matériau thermalisant séparant chaque détecteur de la source peut être comprise entre 1 cm et 30 cm, et de préférence entre 5 cm et 30 cm.

Selon une possibilité :

- le matériau thermalisant est de l'eau ;

- la source est disposée dans un tube étanche à l'eau, plongeant dans une enceinte comportant l'eau ;

- les détecteurs sont disposés autour de la source, chaque détecteur étant disposé dans un tube plongeant dans l'enceinte ;

- chaque détecteur est disposé à une distance de la source différente d'une distance entre la source et un autre détecteur.

Avantageusement, les détecteurs sont disposés autour de la source.

Selon un mode de réalisation, l'étape d) comporte :

- constitution d'un vecteur de détection à partir des spectres formés pour chaque détecteur lors de l'étape c) ;

- prise en compte d'une matrice de projection, préalablement définie, chaque terme de la matrice de projection étant associé à un détecteur et à une énergie, chaque terme représentant une probabilité de détection, par ledit détecteur, et à ladite énergie, d'un neutron émis par la source à une énergie d'émission ;

- estimation d'un spectre d'émission de la source à partir du vecteur de détection et de la matrice de projection.

L'estimation peut être effectuée par un algorithme d'inversion, par exemple un algorithme itératif.

Un deuxième objet de l'invention est un dispositif de caractérisation d'une source de neutrons, le dispositif comportant :

- un support destiné à recevoir la source de neutrons;

- des détecteurs, situés respectivement à plusieurs distances de la source de neutrons, chaque détecteur comportant un matériau de détection, configuré pour interagir avec un neutron, chaque détecteur étant configuré pour former une impulsion suite à chaque détection d'une interaction d'un neutron dans le matériau de détection ;

- des circuits électroniques, chaque circuit électronique étant relié à un détecteur et étant configuré pour traiter des impulsions issues dudit détecteur ; le dispositif étant caractérisé en ce que : - le matériau de détection de chaque détecteur est un scintillateur organique ayant fait l'objet d'une adjonction d'un isotope propice à une détection de neutrons thermiques ;

- chaque circuit électronique comporte également :

• un discriminateur, configuré pour effectuer une discrimination entre des impulsions résultant respectivement de détections de neutrons thermiques, de neutrons rapides et de photons gamma, la discrimination étant effectuée en fonction d'une forme de chaque impulsion ;

• un analyseur multicanal, relié au discriminateur, et configuré pour former un spectre de détection pour chaque détecteur, à partir d'impulsions détectées par ledit détecteur et attribuées, suite à la discrimination, à des neutrons rapides ;

• une unité de traitement, configurée pour estimer le spectre d'émission de la source à partir des spectres de détection.

L'isotope ajouté au scintillateur organique est de préférence apte à émettre une particule chargée, notamment alpha, dans le scintillateur organique suite à une interaction avec un neutron. L'isotope ajouté au scintillateur organique est avantageusement ^s Li et/ou ¹⁰ B.

De préférence, l'espace entre au moins deux détecteurs, voire chaque détecteur, et la source est occupé par un matériau thermalisant, permettant un ralentissement de neutrons émis par la source, l'épaisseur de matériau thermalisant entre un détecteur et la source étant différente pour chaque détecteur. L'épaisseur de matériau thermalisant séparant chaque détecteur de la source peut être comprise entre 5 cm et 30 cm.

Selon un mode de réalisation, les détecteurs sont disposés autour de la source.

Selon un mode de réalisation, le dispositif comporte une enceinte, apte à recevoir de l'eau. Selon ce mode de réalisation :

- le support comporte ou est disposé dans un tube étanche à l'eau, plongeant dans l'enceinte ;

- les détecteurs sont disposés autour du support, chaque détecteur étant disposé dans un tube plongeant dans l'enceinte ;

- chaque détecteur est disposé à une distance de la source différente d'une distance entre la source et un autre détecteur.

L'unité de traitement peut être configurée pour mettre en œuvre l'étape d) d'un procédé selon le premier objet de l'invention. L'invention sera mieux comprise à la lecture de l'exposé des exemples de réalisation présentés, dans la suite de la description, en lien avec les figures listées ci-dessous.

FIGURES

La figure IA représente un dispositif permettant une mise en œuvre de l'invention.

La figure IB représente une disposition de détecteurs autour d'une source.

Les figures IC et 1D sont des vues tridimensionnelles d'une enceinte de laquelle débouchent un tube de source et des tubes de détection.

La figure 1E schématise une structure d'un détecteur.

La figure 2A montre une impulsion résultant d'une détection d'un photon (trait plein) et une impulsion résultant d'une détection d'un neutron (pointillés).

La figure 2B représente un nuage de points, chaque point correspondant à une impulsion détectée. Chaque impulsion est paramétrée par une charge totale (axe des abscisses), et une comparaison (axe des ordonnées) entre une charge d'une traîne de l'impulsion et la charge totale.

La figure 3 schématise les principales étapes d'un procédé permettant une caractérisation d'une source neutronique.

La figure 4A montre le résultat de modélisations de spectres détectés par des détecteurs sous l'effet d'une irradiation par une source neutronique.

Les figures 4B et 4C sont des représentations du modèle pris en compte lors la modélisation décrite en lien avec la figure 4A.

Les figures 5A à 5D sont des reconstructions de spectres d'émission de sources de neutrons, respectivement de ²⁵² Cf et d' ²⁴¹ AmBe, effectuées sans mettre en œuvre l'invention.

Les figures 6A et 6B sont des reconstructions de spectres d'émission, respectivement d'une source de ²⁵² Cf et d'une source ²⁴¹ AmBe, obtenues selon un mode de réalisation de l'invention. Les figures 7A et 7B sont des reconstructions de spectres d'émission, respectivement d'une source de ²⁵² Cf et d'une source ²⁴¹ AmBe, obtenues selon un autre mode de réalisation de l'invention.

Les figures 8A et 8B sont des reconstructions de spectres d'émission, respectivement d'une source de ²⁵² Cf et d'une source ²⁴¹ AmBe, obtenues selon un autre mode de réalisation de l'invention.

EXPOSE DE MODES DE REALISATION PARTICULIERS Les figures IA et IB représentent un dispositif 1 permettant une caractérisation d'une source neutronique 5. Par caractérisation, il est entendu une détermination d'un taux d'émission de neutrons en fonction de l'énergie c'est-à-dire une distribution en énergie des neutrons émis par la source. On parle également de spectre d'émission. Le taux d'émission correspond à un nombre de neutrons émis par unité de temps. L'énergie est discrétisée en canaux d'énergie.

La source de neutrons 5 peut être constituée : d'un radionucléide se désintégrant par fission spontanée, par exemple ²⁵² Cf. d'un mélange d'un isotope émetteur alpha avec un matériau cible permettant une réaction (a,n) : une telle source est usuellement désignée source (a,n). Le rendement maximum en neutrons pour ce type de réaction est obtenu pour une cible en béryllium ; ou d'un mélange d'un isotope émetteur gamma avec un matériau cible permettant une excitation suffisante du noyau cible par absorption d'un photon gamma pour émettre un neutron par réaction (y,n) : une telle source est usuellement désignée source de type photo-neutrons. Deux éléments cibles, ⁹ Be et ² H sont usuellement utilisés pour former ce type de source.

Ainsi, la source de neutrons peut comporter un radionucléide se désintégrant par fission spontanée, ou un mélange d'un radionucléide émetteur alpha avec un matériau cible permettant la réaction (a,n), ou un mélange d'un radionucléide émetteur gamma avec un matériau cible permettant la réaction (y,n). D'une façon générale, la source de neutrons comporte soit un radionucléide soit un radionucléide mélangé avec un matériau cible, qu'il s'agisse d'un matériau cible propice à une réaction (a,n) ou à une réaction (y,n).

Le dispositif 1 comporte une enceinte 2, destinée à contenir un matériau thermalisant 3, solide ou liquide. Par matériau thermalisant, on entend un matériau apte à ralentir des neutrons émis par la source. On parle aussi de matériau modérateur. Dans cet exemple, le matériau thermalisant est de l'eau. Selon une variante, il peut s'agir d'un matériau solide, par exemple du polyéthylène. L'enceinte forme une enveloppe autour du matériau thermalisant. L'enceinte peut par exemple être en polyéthylène, recouvert par une peau d'acier. Le dispositif peut également être utilisé « à vide », sans matériau thermalisant à l'intérieur de l'enceinte, pour mesurer les neutrons rapides.

L'enceinte 2 s'étend entre un fond 2f et une paroi latérale 2 _P . L'enceinte comporte une ouverture 2 ₀ , à travers laquelle peuvent être introduits la source de neutrons à caractériser et des détecteurs 10i décrits par la suite. A cette fin, l'enceinte 2 comporte un tube 4, présentant une ouverture 4 ₀ débouchant de l'enceinte 2. Le tube 4 plonge dans l'enceinte 2, de telle sorte que lorsque l'enceinte comporte une quantité prédéterminée de matériau thermalisant, une portion du tube 4 est entourée par le matériau thermalisant. Le tube 4 est délimité par une paroi tubulaire 4 _P et un fond de tube 4f. Le tube 4 forme un canal de source, permettant une introduction et un retrait de la source de neutrons 5 dans l'enceinte 2. Le tube peut comporter un support 4s, sur lequel repose la source.

L'enceinte 2 comporte différents tubes 8i, chaque tube 8i présentant une ouverture 8j, ₀ débouchant de l'enceinte 2. Chaque tube 8i plonge dans l'enceinte 2, de telle sorte que lorsque l'enceinte comporte une quantité prédéterminée de matériau thermalisant, une portion du tube 8i est entourée par le matériau thermalisant. Chaque tube 8i est délimité par une paroi tubulaire 8i, _p et un fond de tube 8i,f. Chaque tube 8i forme un canal de mesure, permettant une introduction et un retrait d'un détecteur 10i dans l'enceinte 2.

L'indice i est un entier identifiant chaque détecteur 10i introduit dans l'enceinte 2. De préférence, chaque canal de mesure 8i comporte un seul détecteur 10i. Chaque canal de mesure 8i est distant du canal de source 4 d'une distance di. Le nombre total I de détecteurs 10j utilisés est de préférence supérieur à 6. Le nombre total I de détecteurs 10j utilisés peut être par exemple égal à 12.

Lorsque la source 5 et les détecteurs 10j sont introduits respectivement dans le canal de source 4 et dans les canaux de mesure 8 _i7 ils s'étendent de préférence selon une même hauteur h par rapport au fond 2f de l'enceinte. Le matériau thermalisant 3 remplit l'enceinte 2, entre les différents tubes, jusqu'à une hauteur de remplissage H supérieure à la hauteur h de la source et des détecteurs. De préférence, la source 5 et les détecteurs 10i sont introduits respectivement dans le canal de source 4 et dans les canaux de mesure 8i de façon à être coplanaires. Dans l'exemple représenté, le dispositif de mesure est agencé de telle sorte que la source 5 et les détecteurs 10i s'étendent dans un même plan horizontal XY.

La figure IB représente une vue de dessus de la figure IA, selon la ligne de coupe représentée en pointillés, dans le plan XY. On observe que chaque canal de mesure 8i est disposé à une distance di du canal de source 4. Le canal de source 4 est centré par rapport à la paroi latérale de l'enceinte. Deux canaux de mesures différents sont respectivement disposés à deux distances différentes du canal de source 4. Dans l'exemple représenté, on distingue 12 canaux de mesure 8i...8i...8i2- De préférence, le nombre de canaux de mesure est supérieur à 6. Chaque distance di peut être comprise entre 1 cm et 20 cm à 30 cm, de préférence entre 5 cm et 30 cm. L'enceinte peut délimiter un volume interne typiquement compris entre 100 litres et 500 litres. Dans l'exemple représenté, le volume interne est de 280 litres. Lorsque le matériau thermalisant 3 est de l'eau, le volume délimité par l'enceinte permet une absorption considérée comme totale des neutrons émis par des sources usuellement utilisées. Dans l'exemple représenté, l'enceinte s'étend selon un diamètre de 70 cm (selon le plan XY) et une hauteur (selon l'axe Z) de 74 cm. L'enceinte est donc compacte et aisément transportable. Le canal de source 4 a un diamètre de 60 mm, et chaque canal de mesure 8i a un diamètre de 30 mm ou 60 mm, en fonction de l'encombrement des détecteurs.

Les figures IC et 1D sont des représentations tridimensionnelles de l'enceinte 2. Sur la figure 1D, le support de source 4s comporte un chariot permettant une translation motorisée de la source selon l'axe vertical. La source est disposée sur le support de source 4S, à l'extérieur de l'enceinte 2, puis le chariot est activé, de façon que la source pénètre dans l'enceinte, jusqu'à la position représentée sur la figure IA, entre les détecteurs 10i

Un aspect important de l'invention concerne les détecteurs 10i disposés respectivement dans chaque canal de mesure 8i. Il s'agit de détecteurs de type scintillateurs, comportant un matériau scintillateur lli, relié à un photodétecteur 12i. Dans l'exemple représenté, chaque photodétecteur est un tube photomultiplicateur. Le couplage de matériaux scintillateurs à des photodétecteurs est bien connu dans le domaine de la mesure nucléaire. Dans le domaine de la mesure de neutrons, le recours à des matériaux scintillateurs organiques, par exemple des scintillateurs plastiques, est fréquent. Sous l'effet d'une interaction avec un rayonnement ionisant, en l'occurrence un neutron ou un photon gamma, le matériau scintillateur lli émet une impulsion lumineuse, dont l'intensité dépend d'une énergie libérée par le neutron ou le photon gamma lors de l'interaction. Le photodétecteur 12i détecte l'impulsion lumineuse et génère une impulsion électrique dont l'amplitude dépend de l'intensité de l'impulsion lumineuse, cette dernière dépendant de l'énergie libérée par le neutron ou le photon gamma lors de l'interaction. L'impulsion lumineuse est traitée par un circuit électronique 13i, de façon à subir des traitements usuels de type préamplification, amplification et mise en forme, discrimination et comptage multicanaux.

La figure 1E illustre une structure de chaque détecteur 10i : Chaque détecteur 10j comporte un matériau de détection lli formé d'un matériau de type scintillateur organique, ayant préalablement subi une adjonction d'un isotope propice à une capture neutronique entraînant une émission d'une particule chargée, et notamment une capture de type (n,a). L'isotope peut par exemple être ^s Li. De façon plus générale, l'isotope ajouté permet une émission d'une particule chargée, dans le scintillateur organique, sous l'effet d'une exposition à un rayonnement neutronique thermique. L'incorporation de ^s Li, par exemple sous forme de carboxylate de lithium, dans un scintillateur organique de polystyrène, a été décrit dans la publication Frangville C. « Large solubility of lithium carboxylates reaching high rates of ^s Li incorporation in polystyrene-based plastic scintillators for fast/thermal neutron and gamma ray detection », Mater. Chem. Front., 2019,3,1626. Le carboxylate de lithium peut notamment être l'aValérate de lithium. La fraction massique de ^s Li incorporé dans la matrice de polystyrène peut être comprise entre 0,05 % et 3%, par exemple 1,7 %. On parle également de scintillateur plastique dopé au ^s Li.

Selon d'autres exemples, le scintillateur plastique peut être un scintillateur de type stilbène (C14H12) ou anthracène (C14H10). L'isotope ajouté peut également être du ¹⁰ B. De façon alternative, le scintillateur peut être un scintillateur organique à l'état liquide, pouvant être dopé avec ^s Li ou ¹⁰ B.

Le matériau scintillateur llj peut être sous forme solide. Il peut également être sous forme liquide, auquel cas il est retenu dans une enveloppe de confinement.

Les scintillateurs organiques, tels que précédemment cités, sont connus pour présenter une sensibilité de détection élevée aux neutrons rapides. Leur principe est basé sur le transfert de tout ou partie de l'énergie du neutron au matériau scintillateur, sous la forme d'un noyau de recul (proton de recul). Dans les scintillateurs organiques, l'énergie est transférée à un noyau d'hydrogène. Ce dernier excite les molécules du matériau scintillateur, ce qui se traduit par une émission de photons, généralement dans le domaine visible. Cependant, les scintillateurs organiques ont l'inconvénient d'être également très sensibles également aux photons gamma.

Des isotopes tels que ^s Li ou ¹⁰ B sont connus pour émettre des particules a lorsqu'ils sont soumis à un flux de neutrons thermique, par réaction (n,a). Le couplage avec le matériau scintillateur permet une détection de la particules a. Le recours à un matériau scintillateur organique dopé au ^s Li permet de combiner une détection de neutrons rapides, grâce à l'action du scintillateur organique, et une détection de neutrons thermiques, sous l'effet de l'adjonction de ^s Li.

Un autre avantage de ce type de scintillateur dopé au ^s Li est une possibilité de discriminer les impulsions électriques générées suite aux interactions de photons gamma, de neutrons lents (thermiques) ou de neutrons rapides dans le matériau scintillateur. Chaque interaction détectée (neutrons rapides, neutrons thermiques, photons gamma) donne lieu à une impulsion dont la forme dépend du rayonnement ayant interagi avec le matériau détecteur. La figure 2A schématise une impulsion détectée respectivement suite à une interaction d'un photon dans le matériau scintillateur (courbe en trait plein) ou suite à une interaction d'un neutron dans le matériau scintillateur (courbe en pointillés). Dans ce dernier cas, l'impulsion est affectée d'une « queue », ou « traîne », usuellement désignée par le terme anglosaxon « tail ». Pour chaque impulsion détectée, on peut déterminer un ratio où :

Qtot

Q _tot correspond à la charge totale détectée, c'est-à-dire à l'intégrale de l'impulsion ;

Qtaii correspond à la proportion de Q _tot correspondant à la « traine » de l'impulsion : cf. partie hachurée de la figure 2A.

La figure 2B représente un nuage de points représentant, pour différentes interactions détectées, le ratio (axe des ordonnées) en fonction de la charge totale détectée Q _tot (axe

Qtot des abscisses). Les interactions détectées sont dues soit à un photon gamma (y), soit à un neutron thermique, soit à un neutron rapide. Chaque interaction correspond à un point du nuage de points.

On observe que pour chaque interaction, la mesure des paramètres Q _tot permet une Qtot discrimination entre les photons gamma, les neutrons thermiques ou les neutrons rapides. Les photons gamma forment une zone distribuée en énergie (Q _tot variable), avec un ratio

Qtot relativement faible. Cela traduit le fait que les impulsions résultant d'interactions de photons y dans un scintillateur organique dopé au ^s Li sont relativement symétriques, et fortement distribuées en amplitude.

Les neutrons rapides forment une zone distribuée en énergie (Q _tot variable), avec un ratio

Qtot relativement élevé, de l'ordre de 0.2. Cela traduit le fait que les impulsions résultant d'interactions de neutrons rapides dans un scintillateur organique dopé au ^s Li sont dissymétriques, et distribuées en amplitude. La zone correspondant aux neutrons rapides est repérée par le label « n-f » sur la figure 2B.

Les neutrons thermiques forment une zone peu distribuée en énergie (Q _tot relativement constant, voisin de 4 sur la figure 2B), avec un ratio relativement élevé, entre 0.2 et 0,3. La

Qtot zone correspondant aux neutrons thermiques est repérée par le label « n-th» sur la figure 2B.

Afin de permettre une discrimination entre les photons gamma, les neutrons thermiques et les neutrons rapides, le circuit électronique 13j relié à chaque détecteur 10j comporte : un amplificateur 14i, permettant une mise en forme de l'impulsion générée par le détecteur 10i; un discriminateur 15i, permettant une détermination de la charge totale Q _tot détectée par chaque impulsion ainsi que la partie Q _ta u de la charge totale correspondant à une traîne de l'impulsion. Sur la base de Q _tot et de l'impulsion est assignée soit à un Qtot photon gamma, soit à un neutron thermique, soit à un neutron rapide. Dans le cadre de cette application, seuls les impulsions correspondant à des neutrons, rapides ou thermiques, sont conservées. un analyseur multicanal 16i, permettant d'établir un spectre d'amplitude des impulsions détectées au cours d'une période de mesure. Au cours de la période de mesure, chaque détecteur 10j est exposé à différents neutrons (ou photons gamma). L'analyseur multicanal 16i forme le spectre d'amplitude de chaque impulsion détectée par le détecteur, correspondant à un neutron rapide. Le spectre d'amplitude est usuellement désigné spectre d'énergie Si, l'amplitude de chaque impulsion étant corrélée avec l'énergie libérée, dans le matériau détecteur llj, par une interaction ayant généré ladite impulsion. Le spectre d'énergie Si est usuellement représenté sous la forme d'un histogramme, représentant une quantité de neutrons rapides détectés Si(Ej) selon des canaux d'énergie Ej discrétisés. Par la suite, chaque spectre d'énergie Si respectivement détecté par un détecteur 10j est désigné spectre d'énergie détectée.

La discrimination entre photons gamma et neutrons rend chaque détecteur 10j « insensible » à des photons gamma, qu'il s'agisse de photons gamma émis par la source de neutrons elle-même ou par des photons gamma ambiants. Le dispositif 1 peut être ainsi utilisé sans nécessiter un environnement dont le niveau d'irradiation ambiant est faible.

Le circuit électronique 13i est relié à une unité de traitement 20. L'unité de traitement est programmée pour permettre une estimation d'un spectre d'émission de la source en fonction de spectres Si détectés par chaque détecteur 10i couplé à un circuit électronique 13i.

La figure 3 représente les principales étapes d'un procédé de caractérisation d'une source.

Étape 100 : introduction de détecteurs 10i respectivement dans chaque canal de détection 8i

Étape 110 : introduction de la source 5 dans le canal de source 4;

L'étape 100 peut être mise en œuvre postérieurement à l'étape 110, bien que dans la plupart des applications, l'étape 100 est mise en œuvre avant l'étape 110. Étape 120 : irradiation des détecteurs 10i par la source, et discrimination d'impulsions résultant de chaque détecteur, correspondant respectivement à des neutrons rapides, neutrons thermiques et les photons gamma.

Les impulsions correspondant à des neutrons rapides sont représentatives d'énergies des protons de recul créés lors des interactions des neutrons rapides dans le scintillateur plastique. Les impulsions liées à des neutrons thermiques correspondent aux impulsions formées, dans le scintillateur plastique, par les particules a émises suite à des réactions (n,a) sur le lithium.

La discrimination est effectuée sur la base d'une détermination, pour chaque impulsion, d'une valeur de charge totale Q _tot et d'une valeur de charge correspondant à la traîne de l'impulsion Qtaii- Plus précisément, la discrimination est effectuée en considérant, pour chaque impulsion, un couple

Étape 130 : formation d'un spectre détecté Si de neutrons rapides à partir des impulsions attribuées à des neutrons rapides au cours de l'étape 120.

Dans un mode de réalisation préférentiel, le spectre détecté peut être complété par un comptage (ou un taux de comptage) des impulsions attribuées à des neutrons thermiques lors de l'étape 120. Dans ce cas, une valeur d'énergie est arbitrairement attribuée au comptage des neutrons thermiques.

Étape 140 : prise en compte d'une matrice de projection.

Au cours de cette étape, on prend en compte une matrice de projection H cette dernière permettant un passage entre le spectre d'émission A de la source de neutrons 5, qui est inconnu, et des différents spectres Si détectés par les détecteurs 10j.

Le spectre d'émission A de la source de neutrons 5 est discrétisé en énergie selon K canaux. Chaque spectre détecté Si est discrétisé en énergie selon J canaux. On peut former une équation

S = H x A (1) où x correspond au produit matriciel.

S est un vecteur résultant des mesures des différents spectres d'énergie détectés Si. Le vecteur S est obtenu par une concaténation de l'ensemble des vecteurs Si. Si I est au nombre de détecteurs 10i mis en œuvre, et J est le nombre de canaux d'énergie de chaque spectre détecté, la dimension de S est (/./, 1), I.J désignant un produit de I par /. A est un vecteur correspondant au spectre d'émission de la source de neutrons 5, de dimension (K, 1). A correspond à l'activité spectrale de la source, qu'il faut reconstruire.

H est une matrice de projection, de dimension (/./, K). Chaque terme H(ij, k) de la matrice H est une probabilité qu'un neutron, d'énergie Ek, émis par la source de neutrons, soit détecté à l'énergie Ej par un détecteur 10j.

Selon l'expression (1), la valeur SÎ(E ₇ ) d'un spectre mesuré par un détecteur 10i à une énergie Ej est telle que où (/c) correspond à un taux d'émission de la source de neutrons à l'énergie E _k .

De façon plus visuelle, l'expression (2) peut être explicitée par :

La matrice H peut être obtenue par modélisation, en mettant en œuvre un code de calcul simulant le transport de neutrons. Il peut par exemple s'agir d'un code de calcul mettant en œuvre une méthode de type Monte Carlo comme par exemple le code MCNP, Tripoli-4 ou Geant4. Afin d'établir la matrice H, il est nécessaire de modéliser la configuration de mesure, c'est-à-dire la position de chaque détecteur par rapport à la source de neutrons, ainsi que les matériaux s'étendant entre la source et chaque détecteur.

La figure 4A montre un exemple de simulation des spectres de protons de recul créés dans le matériau scintillant, mesurés respectivement par 12 détecteurs, en considérant une source de neutrons monoénergétiques de 3 MeV, pour 12 épaisseurs de modération différentes. Le recours à un tel modèle permet de former une colonne de la matrice H correspondant à l'énergie 3 MeV. Les figures 4B et 4C représentent un modèle créé, respectivement selon les plans XY et XZ. La source était considérée comme centrée dans l'enceinte 2, les 12 détecteurs 10j s'étendant à une distance de la source respectivement égale à 9 cm ; 13,5 cm ; 14,5 cm ; 15,5 cm ; 16,5 cm ; 17,5 cm ; 18,5 cm ; 19,5 cm ; 20,5 cm ; 21,5 cm ; 22,5 cm ; 23,5 cm. Le volume de chaque matériau scintil lateur llj était un cylindre de 5 cm par 5 cm. D'autres volumes peuvent être considérés, par exemple 2.5 cm x 2.5 cm. Bien que, relativement à la figure 4A, l'énergie d'émission soit discrète (une seule énergie d'émission, à 3 MeV), les spectres de détection modélisés dans les détecteurs apparaissent sous la forme de spectres continus, du fait de l'effet de thermalisation des neutrons par les différentes épaisseurs de matériaux absorbants.

Étape 150 : Inversion

La matrice de projection H n'est généralement pas inversible. Ayant déterminé, par mesures, le vecteur S, et après prise en compte de la matrice de projection H, le vecteur A peut être estimé par un algorithme de résolution de problème inverse, par exemple un algorithme itératif maximisant une fonction de vraisemblance de type MLEM (Maximum Likelihood Expectation Maximization). Cela suppose que les données mesurées obéissent à une statistique de Poisson.

D'autres types d'algorithmes peuvent être mis en œuvre, par exemple un ajustement par méthode de moindres carrés ou des méthodes itératives pour maximiser le maximum de vraisemblance a postériori.

À l'issue de l'étape 150, on dispose d'une estimation du spectre d'émission A de la source de neutrons. L'estimation est effectuée sans prise en compte d'un a priori sur le type de source ou sur une forme prédéterminée du spectre d'émission.

Simulations.

On a simulé une mise en œuvre de la méthode précédemment décrite en considérant deux types de sources : une source de ²⁵² Cf (fission spontanée), ainsi qu'une source ²⁴¹ AmBe, cette dernière émettant des neutrons par réaction (a,n). Il est à noter que ²⁴¹ Am est également un émetteur gamma, notamment avec un pic principal à 59 keV. Le spectre d'émission A de la source a été discrétisé selon 109 canaux d'énergies (K = 109), répartis entre 100 keV et 10 MeV. La contribution des émissions en dessous de 100 keV est considérée comme négligeable dans le système en raison de la faible probabilité.

Durant une première série d'essais, on a mis en œuvre une méthode de type comptage. En mettant en œuvre cette méthode, on dénombre seulement un nombre d'impulsions détectées par chaque détecteur, sans formation d'un spectre de détection. En mettant en œuvre 12 détecteurs, tels que répartis selon la figure 4B, on obtient 12 mesures. On disposait donc de 12 mesures, pour estimer 109 inconnues, chaque inconnue correspondant aux taux d'émission A(Ek) de la source à une énergie Ek. Le problème est donc fortement sous-dimensionné. Dans un premier temps, on a simulé une détection des neutrons émis par chaque source en considérant que chaque détecteur 10j était un compteur proportionnel ³ He. Les figures 5A et 5B représentent respectivement des spectres d'émission reconstruits pour la source ²⁵² Cf et la source ²⁴¹ AmBe. Sur la figure 5A, l'énergie moyenne détectée est de 2,16 MeV, la valeur théorique étant de 1,98 MeV. Sur la figure 5B, l'énergie moyenne détectée est de 4,56 MeV, la valeur théorique étant de 4,26 MeV. On observe une différence significative entre les énergies moyennes détectées de chaque spectre par rapport aux valeurs théoriques. Par ailleurs, le spectre d'émission estimé de la source ²⁴¹ AmBe est représenté de façon peu précise, certains pics secondaires n'apparaissant pas. De plus, selon cette configuration, l'algorithme de reconstruction itératif divergeait après environ 10 ⁴ itérations.

Dans un deuxième temps, on a simulé une détection des neutrons émis par chaque source en considérant que chaque détecteur 10i était un détecteur scintillateur organique tel que précédemment décrit, dopé avec ^s Li. Chaque détecteur a été mis en œuvre en mode comptage, comme dans l'essai précédent. Les figures 5C et 5D représentent respectivement des spectres d'émission reconstruits de la source ²⁵² Cf et de la source ²⁴¹ AmBe. Une divergence de l'algorithme de reconstruction a également été constatée.

Durant la première série d'essais, avec l'exploitation de 12 mesures selon que le détecteur soit un compteur He-3 ou scintillateur organique, la différence notable d'énergie moyenne entre les spectres ²⁵² Cf et ²⁴¹ AmBe est bien mise en évidence. En revanche, les structures complexes du spectre ²⁴¹ AmBe ne sont pas identifiables. Par ailleurs, comme précédemment indiqué en raison du caractère sous-dimensionné du problème, la reconstruction n'est pas stable et a tendance à diverger lorsque le nombre d'itérations devient trop important. Il est ainsi nécessaire d'arrêter l'algorithme pour un nombre d'itérations donné. Dans ces deux premiers cas, on est comparable aux dispositifs de spectrométrie de neutron existants comme ceux mettant en œuvre des sphères de Bonner décrites dans l'art antérieur, où l'utilisation d'un a priori sur la forme spectrale dans le processus de déconvolution des données est indispensable pour reconstruire un spectre satisfaisant.

Durant une deuxième série d'essais, on a simulé une détection des neutrons rapides émis par chaque source ( ²⁵² Cf et ²⁴¹ AmBe) en considérant que chaque détecteur 10i était un détecteur scintillateur organique tel que précédemment décrit, dopé avec ^s Li. Contrairement à la première série d'essais, on a tiré profit de la capacité du dispositif à former un spectre de détection correspondant aux spectres des protons de recul créés dans le scintillateur, résultant de l'interaction des neutrons considérés comme des neutrons rapides suite à l'étape de discrimination. Sur chaque spectre mesuré, on a considéré 200 canaux d'énergie (J = 200), avec un seuil bas (seuil de coupure en énergie) de 100 keV : seules les énergies de protons de recul mesurées au-dessus de 100 keV sont considérées. Lors de la reconstruction, le vecteur S comportait 2400 données, contre 12 dans la première série d'essais.

Sur la figure 6A, l'énergie moyenne détectée est de 1,88 MeV, la valeur théorique étant de 1,98 MeV. Sur la figure 6B, l'énergie moyenne détectée est de 4,19 MeV, la valeur théorique étant de 4,26 MeV. Les spectres d'émission estimés sont donc plus précis que lors de la première série d'essai. Par ailleurs, le spectre d'émission estimé de la source ²⁴¹ AmBe est représenté de façon plus résolue, certains pics secondaires étant visibles, en particulier entre 4 et 5 MeV.

Durant une troisième série d'essais, on a simulé une détection des neutrons émis par chaque source ( ²⁵² Cf et ²⁴¹ AmBe) en considérant que chaque détecteur 10j était un détecteur scintil lateur organique comportant ^s Li. Le spectre d'émission A de la source a été discrétisé selon 97 canaux d'énergies (K = 97), répartis entre 100 keV et 10 MeV. On a également tiré profit de la capacité du dispositif à former un spectre de détection des neutrons considérés comme des neutrons rapides suite à l'étape de discrimination. Sur chaque spectre mesuré, on a considéré 187 canaux d'énergie (J = 187), avec un seuil bas (seuil de coupure en énergie) de 700 keV : seules les énergies mesurées au-dessus de 700 keV ont été considérées. Lors de la reconstruction, le vecteur S comportait 2244 données mesurées. En effet, on a estimé que les canaux spectraux correspondant à une énergie inférieure à 700 keV sont impactés de façon significative par du bruit. Le fait de définir un seuil d'énergie au-delà de 700 keV permet de ne considérer que des canaux d'énergie pour lesquels le rapport signal à bruit est considéré comme satisfaisant.

Les figures 7A et 7B représentent respectivement les spectres d'émission estimés de la source de ²⁵² Cf et de la source ²⁴¹ AmBe. On observe que la forme des spectres obtenus correspond à la réalité. Par ailleurs, les spécificités du spectre d'émission de la source ²⁴¹ AmBe sont bien reproduites (par exemple pic secondaire entre 4 et 5 MeV). Dans ce cas de figure, la composante du spectre en dessous du seuil de 700 keV (fixé pour l'acquisition du spectre proton dans le scintil lateur), n'est pas reconstruite.

Durant une quatrième série d'essais, on a simulé une détection des neutrons émis par chaque source ( ²⁵² Cf et ²⁴¹ AmBe) en considérant que chaque détecteur 10j était un détecteur scintil lateur organique dopé au ^s Li. Le spectre d'émission A de la source a été discrétisée selon 97 canaux d'énergies (K = 97), répartis entre 100 keV et 10 MeV. On a tiré profit de la capacité du dispositif à former un spectre de détection des neutrons considérés comme des neutrons rapides suite à l'étape de discrimination. De plus, par rapport à la troisième série d'essais, on a ajouté, à chaque spectre détecté, une valeur correspondant à un taux de comptage correspondant aux nombre de neutrons thermiques résultant du discriminateur 15j. Il s'agit des neutrons détectés suite à la scintillation induite par ^s Li. Ce taux de comptage est supposé représentatif de la plage d'énergie des neutrons thermiques (< 0,5 eV), épithermiques (entre 0,5 et 50 keV) et les neutrons intermédiaires dont l'énergie est comprise entre 50 keV et 700 keV. Le taux de comptage peut être attribué à une énergie comprise entre 50 keV et 700 keV. Sur chaque spectre mesuré, on a considéré 187 canaux d'énergie (J = 187), avec un seuil bas (seuil de coupure en énergie) de 700 keV : seules les énergies mesurées au-dessus de 700 keV ont été considérées. À cela s'ajoutent 12 valeurs obtenus, respectivement pour chaque détecteur, représentatives de la plage spectrale 50 keV - 700 keV. Lors de la reconstruction, le vecteur S comportait 2256 données mesurées.

Les figures 8A et 8B représentent respectivement les spectres d'émission estimés de la source de ²⁵² Cf et de la source ²⁴¹ AmBe. On observe que la forme des spectres obtenus correspond plus à la réalité, avec une identification nette des pics caractéristiques des structures fines attendues dans le spectre. En particulier, ces spécificités sont bien reproduites (par exemple pic secondaire entre 4 et 5 MeV) dans le cas de la source ²⁴¹ AmBe. Les résultats obtenus selon cette configuration sont considérés comme fournissant l'estimation la plus complète et la plus précise du spectre d'émission de chaque source.