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Patent Searching and Data


Title:
PRODUCTION OF SILICON-CONTAINING NANO- AND MICROMETER-SCALE PARTICLES
Document Type and Number:
WIPO Patent Application WO/2014/154430
Kind Code:
A1
Abstract:
Process for producing silicon-containing nano- and/or micrometer-scale particles, where an electric arc is generated in a gas-tight chamber between two or more electrodes made of silicon by means of high voltage, as a result of which silicon in the electrode evaporates, where a gas stream, comprising cold inert gas, is directed to the electric arc in order to achieve rapid cooling of the vapour and to transport silicon-containing particles generated by nucleation in a gas stream to a cooling region outside of the gas-tight chamber, where a further cooling of the gas stream takes place, where the silicon-containing particles are finally separated from the gas.

Inventors:
PETER MAXIMILIAN (DE)
AUER JOSEF (AT)
ELLER KLAUS (DE)
VOIT HARALD (DE)
Application Number:
PCT/EP2014/053738
Publication Date:
October 02, 2014
Filing Date:
February 26, 2014
Export Citation:
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Assignee:
WACKER CHEMIE AG (DE)
International Classes:
C01B31/36; C01B33/02; C01B33/18
Foreign References:
US3166380A1965-01-19
US4569307A1986-02-11
US4548670A1985-10-22
EP0220420A21987-05-06
CN101935040A2011-01-05
US20070099436A12007-05-03
US20070099436A12007-05-03
US20070254102A12007-11-01
US20020159941A12002-10-31
US20070172406A12007-07-26
US20070029291A12007-02-08
US20120201266A12012-08-09
DE102006044906A12008-04-17
DE102011002183A12012-04-19
US4732369A1988-03-22
DE4223592C22001-05-17
Other References:
HOLZAPFEL M ET AL: "Nano silicon for lithium-ion batteries", ELECTROCHIMICA ACTA, ELSEVIER SCIENCE PUBLISHERS, BARKING, GB, vol. 52, no. 3, 12 November 2006 (2006-11-12), pages 973 - 978, XP028027941, ISSN: 0013-4686, [retrieved on 20061112], DOI: 10.1016/J.ELECTACTA.2006.06.034
ZHOU ET AL.: "Controlled Li doping of Si nanowires by electrochemical insertion method", APPLIED PHYSICS LETTERS, vol. 75, no. 16, 18 October 1999 (1999-10-18), pages 2447 - 2449, XP012023781, DOI: doi:10.1063/1.125043
Attorney, Agent or Firm:
KILLINGER, Andreas et al. (DE)
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Claims:
Patentansprüche :

1. Verfahren zur Herstellung von Silicium enthaltenden nano- und/oder mikrometerskaligen Partikeln, wobei in einer

gasdichten Kammer zwischen zwei oder mehreren Elektroden aus

Silicium mittels Hochspannung ein Lichtbogen erzeugt wird, wodurch Silicium der Elektrode verdampft, wobei ein Gasstrom, enthaltendes kaltes inertes Gas, zum Lichtbogen geleitet wird, um eine schnelle Abkühlung des Dampfes zu erreichen und durch Nukleation erzeugte Silicium enthaltende Partikel in einem Gasstrom zu einem Kühlbereich außerhalb der gasdichten Kammer zu transportieren, wo eine weitere Abkühlung des

Gasstroms erfolgt, wobei die Silicium enthaltenden Partikel schließlich vom Gas separiert werden.

2. Verfahren nach Anspruch 1, wobei die Kammer vor Prozessbeginn mittels einer separaten Stromversorgung elektrisch beheizt wird . 3. Verfahren nach Anspruch 1 oder nach Anspruch 2, wobei die

Elektroden aus polykristallinem Silicium, dotiertem oder undotiertem Silicium oder aus FeSi bestehen.

4. Verfahren nach einem der Ansprüche 1 bis 3, wobei zusätzlich ein Tiegel mit Siliciumbruchstücken, Siliciumpellets und/oder

Siliciumpulver in die Kammer eingebracht, aus den

Siliciumbruchstücken, Siliciumpellets und/oder Siliciumpulver eine Schmelze erzeugt wird und neben Elektrodenmaterial auch die Siliciumschmelze verdampft wird.

5. Verfahren nach einem der Ansprüche 1 bis 3, wobei zusätzlich ein Tiegel mit Siliciumdioxidbruchstücken,

Siliciumdioxidpellets und/oder Siliciumdioxidpulver in die Kammer eingebracht, aus den Siliciumdioxidbruchstücken,

Siliciumdioxidpellets und/oder Siliciumdioxidpulver eine

Schmelze erzeugt wird und neben Elektrodenmaterial auch die Schmelze mittels einer Wärmequelle verdampft wird.

6. Verfahren nach einem der Ansprüche 1 bis 3, wobei zusätzlich ein Tiegel mit Siliciumcarbidbruchstücken,

Siliciumcarbidpellets und/oder Siliciumcarbidpulver in die Kammer eingebracht, aus den Siliciumcarbidbruchstücken,

Siliciumcarbidpellets und/oder Siliciumcarbidpulver eine

Schmelze erzeugt wird und neben Elektrodenmaterial auch die Schmelze mittels einer Wärmequelle verdampft wird.

7. Verfahren nach einem der Ansprüche 1 bis 3, wobei zusätzlich ein Tiegel mit Pulver-, Pellets- oder Bruchmischungen aus

Si/Si02/SiC oder Si/Si02, Si/SiC, bzw. SiC/Si02 in die Kammer eingebracht, aus den Mischungen eine Schmelze erzeugt wird und neben Elektrodenmaterial auch die Schmelze mittels einer Wärmequelle verdampft wird.

8. Verfahren nach einem der Ansprüche 1 bis 7, wobei um den

Lichtbogen ein reflektierender Schirm angebracht ist, der thermische Strahlung in Richtung des Lichtbogens reflektiert. 9. Verfahren nach einem der Ansprüche 1 bis 8, wobei die

Elektroden zueinander horizontal oder vertikal versetzt oder um unterschiedliche Winkel in horizontaler / vertikaler

Richtung geneigt sind, und eine elektrische Versorgung des Lichtbogens mittels einer mehrphasigen Spannungsquelle erfolgt.

10. Verfahren nach einem der Ansprüche 1 bis 9, wobei der

Lichtbogen magnetisch derart abgelenkt wird, dass der

Gasstrom in Richtung Kühlbereich unterstützt wird.

11. Verfahren nach Anspruch 7, wobei der Lichtbogen magnetisch derart abgelenkt wird, dass dadurch aus den festen

Tiegelbestandteilen eine Schmelze erzeugt wird. 12. Verfahren nach einem Ansprüche 1 bis 11, wobei die

hergestellten Silicium enthaltenden nano- bis

mikrometerskaligen Partikeln als Anodenmaterial bei der

Herstellung von Lithium-Ionen-Batterien verwendet werden.

Description:
Herstellung von Silicium enthaltenden nano- und

mikrometerskaligen Partikeln

Die Erfindung betrifft die Herstellung von Silicium

enthaltenden Partikeln, die als Anodenmaterial in Lithium- Ionen-Batterien verwendet werden können.

Derzeit wird als Anodenmaterial in Lithium- Ionen-Batterien üblicherweise Graphit eingesetzt. Der Einsatz anderer

Elektrodenmaterialien ist zusätzlich erforderlich, um den steigenden Anforderungen an Energie- und Leistungsdichte der Batterien genügen zu können. Dies gilt insbesondere auch für Batterien, die im Bereich der Elektromobilität, also in

Elektro- und Hybridantrieben, zum Einsatz kommen sollen.

Als alternatives Anodenmaterial kommt Silicium in Frage. Im Vergleich zur Interkalation von Lithium in Graphit kann durch Silicium-haltige Anoden eine bis zu zehnfache gravimetrische und ein bis zu dreifache volumetrische Speicherkapazität erreicht werden.

Die Einlagerung von Lithium-Ionen in Silicium-Partikeln führt hierbei allerdings zu einer starken Volumenausdehnung. Dies kann die mechanische Stabilität der Zelle überlasten und zu einer erhöhten Abnahme der Zyklen-Stabilität sowie der

Ratenfähigkeit führen.

Durch maßgeschneiderte Silicium-Partikel mit einer nano- skaligen Silicium-Primärstruktur kann dies unterbunden werden, siehe z.B. Zhou et al , „Controlled Li doping of Si nanowires by electrochemical Insertion method", Applied Physics Letters, Vol. 75, No. 16, p. 2447-2449 (18 Oktober 1999). Alternativ zu nanoskaligen Silicium-Partikeln können auch

Siliciumsuboxide (SiOx, x < 2) als Anodenmaterial für Lithium- Ionenbatterien verwendet werden. Diese werden typischerweise im Bereich bis zu mehreren Mikrometern eingesetzt (US2007/099436 A) .

Zur Herstellung Silicium-haltiger Partikel kommt eine Reihe von Möglichkeiten in Betracht.

US20070099436 AI zeigt ein Verfahren, in dem Silicium mittels Elektronenstrahl verdampft, durch Sauerstoff-Atmosphäre geleitet und so SiOx (0,2 < x < 0,9) auf einem Substrat im Größenbereich 0,5 - 20 μπ abgeschieden wird.

Ein anderes Verfahren zur Herstellung von SiOx-Partikeln mit x < 1 wird in US20070254102 AI beschrieben. Hierbei wird

Silicium und Siliciummonoxid (SiO) aus zwei verschiedenen

Quellen verdampft und an einem Substrat abgeschieden.

Eine Möglichkeit zur Herstellung von SiOx-Partikeln mit x > 1 ist in US20020159941 AI beschrieben. Hierbei wird SiO aus Si02 und einem Reduktionsmittel, beispielsweise Silicium oder

Kohlenstoff, bei 1100 - 1600°C verdampft, Sauerstoff zu dosiert und das Produkt auf einer gekühlten Oberfläche bei ca. 200 - 400 °C abgeschieden.

Darüber hinaus können Silicium-haltige Nanopartikel

beispielsweise aus gasförmigem Monosilan (SiH4) hergestellt werden.

US2007/0172406 AI offenbart ein Verfahren zur Herstellung eines Siliciumpulvers , bei dem kontinuierlich ein dampf- oder

gasförmiges Silan, ein dampf- oder gasförmiger Dotierstoff und ein Inertgas in einen Reaktor überführt und dort gemischt werden, wobei der Anteil des Silans zwischen 0,1 und 90 Gew. -%, bezogen auf die Summe aus Silan, Dotierstoff und Inertgas, beträgt, wobei durch Energieeintrag mittels elektromagnetischer Strahlung im Mikrowellenbereich bei einem Druck von 10 bis 1100 mbar ein Plasma erzeugt wird, das Reaktionsgemisch abkühlt und das Reaktionsprodukt in Form eines Pulvers von den gasförmigen Stoffen abgetrennt wird. Dabei entsteht ein aggregiertes, kristallines Silicium-Pulver, das eine BET-Oberflache von mehr als 50 m 2 /g aufweist.

Eine solche Reaktion könnte auch in einem Heißwandreaktor durchgeführt werden, bei Temperaturen im Bereich von 1000°C.

Wegen der Gefahr der autokatalytischen Zersetzung ist ein solches Verfahren jedoch schwer zu handhaben und zudem

aufwändig .

Eine andere Möglichkeit zur Herstellung nanoskaliger Partikel sieht vor, feste Ausgangsstoffe - wie Pulver - in einem Plasma zu verdampfen und anschließend definiert abzuscheiden. Mittels schneller Abkühlung bilden sich sehr feine Partikel aus. Für die Verdampfung von festem Silicium wird eine in etwa dreifach höhere Temperatur als im zuvor beschriebenen Monosilan-Prozess benötigt .

In US2007/0029291 AI wird die Herstellung eines Nanopulvers beschrieben, bei dem ein Reaktionsmaterial einem Plasmabrenner, in dem ein Plasmafluss erzeugt wird, der eine ausreichend hohe Temperatur aufweist, zugeführt wird, um einen überhitzten Dampf von jenem Material zu erzeugen, wobei dieser Dampf mittels des Plasmaflusses in eine Quenchzone transportiert wird, wo ein kaltes Quenchgas in den Plasmafluss gerichtet wird, um eine erneuerbare gasförmige Kaltfront zu erzeugen, so dass an der Grenzfläche zwischen Kaltfront und Plasmafluss ein Nanopulver gebildet wird. US 2012/00201266 AI offenbart einen Plasmareaktor enthaltend einen Brennerkörper umfassend einen Plasmabrenner, um ein

Plasma zu erzeugen, einen Reaktorabschnitt, der einen

Plasmafluss aus dem Brennerkörper aufnehmen kann und mit einem Quenchabschnitt verbunden ist, und wenigstens einen Heizer, der thermisch mit dem Reaktorabschnitt zusammenwirkt, wobei der Heizer vorgesehen ist, um die Temperatur im Reaktorabschnitt selektiv zu modulieren. Es ist vorgesehen, ein Precursormaterial dem Plasmabrenner zuzuführen und das Material zu verdampfen, das verdampfte Material einem Temperaturprofil auszusetzen, so dass es zur Nukleation von Partikeln aus dem verdampften Material kommt, das Temperaturprofil selektiv zu modulieren, und das nukleierte Material zu quenchen.

Alternativ können zur Bereitstellung der benötigten

Temperaturen und Energiedichten Lichtbogen-Plasmen verwendet werden.

Ein Lichtbogen ist eine sich selbst erhaltende Gasentladung zwischen zwei Elektroden, die eine ausreichend hohe elektrische Potentialdifferenz (= Spannung) aufweisen muss, um durch

Stoßionisation die benötigte hohe Stromdichte

aufrechtzuerhalten. Die Gasentladung bildet ein Plasma, in dem die Teilchen (Atome oder Moleküle) zumindest teilweise

ionisiert sind. DE 10 2006 044 906 AI offenbart einen Plasmabrenner,

insbesondere zur Herstellung von Beschichtungen auf Oberflächen und/oder zur Herstellung von Nano-Pulvern, mit einer Mehrzahl von symmetrisch um eine Längsmittelachse des Brenners

angeordneten Kathoden mit diese umgebenden PlasmagasZuführungen und einer zentrisch zur Mittelachse stromabwärts angeordneten Sammelanode zur Erzeugung einer entsprechenden Anzahl von

Lichtbögen zwischen den Kathoden und der Sammelanode sowie mit einer zentrischen WerkstoffZuführung, dadurch gekennzeichnet, dass eine erste, die WerkstoffZuführung wenigstens teilweise umströmende Sekundärgasströmung zur Fokussierung der

Werkstoffeindüsung in das Zentrum des erzeugten Plasmas vorgesehen ist.

Ebenso offenbart ist ein Verfahren zur Erzeugung von Partikeln zur Beschichtung von Oberflächen und/oder zur Herstellung von Nano-Pulverpartikeln, dadurch gekennzeichnet, dass bei einem zuvor beschriebenen Plasmabrenner zunächst eine geringe

Zündspannung zwischen den Kathoden und der ersten Sammelanode angelegt wird, nach Zündung des jeweiligen Lichtbogens die Zuführung des Plasmagases (Primärgases) gesteigert wird und eine Überführung des Lichtbogens an die zweite Sammelanode durch Erhöhung der anliegenden zweiten Anodenspannung

vorgenommen wird.

DE 10 2011 002 183 AI beansprucht eine Vorrichtung zur

plasmagestützten Herstellung nanoskaliger Partikel und/oder zur Beschichtung von Oberflächen mit einer Prozesskammer, die Elektroden zur Erzeugung eines Lichtbogens A, B aufweist und mit wenigstens einer Gaszuführung und wenigstens einer

Materialzuführung zur Erzeugung eines Gas- und Materialstroms C in der Prozesskammer verbunden ist, wobei wenigstens eine erste Elektrode stromaufwärts und wenigstens eine zweite Elektrode stromabwärts voneinander beabstandet angeordnet sind, die zur Erzeugung eines ersten Lichtbogens A unterschiedliche

Polaritäten aufweisen und eine erste Heizzone bilden, dadurch gekennzeichnet , dass wenigstens eine dritte Elektrode mit derselben Polarität wie die erste Elektrode stromabwärts von der zweiten Elektrode angeordnet ist derart, dass zwischen der zweiten und dritten Elektrode ein zweiter Lichtbogen B

erzeugbar ist und die zweite und dritte Elektrode eine zweite Heizzone bilden. Ebenso ist offenbart ein Verfahren zur plasmagestützten

Herstellung nanoskaliger Partikel und/oder zur Beschichtung von Oberflächen, bei denen in einer Prozesskammer zwischen

unterschiedlich polarisierten Elektroden ein erster Lichtbogen A zur Bildung einer ersten Heizzone erzeugt und die erste

Heizzone durch eine zweite Heizzone verlängert wird, die durch Erzeugung eines zweiten Lichtbogens B gebildet wird, wobei der erste und zweite Lichtbogen A, B gleichzeitig brennen, der ersten und zweiten Heizzone ein Gas zur Erzeugung eines Plasmas zugeführt und Material im Plasma verdampft wird.

In die Heizzonen wird mit Hilfe eines Träger-Gasstromes Pulver eingebracht, welches verdampft und nach Durchlaufen der

Heizzonen in kälteren Bereichen, ggf. unter Zuhilfenahme einer Kaltgasquenche , als ultrafeine Partikel ausfällt. Der Umsatz des pulverförmigen Precursors ist hierbei unter anderem durch die hohe Viskosität der Lichtbögen limitiert. Durch diese kann nicht beliebig viel Feststoff in die Lichtbögen eingebracht werden.

Eine weitere Vorrichtung zur Herstellung ultrafeiner Partikel ist in US 4732369 A beschrieben. Hierbei wird mit Hilfe von Lichtbögen Material aus der Feststoffphase direkt verdampft und durch einen auf den Lichtbogen gerichteten Gasstrom abgekühlt. Weiter ist eine Nachheizzone mit induktiver Heizung aufgeführt.

Im Stand der Technik wird das Ausgangsmaterial in Pulverform in ein Trägergas eingebracht und so im Reaktor bereitgestellt. Für großtechnische Anwendungen sind diese Arten der Bereitstellung des Ausgangsmaterials von Nachteil.

Die Versorgung der Anlagen erfolgt meist mittels Gleichstromoder hochfrequenten Quellen, was deren Wirkungsgrad relativ niedrig hält. Denkbar ist es auch, die Energie durch eine

Entladung eines Kondensators bereitzustellen. Diese Methode der Versorgung ist ebenfalls großtechnisch schwer realisierbar und hat einen geringen Wirkungsgrad zur Folge. Eine weitere Vorrichtung zum Verdampfen mittels eines

Lichtbogens wird in DE 42 23 592 C2 beschrieben, nämlich eine Lichtbogen-Verdampfungsvorrichtung zum Verdampfen eines an einer Kathode anliegenden Targets mittels zumindest eines durch einen von einem Lichtbogenstrom einer Stromquelle erzeugten Lichtbogenspots, welche zum Richten und Bewegen des

Lichtbogenspots auf der Targetoberfläche mittels eines äußeren Magnetfeldes eine Magnetspule hat und bei der das Target in eine an die Anode angeschlossene Vakuumkammer ragt,

gekennzeichnet durch Mittel zum Einstellen des äußeren

Magnetfeldes (Bs) auf den jeweiligen Wert des Eigenmagnetfeldes des Lichtbogenstroms (Bi) und dadurch, dass die Feldstärke des äußeren Magnetfeldes einen Wert von 10 "3 T nicht übersteigt. Hierin wird die Richtwirkung eines Magnetfeldes auf den

Lichtbogen angewandt um einen örtlich gewünschten Kathodenfleck zu erhalten. Die Aufgabe der Erfindung bestand darin, ein großtechnisches und wirtschaftliches Verfahren zur Herstellung feiner Silicium enthaltender Partikel bereitzustellen.

Diese Aufgabe wird gelöst durch ein Verfahren zur Herstellung von Silicium enthaltenden nano- und/oder mikrometerskaligen Partikeln, wobei in einer gasdichten Kammer zwischen zwei Elektroden aus Silicium mittels Hochspannung ein Lichtbogen erzeugt wird, wodurch Silicium der Elektrode verdampft, wobei ein Gasstrom, enthaltend kaltes inertes Gas, zum Lichtbogen geleitet wird, um eine schnelle Abkühlung des Dampfes zu erreichen und durch Nukleation erzeugte Silicium enthaltende Partikel in einem Gasstrom zu einem Kühlbereich außerhalb des gasdichten Kammer zu transportieren, wo eine weitere Abkühlung des Gasstroms erfolgt, wobei die Silicium enthaltenden Partikel schließlich vom Gas separiert werden.

Bei den Silicium enthaltenden Partikeln kann es sich um

Siliciumoxid- oder um Silicium-Partikel im Größenbereich 10 nm - 100 μτη, insbesondere 20 nm - 50 μτη, handeln. Silicium kann dotiert und undotiert sein. Die Partikel können auch

beschichtet sein.

Abweichend vom Stand der Technik bestehen die Elektroden aus Silicium und stellen das Precursor-Material für die

Partikelerzeugung dar. Dabei kann es sich um einen Siliciumstab handeln, insbesondere um einen Stab aus polykristallinem

Silicium, wie er durch Abscheidung auf Trägerkörpern im sog. Siemens -Prozess resultiert. Das Silicium der Elektroden wird mittels einem, zwischen den Elektroden erzeugten Lichtbogens verdampft . Damit während des Prozess ausreichend Precursormaterial in der Nähe des

Lichtbogens vorhanden ist, ist es bevorzugt, die Elektrode aus Silicium mechanisch nachzuführen. Die Nachführung der Elektrode lässt sich automatisieren. Zu gegebener Zeit wird entweder ein zweiter Siliciumstab an die teilweise verbrauchte Elektrode angeschweißt oder eine neue Elektrode installiert und der

Lichtbogen neu gezündet.

Neben den Elektroden aus Silicium kann Precursormaterial auch in anderer Form bereitgestellt werden. Dabei kann es sich um Siliciumbruchstücke, Siliciumpulver, Siliciumdioxidbruchstücke , Siliciumdioxidpulver oder einem Gemisch aus Silicium und

Siliciumdioxid handeln, die beispielsweise - während sie sich in einem Tiegel befinden - in die Nähe des Lichtbogens gebracht werden. Der Tiegel kann elektrisch leitfähig sein. Aus den Bruchstücke und/oder dem Pulver kann eine Schmelze erzeugt, vorzugsweise, in dem der Lichtbogen magnetisch in Richtung Tiegel gelenkt wird.

Sind Tiegel und Schmelze elektrisch leitfähig, wirken sie wie eine zusätzliche Elektrode. Der wesentliche Vorteil der Erfindung besteht in der einfachen Einbringung des Precursormaterials (Silicium und

Siliciumdioxid) .

Die Einbringung erfolgt überwiegend direkt, durch Verdampfen der Elektroden.

Dies ermöglicht es, das Ausgangsmaterial ohne

Fremdkontamination zu verdampfen. Eine separate Hochspannungszündquelle vermindert den Aufwand für die elektrische Versorgung.

Die spezielle Anordnung der Elektroden ermöglicht darüber hinaus eine Verwendung bewährter und konventioneller

Stromversorgungstechnik, die im Vergleich zur HF- Plasmaerzeugung wesentlich weniger aufwändig ist und vor allem höhere elektrische Wirkungsgrade erreichen kann. Die Erfindung wird nachfolgend anhand von Fig. 1-3 erläutert. Liste der Bezugszeichen

1 Elektrode

2 Düsen

3 Reflektierender Schirm

4 Kammer

5 Finaler Abkühlbereich

6 Pumpe

7 Düsen

8 Lichtbogen

9 Kühlbereich

10 Spule

11 Schmelze

12 Tiegel

13 Finaler Abkühlbereich

Fig. 1 zeigt den prinzipiellen Aufbau der Stromversorgung.

Die Versorgung des Systems C wird durch eine oder mehrere regelbare Gleich- / frequenzvariable Wechselstromquellen A vorgenommen. Die Regelung der Quellen wird durch Messung verschiedener Prozessparameter erreicht.

Die Zündung des Lichtbogens im System C wird durch eine oder mehrere der Stromversorgung A parallel geschaltete

Hochspannungsquellen B erreicht. Diese Quellen dienen dazu, den Lichtbogen zu zünden. Sie übernehmen weiter keine

Versorgungsaufgaben. Sollte der Lichtbogen im Prozess

erlöschen, wird eine erneute Zündung vorgenommen.

Fig. 2 zeigt den schematischen Aufbau einer bevorzugten

Vorrichtung, bei der Siliciumstäbe als Elektroden zum Einsatz kommen . Fig. 3 zeigt den schematischen Aufbau, wenn abweichend von Fig. 2 zusätzlich Si-Bruchstücke oder -pulver als Ausgangsmaterial verwendet werden. Die Anordnung zur Verdampfung und Kondensation wird durch eine gasdichte Kammer 4 umgeben, in der sich ein Inert-Gas befindet. Das Inert-Gas ist so gewählt, dass keine Oxidation des

Ausgangsmaterials erfolgt. Die Kammer 4 wird temperaturgeregelt beheizt und/oder gekühlt. Die Heizung erfolgt elektrisch, beispielsweise mittels

Infrarotstrahler oder Widerstandsheizern.

Die Temperatur in der Kammer 4 wird überwacht und so

eingestellt, dass sich beim Ausgangsmaterial Eigenleitung, also erhöhte Leitfähigkeit einstellt. Alternativ kann das

Ausgangsmaterial auch direkt auf eine hinreichende

Eigenleitfähigkeit beheizt werden. Bei Verwendung von polykristallinem Silizium als

Ausgangsmaterial ist der angestrebte Temperaturbereich der Elektroden zwischen 200 - 400 °C, vorzugsweise bei 310 °C.

Bei Verwendung von FeSi oder dotiertem Silicium kann bei genügend hoher Eigenleitfähigkeit bei Raumtemperatur auf eine zusätzliche Beheizung verzichtet werden.

Im Prozessverlauf kann die Zuführung der Wärmeenergie

gedrosselt und die Abwärme des Lichtbogens 8 in der Kammer 4 verwendet werden, um die Kammer 4 bzw. das Ausgangsmaterial auf einer bestimmen Temperatur zu halten.

Das Ausgangsmaterial liegt als Halbleitermaterial,

beispielsweise Silicium vor. Das Ausgangsmaterial kann in verschiedenen Formen dem Prozess zugeführt werden. Festkörper in Stabform und oder in

Bruchform/Pulver/Granulat seien hier genannt. Wird Material in Bruchform/Pulver/Granulat eingebracht kann dieses auch aus einem Nichtleiter, z.B. Si02 bestehen.

Die Einbringung des Ausgangsmateriales wird durch geregelte Zuführung (Nachschub) von mindestens einer Elektrode 1 und/oder der mechanischen Zuführung von Tiegel 12 mit Bruch oder Pulver erreicht .

Die Elektroden 1 sind gegeneinander so ausgerichtet, dass sich ein optimaler Bereich für die Verdampfung und Kondensation ergibt .

Weiter wird durch Düsen 2 ein kaltes Inert-Gas direkt auf den Lichtbogen 8 geleitet. Die Strömungsgeschwindigkeiten um den Lichtbogenbereich liegen dabei zwischen 0,1-20 m/s vorzugsweise bei 2 m/s. Das am Lichtbogen auftreffende , gerichtete Gas hat eine Temperatur im Bereich von 20-400 °C, vorzugweise unter 200 °C.

Das Gas bewirkt eine schnelle Abkühlung und transportiert die entstandenen Partikel/Dämpfe in einen weiteren Kühlbereich 9.

Durch die magnetische Blaswirkung des Lichtbogens 8 entsteht ebenfalls ein gewisser Transporteffekt welcher in Richtung der Gasströmung wirkt .

Alternativ können dem Inert-Gas reaktive Gase, z.B. Sauerstoff, in unter- und überstoichiometrischer Menge zudosiert werden.

Somit ist es möglich auch sauerstoffhaltige Si-Partikel, SiOx, 0 ^ x ^ 2 zu erzeugen.

Der abgesetzte Kühlbereich 9 wird zur weiteren Kondensation und Abkühlung des verdampften Materials und Gasstromes verwendet.

In dieser Zone wird schräg und nahe der Wandung über Düsen 7 kaltes Inert Gas eingeströmt. Die der Wandung nahe Gasschicht sowie die zur Mitte gerichtete Strömung, verhindern weitgehendste Abscheidungen an der

Wandung . Das Inertgas kann aus einem finalen Abkühlbereich 5 mittels einer Pumpe 6 der gasdichten Kammer 4 sowie den Kühldüsen des Systems wieder zugeführt werden.

Die Trennung der Partikel vom Gasstrom wird im oder nach dem finalen Abkühlbereich 13 durchgeführt.

Dabei werden die Partikel mit speziellen Separatoren

(mechanisch, elektrostatisch) oder mit Hilfe einer

Nassabscheidung vom Gasstrom separiert.

Um den Bereich des Lichtbogens 8 wird ein reflektierender Schirm 3 platziert, welcher die thermische Strahlung zum

Lichtbogenbereich 8 reflektiert. Im Schirm 3 können sich ferner Einlasse für Inert-Gas befinden, welches ein Beschichten des Schirmes 3 verhindert.

Die Vorrichtung kann erweitert werden/abgewandelt werden, um auch Granulat, Pulver oder Bruch zu verdampfen. Hierbei kann auch Siliciumdioxid als Feststoffmaterial eingesetzt werden, wodurch SiOx (0 ^ x ^ 2) synthetisiert werden können.

Dabei wird in einem Tiegel 12 das Ausgangsmaterial in Form von Granulat, Bruch oder Pulver durch den Lichtbogen 8 zum

Schmelzen und Verdampfen gebracht. Im Ausgangsmaterial bildet sich ein Bereich mit einer Schmelze 11 aus, welcher durch das Ausgangsmaterial thermisch isoliert ist. Ein Stromfluss über die Schmelze zum Tiegel 12 ist möglich, somit kann das

Ausgangsmaterial als dritte Elektrode verwendet werden. Die Ablenkung des Lichtbogens 8 in die Schmelze kann durch ein erzeugtes Magnetfeld und oder durch Neigen der Elektroden erfolgen. Es wird gegebenenfalls eine Spule 10 so platziert, dass der Lichtbogen 8 entsprechend dem erzeugten Feld abgelenkt wird .

Durch eine Versorgung mittels einer oder mehrerer

Wechselstromquellen / Gleichstromquellen mit einer oder mehrerer parallelgeschalteten Zündquellen ergeben sich

erhebliche Vereinfachungen in der Leistungsversorgung. Das Zünden des Lichtbogens 8 erfordert eine sehr hohe Spannung. Nach der Zündung vermindert sich die benötigte

Lichtbogenspannung drastisch. Werden die Zündquelle und die Versorgung entkoppelt, kann die Leistungsversorgung auf den Bereich eines leitfähigen Lichtbogens ausgelegt werden. Die Leistungsversorgung ist somit im Bereich konventioneller und gebräuchlicher Stromversorgungstechnik .

Durch die Anwendung einer mehrphasigen Quelle erlischt der Lichtbogen 8 nicht mehr vollständig im Stromnulldurchgang wie beim zweiphasigen Wechselstrom. Es bleibt immer ein leitfähiger und heißer Bereich des Lichtbogens 8 vorhanden. Notwendige Neuzündungen werden somit vermieden. Ebenfalls ergibt sich eine symmetrische Belastung des Versorgungsnetzes. Es können

Standard-Drehstromkomponenten verwendet werden.

Durch die Verwendung einer frequenzvariablen Quelle können die Leistungsoszillationen aufgrund der Verwendung von

WechselSpannung ausgeglichen oder verwendet werden, um den Prozess optimal ablaufen zu lassen.

Die Anordnung von mehreren, mindestens zwei Elektroden 1, welche in einer Kammer zueinander horizontal/vertikal versetzt sind, ermöglicht die Verwendung von mehrphasigen Quellen und eine variablen Platzierung der Elektroden 1, um einen optimalen Lichtbogen 8 zu erhalten. Die Anordnung von mehreren, mindestens zwei Elektroden 1 in einer Kammer 4, welche zueinander um unterschiedliche Winkel in horizontaler und vertikaler Richtung geneigt sind, ermöglicht die Verwendung von mehrphasigen Quellen. Zudem können die Elektroden 1 derart platziert werden, dass ein optimaler Lichtbogen 8 erhalten wird. Ebenfalls wird das verdampfte Material, bzw. ein induzierter Gasstrom, durch die Neigung des Lichtbogens 8 und resultierende magnetische

Abstoßung, gezielt von den Elektroden 1 weg „geblasen". Dieser Effekt wird genutzt, um die heiße Zone vor den Elektroden 1 zu erzeugen und er befördert das verdampfte Ausgangsmaterial schneller in den Kühlbereich 9.

Durch variable Einstellung des Neigungswinkels kann ein

magnetischer Transporteffekt eingestellt werden. In Kombination mit dem Gasdurchfluss kann hiermit der Produkttransport in die gewünschte Richtung gesteuert werden.

Das Einbringen eines Ausgangsmaterials mittels einer oder mehrerer nachgeführter stabförmiger Elektroden 1 ermöglicht die einfache Zuführung des Ausgangsmaterials als Voll- oder

Hohlelektrode .

Hierbei kann die Elektrode aus nicht-dotiertem Si, dotiertem Si sowie aus FeSi bestehen. Dotierungen können sich für die spätere Anwendung, z.B. in Lithium-Ionen-Batterien, als vorteilhaft darstellen.

Die Gaszuführung kann durch eine hohle Elektrode 1 direkt an/in den Lichtbogen 8 verlagert werden, um eine schnelle

Abschreckung der abgelösten Stoffe zu erhalten. Weiter werden die Elektroden 1 durch das durchströmende Gas gekühlt.

Zusätzlich ist eine Erwärmung der Elektroden 1 am Prozessbeginn durch die Zuführung eines heißen Gases möglich.

Durch die Zugabe von Pulvern in das eingebrachte (Quench-)Gas kann die überschüssige Wärme des Lichtbogens 8 zur Verdampfung von zusätzlichem Feststoff genutzt werden. Die eingebrachten Partikel können hierbei auch aus zu den Elektroden 1

verschiedenem Material bestehen. Hierbei kann auch eine

Reaktion und/oder ein Coating des zusätzlich eingebrachten Materials mit dem verdampften Elektrodenmaterial erreicht werden .

Die Elektroden 1 haben eine endliche Länge, daher ist nach einer gewissen Zeit die Elektrode 1 verdampft. Das Verbinden mit der nachfolgenden Elektrode 1 ist aufwendig, deshalb wird ein Reststück als Verlust in den Reaktor geschoben. Es wird eine neue Elektrode 1 eingeführt und neu gezündet. Um diesen Vorgang zu automatisieren, werden die Elektroden 1 vorzugsweise in einem Magazin oder Behälter zur Nachführung bereitgestellt.

Das Verbinden der nachfolgenden Elektroden 1 ist für einen kontinuierlichen Prozess zu bevorzugen. Dazu wird bei

geeigneter Temperatur, z.B. mit Hilfe von hohem Strom oder einer Entladung, eine nachgeführte Elektrode 1 an die vorherige automatisch angeschweißt.

Die Nachführung der Elektroden 1 ist essentiell für die

Einstellung der Länge des Lichtbogens 8. Durch die Länge des Lichtbogens 8 werden die notwendige Lichtbogenspannung, der Lichtbogenstrom sowie die daraus resultierende Leistung vorgegeben. Es wird durch Messung von Größen wie Strom,

Spannung und Leistung eine Quasi-Regelung der Nachführung der Elektroden 1 entsprechend des Abtrages erreicht.

Zusätzlich zu den konventionellen Messgrößen des Prozesses kann eine optische Messung der Abmessungen sowie der Intensität und der emittierten Wellenlänge des Lichtbogens 8 für die Regelung herangezogen werden. Weiter können die Elektroden 1 optisch vermessen und die Nachführung ebenfalls entsprechend dem Abtrag geregelt werden.

Zusätzlich kann festes Ausgangsmaterials in Form von Bruch, Granulat oder Pulver in einem Tiegel 12 unterhalb der

Lichtbogenzone eingebracht werden. Siliciumpulver kann als thermischer Isolator und gleichzeitig als elektrischer Leiter beim Ausbilden von Schmelzen in Pulvern oder Granulaten verwendet werden.

Der Tiegel 12 kann als dritte Elektrode genutzt werden. Dabei wird die thermische Isolationseigenschaft des Pulvers genutzt, um die Schmelze im Pulver zu halten. Zugleich wird das Pulver als elektrischer Leiter verwendet.

Bevorzugt ist auch die magnetische Ablenkung des Lichtbogens 8 in oder über eine Schmelze mittels eines elektrisch erzeugten, separaten Magnetfeldes.

Wird das im Tiegel 12 befindliche Material nicht als dritte Elektrode verwendet, kann der Lichtbogen 8 magnetisch so abgelenkt werden, dass sich im Tiegel 12 eine Schmelze

ausbildet .

Ebenso bevorzugt ist eine thermische oder optische Anregung des Ausgangsmaterials bis in den Bereich hoher Leitfähigkeit.

Um den Spannungsabfall an den Elektroden 1 zu minimieren und die größte mögliche Leistung am Lichtbogen 8 zu erhalten, wird das Silicium soweit erwärmt, dass es sich im Bereich seiner Eigenleitung befindet.